Mesures et modélisation du travail de sortie de nanoparticules d'or fonctionnalisées et supportées PDF Download
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Book Description
Le travail de sortie d'un métal est une propriété fondamentale en physico-chimie des matériaux. C'est l'énergie nécessaire pour extraire un électron depuis le niveau de Fermi vers le niveau du vide. Il est connu que cette grandeur dépend de la nature du métal, mais aussi que d'autres paramètres ont une influence notable. Ainsi ce travail de thèse montre comment le travail de sortie peut être modulé par une couche de molécules auto assemblées sur la surface métallique, et comment il évolue quand le matériau est sous forme de nanoparticules. La présente étude se concentre sur des nanoparticules d'or (AuNPs) de diamètres compris entre 10 et 60 nm, et étudie les effets de fonctionnalisation par quatre molécules : l'hexanedithiol (HDT), l'aminooctanethiol (AOT), l'acide mercaptohexadecanoïque (MDHA) et le dodécanethiol (DDT). Après une étude détaillée des morphologies des surfaces planes d'or fonctionnalisées par microscopie à force atomique (AFM), des mesures de travail de sortie sur ces surfaces sont effectuées par microscopie à sonde de Kelvin (KPFM). En comparant ces résultats à des mesures de photoémission (UPS), l'effet de chaque fonctionnalisation est mis en évidence. Par exemple, le travail de sortie d'une surface fonctionnalisée par MHDA diminue de -0.30 eV par rapport à une surface d'or non fonctionnalisée. Ces résultats montrent aussi l'effet sur le travail de sortie du temps de contact avec l'atmosphère ambiante. Ensuite, nous abordons le cas des AuNPs, synthétisées par voie colloïdale, puis post-fonctionnalisées par AOT ou par MDHA. La fonctionnalisation des AuNPs est suivie par des mesures optiques basées sur la mesure du pic d'absorption (plasmon) des AuNPs dans le visible. Après fonctionnalisation, leur travail de sortie est mesuré par KPFM. Ces mesures mettent en évidence deux phénomènes : la modification du travail de sortie par la fonctionnalisation, ainsi qu'une variation en fonction de la taille de l'AuNP. Dans le but de comprendre précisément cet effet de taille, nos systèmes ont été modélisés par une approche DFT (density functional theory), et les calculs de travaux de sortie ont été confrontés aux mesures expérimentales. Ces calculs sont en très bon accord avec les résultats expérimentaux, notamment sur l'évolution du travail de sortie en fonction de la taille des particules, d'environ 1 meV.nm 1.
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Le travail de sortie d'un métal est une propriété fondamentale en physico-chimie des matériaux. C'est l'énergie nécessaire pour extraire un électron depuis le niveau de Fermi vers le niveau du vide. Il est connu que cette grandeur dépend de la nature du métal, mais aussi que d'autres paramètres ont une influence notable. Ainsi ce travail de thèse montre comment le travail de sortie peut être modulé par une couche de molécules auto assemblées sur la surface métallique, et comment il évolue quand le matériau est sous forme de nanoparticules. La présente étude se concentre sur des nanoparticules d'or (AuNPs) de diamètres compris entre 10 et 60 nm, et étudie les effets de fonctionnalisation par quatre molécules : l'hexanedithiol (HDT), l'aminooctanethiol (AOT), l'acide mercaptohexadecanoïque (MDHA) et le dodécanethiol (DDT). Après une étude détaillée des morphologies des surfaces planes d'or fonctionnalisées par microscopie à force atomique (AFM), des mesures de travail de sortie sur ces surfaces sont effectuées par microscopie à sonde de Kelvin (KPFM). En comparant ces résultats à des mesures de photoémission (UPS), l'effet de chaque fonctionnalisation est mis en évidence. Par exemple, le travail de sortie d'une surface fonctionnalisée par MHDA diminue de -0.30 eV par rapport à une surface d'or non fonctionnalisée. Ces résultats montrent aussi l'effet sur le travail de sortie du temps de contact avec l'atmosphère ambiante. Ensuite, nous abordons le cas des AuNPs, synthétisées par voie colloïdale, puis post-fonctionnalisées par AOT ou par MDHA. La fonctionnalisation des AuNPs est suivie par des mesures optiques basées sur la mesure du pic d'absorption (plasmon) des AuNPs dans le visible. Après fonctionnalisation, leur travail de sortie est mesuré par KPFM. Ces mesures mettent en évidence deux phénomènes : la modification du travail de sortie par la fonctionnalisation, ainsi qu'une variation en fonction de la taille de l'AuNP. Dans le but de comprendre précisément cet effet de taille, nos systèmes ont été modélisés par une approche DFT (density functional theory), et les calculs de travaux de sortie ont été confrontés aux mesures expérimentales. Ces calculs sont en très bon accord avec les résultats expérimentaux, notamment sur l'évolution du travail de sortie en fonction de la taille des particules, d'environ 1 meV.nm 1.
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La surutilisation des antibiotiques depuis la maîtrise de leur extraction et de leur synthèse a conduit à l'apparition de souches bactériennes résistantes aux antibiotiques connus. La lutte contre la résistance aux antibiotiques est devenue un enjeu majeur de santé publique ces dernières années. Dans ce contexte, les nano-antibiotiques, composés de nanoparticules d'or à la surface desquelles sont greffés des antibiotiques, présentent souvent des propriétés exceptionnelles, allant même jusqu'à contourner les mécanismes de résistance bactérienne. Parmi ces nano-antibiotiques, les systèmes hybrides nanoparticules d'or/ampicilline (AuNPs@Ampicilline) sont très efficaces. Cependant, malgré leurs propriétés antibactériennes très prometteuses, très peu d'informations concernant leur structure à l'échelle atomique sont rapportées dans la littérature. Dans la première partie de cette thèse, la structure et l'énergie des nano-antibiotiques AuNPs@Ampicilline ont été étudiées à l'aide de simulations numériques basées sur les premiers principes. Pour cela, nous avons modélisé l'adsorption de l'ampicilline sur les trois facettes de faible indice de Miller des AuNPs (Au(111), Au(100) et Au(110)) en fonction à la fois du taux de couverture de l'antibiotique et de son état de protonation. Les interactions intermoléculaires se sont révélées très stabilisantes pour des taux de couverture compatibles avec les données expérimentales. Une zone de concentration d'antibiotique optimale a été déterminée, dans laquelle la combinaison d'une interaction favorable surface d'or-antibiotiques et d'interactions intermoléculaires stabilisantes conduit à une stabilisation globale des nano-antibiotiques. En ce qui concerne le mécanisme d'action de ces derniers, cette étude a confirmé que le site actif de l'antibiotique libre est exposé au solvant lorsque l'antibiotique est greffé sur la nanoparticule d'or. Dans une deuxième partie, les modes d'adsorption de petites molécules sur les trois surfaces d'or ont été étudiés. Ces molécules ont été choisies parce qu'elles correspondent aux principaux groupes fonctionnels présents dans la plupart des familles d'antibiotiques, à savoir SCH3, OCH3 et NHCH3. Cette étude a été réalisée de manière systématique, c'est-à-dire en étudiant toutes les positions possibles des groupes fonctionnels sur des surfaces nues et en présence d'un ou deux adatomes sur la surface d'or. L'analyse des données de ces simulations montre que le comportement des SCH3 et OCH3 est très similaire, avec des différences d'énergie d'adsorption, de transfert de charge et d'angles de liaison qui ne diffèrent que par une constante. [...].
Author: Challa S. S. R. Kumar Publisher: John Wiley & Sons ISBN: 3527321667 Category : Technology & Engineering Languages : en Pages : 499
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The book series Nanomaterials for the Life Sciences, provides an in-depth overview of all nanomaterial types and their uses in the life sciences. Each volume is dedicated to a specific material class and covers fundamentals, synthesis and characterization strategies, structure-property relationships and biomedical applications. The series brings nanomaterials to the Life Scientists and life science to the Materials Scientists so that synergies are seen and developed to the fullest. Written by international experts of various facets of this exciting field of research, the series is aimed at scientists of the following disciplines: biology, chemistry, materials science, physics, bioengineering, and medicine, together with cell biology, biomedical engineering, pharmaceutical chemistry, and toxicology, both in academia and fundamental research as well as in pharmaceutical companies. VOLUME 6 - Semiconductor Nanomaterials
Author: Sergey V. Gaponenko Publisher: Cambridge University Press ISBN: 1139643568 Category : Science Languages : en Pages : 485
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Nanophotonics is where photonics merges with nanoscience and nanotechnology, and where spatial confinement considerably modifies light propagation and light-matter interaction. Describing the basic phenomena, principles, experimental advances and potential impact of nanophotonics, this graduate-level textbook is ideal for students in physics, optical and electronic engineering and materials science. The textbook highlights practical issues, material properties and device feasibility, and includes the basic optical properties of metals, semiconductors and dielectrics. Mathematics is kept to a minimum and theoretical issues are reduced to a conceptual level. Each chapter ends in problems so readers can monitor their understanding of the material presented. The introductory quantum theory of solids and size effects in semiconductors are considered to give a parallel discussion of wave optics and wave mechanics of nanostructures. The physical and historical interplay of wave optics and quantum mechanics is traced. Nanoplasmonics, an essential part of modern photonics, is also included.
Author: I. Bezverkhyy Publisher: ISBN: 9783037853979 Category : Diffusion Languages : en Pages : 0
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The International Conference on Diffusion in Materials (DIMAT) is the benchmark conference series for diffusion in solids. DIMAT 2011 was organized by the University of Bourgogne in association with CNRS, Dijon (France). The conference showcased new results concerning theoretical tools as well as applied research approaches. Diffusion processes affect all types of materials: nanomaterials, materials for energy, metallurgy, glasses and ceramics, but each requires its own numerical tools.Volume is indexed by Thomson Reuters CPCI-S (WoS). This volume comprises most of the contributions presented at DIMAT 2011: 4 plenary lectures delivered by famous high-level scientists plus 88 contributions in the form of keynote lectures, talks and posters.
Author: Sergio Pizzini Publisher: CRC Press ISBN: 1000066134 Category : Technology & Engineering Languages : en Pages : 295
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Defects in Nanocrystals: Structural and Physico-Chemical Aspects discusses the nature of semiconductor systems and the effect of the size and shape on their thermodynamic and optoelectronic properties at the mesoscopic and nanoscopic levels. The nanostructures considered in this book are individual nanometric crystallites, nanocrystalline films, and nanowires of which the thermodynamic, structural, and optical properties are discussed in detail. The work: Outlines the influence of growth processes on their morphology and structure Describes the benefits of optical spectroscopies in the understanding of the role and nature of defects in nanostructured semiconductors Considers the limits of nanothermodynamics Details the critical role of interfaces in nanostructural behavior Covers the importance of embedding media in the physico-chemical properties of nanostructured semiconductors Explains the negligible role of core point defects vs. surface and interface defects Written for researchers, engineers, and those working in the physical and physicochemical sciences, this work comprehensively details the chemical, structural, and optical properties of semiconductor nanostructures for the development of more powerful and efficient devices.
Author: Wesley C. Sanders Publisher: CRC Press ISBN: 1351054406 Category : Science Languages : en Pages : 277
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The book allows the reader to have a basic understanding of the structure and properties of nanoscale materials routinely used in nanotechnology-based research and industries. To add, the book describes the operation of nanoscale transistors and the processes used to fabricate the devices. Additionally, it presents research involving the use of carbon nanotubes, graphene, and molecules to create non-silicon based electronic devices. It aims to provide an understanding of the operation of the most frequently used fabrication and characterization procedures, such as scanning electron microscopy, atomic force microscopy, etch, e-beam lithography, and photolithography. Provides explanations of the common techniques used in nanofabrication. Focuses on nanomaterials that are almost exclusively used in academic research and incorporated in consumer materials, such as carbon nanotubes, graphene, metal nanoparticles, quantum dots, and conductive polymers. Each chapter begins with a list of key objectives describing major content covered. Includes end-of-chapter questions to reinforce chapter content.
Author: S. V. Gaponenko Publisher: Cambridge University Press ISBN: 0521582415 Category : Science Languages : en Pages : 263
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Examines the optical properties of low-dimensional semiconductor structures, a hot research area - for graduate students and researchers.
Author: Celso de Mello Donegá Publisher: Springer ISBN: 3662448238 Category : Technology & Engineering Languages : en Pages : 303
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This book can be roughly divided into three parts: fundamental physico-chemical and physical principles of Nanoscience, chemistry and synthesis of nanoparticles, and techniques to study nanoparticles. The first chapter is concerned with the origin of the size dependence of the properties of nanomaterials, explaining it in terms of two fundamental nanoscale effects. This chapter also serves as a general introduction to the book, briefly addressing the definition and classification of nanomaterials and the techniques used to fabricate and study them. Chapter 2 lays out the theoretical framework within which to understand size effects on the properties of semiconductor nanocrystals, with particular emphasis on the quantum confinement effect. The optical properties of metal nanoparticles and metal nanostructures (periodic lattices) are discussed in Chapter 3. Chapter 4 is devoted to nanoporous materials, treating in detail their synthesis, structure and functional properties, as well as the physical properties of liquids confined in nanopores. The preparation methods, characterization techniques, and applications of supported nanoparticles are covered in Chapter 5. The sixth Chapter presents the essential physical-chemical concepts needed to understand the preparation of colloidal inorganic nanoparticles, and the remarkable degree of control that has been achieved over their composition, size, shape and surface. The last four Chapters are dedicated to a few selected characterization techniques that are very valuable tools to study nanoparticles. Chapter 7 concentrates on electron microscopy techniques, while Chapter 8 focuses on scanning probe microscopy and spectroscopy. Electron paramagnetic resonance (EPR) based spectroscopic techniques and their application to nanoparticles are explored in Chapter 9. Finally, Chapter 10 shows how solution Nuclear Magnetic Resonance (NMR) spectroscopic techniques can be used to unravel the surface chemistry of colloidal nanoparticles.
Author: Léo Bossard-Giannesini
Author: Léo Bossard-Giannesini
Author: Xavier Fenouillet
Author: Challa S. S. R. Kumar
Author: Sergey V. Gaponenko
Author: I. Bezverkhyy
Author: Gerasimos Konstantatos
Author: Sergio Pizzini
Author: Wesley C. Sanders
Author: S. V. Gaponenko
Author: Celso de Mello Donegá