MODELISATION THEORIQUE DE LA REPONSE D'UN ATOME SOUMIS A UN CHAMP LASER TRES INTENSE A L'AIDE DE SYSTEMES SIMPLES PDF Download
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LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES ELEVES A PARTIR DE L'INTERACTION D'ATOMES AVEC DES CHAMPS LASER TRES INTENSES EST ETUDIEE EN DETAIL AU MOYEN D'UN MODELE ATOMIQUE SIMPLE. LA PLUPART DES CARACTERISTIQUES OBSERVEES POUR DES ATOMES REELS SONT REPRODUITES. CECI INDIQUE QUE LES PROCESSUS PHYSIQUES A L'ORIGINE DE LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES ELEVES, AINSI QUE LEURS CONSEQUENCES, SONT DES PROPRIETES INTRINSEQUES DES SYSTEMES NON-LINEAIRES SOUMIS A DES CHAMPS INTENSES, ET DEPENDENT PEU DES DETAILS DE LA STRUCTURE ATOMIQUE. LA SUGGESTION D'UN MODELE GENERIQUE, FONDE SUR LES PROPRIETES DYNAMIQUES DU SYSTEME, PERMET D'APPROFONDIR LA COMPREHENSION DE L'INTERACTION DES ATOMES AVEC DES CHAMPS LASER TRES INTENSES
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LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES ELEVES A PARTIR DE L'INTERACTION D'ATOMES AVEC DES CHAMPS LASER TRES INTENSES EST ETUDIEE EN DETAIL AU MOYEN D'UN MODELE ATOMIQUE SIMPLE. LA PLUPART DES CARACTERISTIQUES OBSERVEES POUR DES ATOMES REELS SONT REPRODUITES. CECI INDIQUE QUE LES PROCESSUS PHYSIQUES A L'ORIGINE DE LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES ELEVES, AINSI QUE LEURS CONSEQUENCES, SONT DES PROPRIETES INTRINSEQUES DES SYSTEMES NON-LINEAIRES SOUMIS A DES CHAMPS INTENSES, ET DEPENDENT PEU DES DETAILS DE LA STRUCTURE ATOMIQUE. LA SUGGESTION D'UN MODELE GENERIQUE, FONDE SUR LES PROPRIETES DYNAMIQUES DU SYSTEME, PERMET D'APPROFONDIR LA COMPREHENSION DE L'INTERACTION DES ATOMES AVEC DES CHAMPS LASER TRES INTENSES
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LA THESE PORTE SUR LA REPONSE D'UN SYSTEME ATOMIQUE SIMPLE SOUMIS A UNE IMPULSION LASER TRES BREVE "FEMTOSECONDE" ET TRES INTENSE. DES EFFETS NOUVEAUX ET INATTENDUS ONT ETE RECEMMENT OBSERVES DANS CE CONTEXTE. LA THESE ABORDE L'ETUDE THEORIQUE DE DEUX DE CES EFFETS : LA GENERATION D'HARMONIQUES D'ORDRES TRES ELEVES ET LA POSSIBLE STABILISATION D'ATOMES VIS A VIS DE L'IONISATION DANS UN CHAMP ULTRA-INTENSE. SONT ABORDES SUCCESSIVEMENT DANS CE CONTEXTE : LA THEORIE DES PERTURBATIONS EXPONENTIELLES QUI UTILISE LE DEVELOPPEMENT DE MAGNUS DE L'OPERATEUR D'EVOLUTION. UNE APPLICATION SPECIFIQUE EST TRAITEE, QUI MONTRE LES AVANTAGES ET LES LIMITATIONS DE LA METHODE. LA REPONSE DE SYSTEMES CLASSIQUES ET QUANTIQUE UNIDIMENSIONNELS (OSCILLATEURS ANHARMONIQUES MONOMIAUX, POTENTIELS MODELES,...) ET TRIDIMENSIONNELS (SYSTEME DE KEPLER) A ETE MODELISEE. LES SPECTRES D'HARMONIQUES ET LE PHENOMENE DE STABILISATION SONT ETUDIES EN DETAIL. LE CARACTERE UNIVERSEL DE LA REPONSE DE CES SYSTEMES EST BIEN MISE EN EVIDENCE.
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NOUS AVONS DEVELOPPE LA THEORIE R-MATRICE-FLOQUET POUR L'ETUDE DES COLLISIONS ELECTRON-ATOME EN CHAMP LASER INTENSE. LA METHODE EST AB INITIO ET NON-PERTURBATIVE, TRAITE EXPLICITEMENT L'ECHANGE ENTRE LES ELECTRONS ET INCLUT UNE DESCRIPTION DE LA CIBLE HABILLEE PAR LES PHOTONS. LA THEORIE A ETE MISE EN UVRE SOUS FORME D'UNE GRANDE CHAINE DE PROGRAMMES GENERAUX ADAPTES AUX ORDINATEURS PARALLELES. NOUS AVONS D'ABORD ETUDIE LA DIFFUSION ELASTIQUE ELECTRON-HYDROGENE ET ELECTRON-HELIUM EN CHAMP LASER CO 2 ( = 10 640 NM) POUR DES INTENSITES ENTRE 1.2 10 5 ET 1.2 10 7 W/CM 2, A BASSE ENERGIE DE COLLISION ET DANS LA GEOMETRIE OU L'ELECTRON EST INCIDENT SUIVANT L'AXE DE POLARISATION DU CHAMP. NOUS AVONS EGALEMENT REALISE DES CALCULS EXACTS DANS LE CAS OU LA CIBLE EST MODELISEE PAR UN POTENTIEL CENTRAL. NOUS MONTRONS QUE LA POLARISATION DE LA CIBLE ATOMIQUE PAR L'ELECTRON COLLISIONNEL ET L'ECHANGE ONT PEU D'EFFETS SUR LES SECTIONS EFFICACES. NOS RESULTATS SONT EN BON ACCORD AVEC LES PREDICTIONS DE LA FORMULE DE L'APPROXIMATION BASSE FREQUENCE (ABF) (KROLL ET WATSON 1973). LES TRES GRANDES VALEURS MESUREES PAR WALLBANK ET HOLMES (1993, 1994) AUX PETITS ANGLES DE DIFFUSION DEMEURENT INEXPLIQUEES. NOUS AVONS ENSUITE ETUDIE L'EXCITATION A BASSE ENERGIE DES QUATRE PREMIERS ETATS EXCITES DE L'HELIUM PAR IMPACT SIMULTANE D'ELECTRON ET DE PHOTONS EN PRESENCE D'UN CHAMP LASER CO 2 (I = 10 8 W/CM 2) OU ND : YAG ( = 1 064 NM, I = 10 1 0 W/CM 2). NOS RESULTATS METTENT EN EVIDENCE DES STRUCTURES ADDITIONNELLES INDUITES PAR LE CHAMP LASER DANS LES SECTIONS EFFICACES D'EXCITATION. EN CHAMP LASER CO 2, NOS CALCULS RENDENT COMPTE DU CARACTERE FORTEMENT NON-PERTURBATIF DU PROCESSUS ET CONFIRMENT LA VALIDITE DE LA THEORIE ABF. ILS SONT PAR AILLEURS EN BON ACCORD QUALITATIF AVEC LES DONNEES EXPERIMENTALES DE WALLBANK ET AL. (1989). EN CHAMP LASER ND : YAG, NOUS MONTRONS QUE LA RESONANCE 2S E (1S2S 2) DE L'ION HE JOUE UN ROLE ESSENTIEL DANS L'EXPLICATION DE LA FORME DU SIGNAL ENREGISTRE PAR LUAN ET AL. (1991).
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NOUS PRESENTONS UNE ETUDE THEORIQUE DE L'INTERACTION ENTRE UN ATOME A DEUX ELECTRONS ACTIFS ET UN CHAMP LASER DE FORTE INTENSITE ET DE COURTE DUREE. DANS UN PREMIER TEMPS, NOUS NOUS SOMMES ATTACHES A DECRIRE L'ENSEMBLE DES ENERGIES ET ETATS PROPRES D'UN SYSTEME ATOMIQUE A DEUX ELECTRONS ACTIFS, A L'AIDE D'UNE METHODE D'INTERACTION DE CONFIGURATION. LES CONFIGURATIONS DIELECTRONIQUES SONT CONSTITUEES D'UN PRODUIT ANTISYMETRISE DE FONCTIONS B-SPLINES POUR LA PARTIE RADIALE ET DE FONCTIONS HARMONIQUES SPHERIQUES POUR LA PARTIE ANGULAIRE. PUIS, NOUS AVONS PRESENTE DEUX METHODES DIFFERENTES, LA THEORIE DE FESHBACH ET LA METHODE DES COORDONNEES COMPLEXES, PERMETTANT DE CALCULER LA POSITION ENERGETIQUE AINSI QUE LA DUREE DE VIE DES ETATS AUTOIONISANTS DE L'ATOME D'HELIUM, DE L'ION H -, ET L'ION N 5 +. NOUS AVONS, ENFIN, ETUDIE L'INTERACTION DES SYSTEMES ATOMIQUES A DEUX ELECTRONS ACTIFS AVEC UN CHAMP LASER INTENSE PAR LA RESOLUTION EXACTE DE L'EQUATION DE SCHRODINGER DEPENDANTE DU TEMPS. NOUS AVONS ALORS ETUDIE LA SIMPLE IONISATION, LA DOUBLE IONISATION ET L'AUTOIONISATION DE L'HELIUM ET DE L'ION H -.
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Une molécule, dans un champ laser intense, permet semi-classiquement, à un électron de valence de « tunnéler », d’être accéléré dans ce champ avec une trajectoire classique, et de revenir se recombiner radiativement avec l’ion. Un rayonnement harmonique est émis, intense jusque dans l’XUV, ultra-bref, et cohérent. La recollision de l’électron libre peut être utilisée comme sonde de l’orbitale dont il est issu, donc de la structure, la dynamique électronique et nucléaire de la molécule. Une même énergie de recollision est le produit de deux types trajectoires électroniques. Numériquement, en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT), pour les séparer il faut utiliser des techniques de traitement du signal. Une étude spatio-temporelle de la génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) dans les molécules diatomiques H2+ et N2 pour diverses orientations molécules - laser, et dans les atomes de Ar et He, permet d’identifier l’origine des minima présents dans leur spectre. Une étude des effets isotopiques sur la GHOE est réalisée avec les molécules H2 , D2 et T2. Il y a des différences dans les temps de retours électroniques entre les trois isotopes, et dans leur spectre d’harmoniques ; et les populations des niveaux vibrationnels dépendent de la masse nucléaire qui influence les transitions électroniques radiatives. Une application de la GHOE est la tomographie d’orbitales moléculaires. Des reconstructions ont été effectuées, théoriques, à partir des spectres d’harmoniques bruts et filtrés, et expérimentales.
Author: François Dion Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 147
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Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d'une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s'intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l'effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d'une paire d'impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d'ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d'onde multi configurationelle d'un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d'excitation électronique et d'ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L'accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d'un défaut d'alignement molécule/champ.
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NOUS PRESENTONS UNE ETUDE DE L'INTERACTION ENTRE UN ATOME ET UN CHAMP LASER INTENSE ET PLUS PARTICULIEREMENT SA MANIFESTATION SOUS FORME DE PROCESSUS MULTIPHOTONIQUES. NOUS DECRIVONS DANS UN PREMIER TEMPS UNE METHODE DE CALCUL DE LA STRUCTURE ATOMIQUE BASEE SUR L'UTILISATION DE FONCTIONS B-SPLINES. NOUS EXPOSONS ENSUITE LES DIFFERENTES THEORIES ADAPTEES A L'ETUDE DE L'IONISATION MULTIPHOTONIQUE A TRAVERS DEUX APPROCHES: UN TRAITEMENT EN THEORIE DES PERTURBATIONS ET UN TRAITEMENT NON PERTURBATIF DEPENDANT DU TEMPS. CHACUNE DE CES THEORIES EST ILLUSTREE DANS L'APPLICATION A UN CAS CONCRET
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Nous présentons une étude théorique de l'interaction entre un atome à deux électrons actifs et un champ laser de fort éclairement (10exposant14 à 10exposant15 W/cm2) et de durée d'impulsion ultra-brève (quelques 10exposant-15 à quelques 10exposant-18 s). Nous décrivons dans une premier temps les techniques expérimentales actuelles capables de produire un rayonnement cohérent de haute puissance dans le domaine spectral UV-XUV, et de durée d'impulsion de l'ordre de la femtoseconde ou subfemtoseconde. Un modèle semi-classique d'une impulsion laser avec de telles caractéristiques est alors défini. Puis, nous développons une méthode numérique basée sur l'utilisation des fonctions B-splines pour décrire la structure électronique d'un atome à deux électrons actifs. Un traitement non perturbatif de type spectral est alors proposé pour représenter la propagation dans le temps de la fonction d'onde du système irradié, où le point important est de définir le plus précisément possible la région du double continuum atomique. Nous exposons finalement des résultats sur la double ionisation des atomes d'hélium et de béryllium en présence d'un champ laser intense et bref, issus de notre approche numérique. Ils concernent en particuler des calculs de sections efficaces totales d'ionisation, et de distributions énergétiques entre les électrons éjectés dans le double continuum après absorption d'un photon et de deux photons.
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ANALYSE THEORIQUE DE L'INTERET DE LA METHODE DE L'ATOME HABILLE POUR UN TRAITEMENT QUANTITATIF COMPLET DE NOMBREUX PROCESSUS: SIGNAUX DE FLUORESCENCE ET D'ABSORPTION EN CHAMP INTENSE (Y COMPRIS DES EXPERIENCES EN PHASE VAPEUR OU EFFET DOPPLER ET COLLISIONS JOUENT UN ROLE IMPORTANT), CORRELATIONS TEMPORELLES ENTRE PHOTONS, TRIPLET DE FLUORESCENCE, DEGROUPEMENT DES PHOTONS EMIS PAR UN SEUL ATOME, EFFET AUTLER-TOWNES SUR FAISCEAU OU VAPEUR, ABSORPTION SATUREE, REDISTRIBUTION COLLISIONNELLE, ETC. PREVISION D'EFFETS NOUVEAUX DONT CERTAINS SONT VERIFIES EXPERIMENTALEMENT: APPARITION DE STRUCTURES ETROITES DANS LES SPECTRES DE VAPEUR SANS EFFET DE POPULATION (COMPENSATION DE L'EFFET DOPPLER PAR DES DEPLACEMENTS LUMINEUX DEPENDANT DE LA VITESSE), NOUVELLES RESONANCES EN SPECTROSCOPIE D'ABSORPTION SATUREE DE SYSTEMES A 3 NIVEAUX, EXISTENCE DE CORRELATIONS TEMPORELLES ENTRE PHOTONS EMIS DANS LES DEUX BANDES LATERALES DU TRIPLET DE FLUORESCENCE. DISCUSSION DE LA SUPERIORITE DE LA METHODE DE L'ATOME HABILLE POUR LES CHAMPS INTENSES EN COMPARAISON DE LA METHODE DES EQUATIONS DE BLOCH OPTIQUES
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"Nous présentons dans ce document une étude théorique d'un ion moléculaire diatomique à un électron en interaction avec un champ laser intense. Nous établissons tout d'abord une méthode basée sur les fonctions B-splines permettant de calculer avec précision la structure énergétique totale d'un ion moléculaire homonucléaire ou hétéronucléaire à un seul électron en absence de champ laser. Nous résolvons ensuite numériquement l'équation de Schrödinger dépendante du temps par une approche spectrale pour décrire l'interaction entre l'ion moléculaire H+2 et un champ laser. À l'aide de notre méthode, nous étudions dans un premier temps le processus d'ionisation au-dessus du seuil dans H+2 à différentes intensités lasers. Dans un second temps, nous étudions les processus d'ionisation et d'excitation de l'ion H+2 soumis à une impulsion laser à dérive de fréquence. Nous montrons plus particulièrement l'influence de la dérive de fréquence laser sur le transfert de population de l'état fondamental vers les états liés mis en jeu."-- Sommaire.
Author: Florence Gauthey
Author: Florence Gauthey
Author: THIERRY.. MENIS
Author: DAVID.. CHARLO
Author: Rachel Nuter Hasbani
Author: Cécilia Giovanetti-Teixeira
Author: François Dion
Author: Éric Cormier
Author: Stéphane Laulan
Author: Serge Reynaud
Author: Salima Hennani