Etude expérimentale des régimes de décharge continue positive dans l'azote et l'air pour différentes pressions PDF Download
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Book Description
Le sujet porte sur une étude expérimentale de la décharge pointe-plan positive continue dans les gaz aux pressions inférieures à la pression atmosphérique, domaine de pressions ayant suscité peu de travaux. Cette étude permet une meilleure compréhension des phénomènes de décharge en champ non uniforme et des processus complexes conduisant à l'établissement des différents régimes de décharge. Une étude systématique du trace des caractéristiques courant-tension dans l'azote et l'air sec entre 0.75 et 760 Torr est réalisée. Corrélée à l'aspect visuel de la décharge, elle permet d'identifier deux régimes : un régime de décharge sombre (DS), caractérisé par une lueur au voisinage de la pointe, et un régime de décharge luminescente ou Glow, caractérisé par une luminosité de tout l'intervalle. L'influence de la distance inter-électrode et du matériau constituant le plan sont également présentée. L'étude optique du régime DS consiste à étudier à l'aide d'un photomultiplicateur la lumière émise par la lueur anodique et à suivre par spectroscopie d'émission deux têtes de bande du 2S + de l'azote. L'étude électrique porte sur le courant de décharge et son comportement en fonction des paramètres de décharge liés aux électrodes et au gaz. L'analyse détaillée des oscillations de courant observées dans le régime DS est menée en fonction des divers paramètres de la décharge. Une hypothèse basée sur la formation d'une double couche de Langmuir dans l'intervalle est proposée pour expliquer ce comportement oscillatoire. La transition du régime DS vers le Glow est étudié de facon analogue ainsi que le régime de Glow lui même. Cette analyse a permis de mettre en évidence la présence du régime de décharge sombre dans la totalité du domaine de pression étudié et d'envisager un modèle physique susceptible d'en expliquer le mécanisme et les modalités de la transition vers la décharge luminescente.
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Le sujet porte sur une étude expérimentale de la décharge pointe-plan positive continue dans les gaz aux pressions inférieures à la pression atmosphérique, domaine de pressions ayant suscité peu de travaux. Cette étude permet une meilleure compréhension des phénomènes de décharge en champ non uniforme et des processus complexes conduisant à l'établissement des différents régimes de décharge. Une étude systématique du trace des caractéristiques courant-tension dans l'azote et l'air sec entre 0.75 et 760 Torr est réalisée. Corrélée à l'aspect visuel de la décharge, elle permet d'identifier deux régimes : un régime de décharge sombre (DS), caractérisé par une lueur au voisinage de la pointe, et un régime de décharge luminescente ou Glow, caractérisé par une luminosité de tout l'intervalle. L'influence de la distance inter-électrode et du matériau constituant le plan sont également présentée. L'étude optique du régime DS consiste à étudier à l'aide d'un photomultiplicateur la lumière émise par la lueur anodique et à suivre par spectroscopie d'émission deux têtes de bande du 2S + de l'azote. L'étude électrique porte sur le courant de décharge et son comportement en fonction des paramètres de décharge liés aux électrodes et au gaz. L'analyse détaillée des oscillations de courant observées dans le régime DS est menée en fonction des divers paramètres de la décharge. Une hypothèse basée sur la formation d'une double couche de Langmuir dans l'intervalle est proposée pour expliquer ce comportement oscillatoire. La transition du régime DS vers le Glow est étudié de facon analogue ainsi que le régime de Glow lui même. Cette analyse a permis de mettre en évidence la présence du régime de décharge sombre dans la totalité du domaine de pression étudié et d'envisager un modèle physique susceptible d'en expliquer le mécanisme et les modalités de la transition vers la décharge luminescente.
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DANS CE TRAVAIL, ON ETUDIE ET MODELISE LA PRODUCTION DES OXYDES D'AZOTE, EN DECHARGE COURONNE POSITIVE, DANS L'AIR, A PRESSION ATMOSPHERIQUE. APRES AVOIR RAPPELE LES PHENOMENES PHYSIQUES, LIES AU DEVELOPPEMENT DES DECHARGES ELECTRIQUES DE TYPE COURONNE ET DECRIT LES CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES ET PHYSICOCHIMIQUES DU REGIME DE L'ARC AVORTE, LA PRODUCTION DES OXYDES DE L'AZOTE CREES PAR LE PLASMA ET MESUREE EXPERIMENTALEMENT, EN FONCTION DE L'ENERGIE QUI Y EST INJECTEE PAR DECHARGE. LE ROLE DE LA VAPEUR D'EAU EST ABORDE. LA PRODUCTION DES OXYDES D'AZOTE DANS UNE DECHARGE EN REGIME CONTINUE EST EGALEMENT MESUREE, ET COMPAREE AU CAS IMPULSIONNEL. ENFIN, A L'AIDE DE LA MODELISATION NUMERIQUE, UNE ANALYSE DES MECANISMES DE FORMATION DES OXYDES D'AZOTE A SAVOIR LE MONOXYDE D'AZOTE, LE DIOXYDE D'AZOTE, LE PROTOXYDE D'AZOTE, LE TRIOXYDE D'AZOTE ET L'HEMIPENTOXYDE D'AZOTE EST MISE EN OEUVRE ET UNE COMPARAISON AVEC LES RESULTATS DE L'EXPERIENCE EST TENTEE. LE ROLE, DANS LA PRODUCTION DE NO, DES ETATS VIBRATIONNELS DE L'AZOTE MOLECULAIRE DANS SON ETAT FONDAMENTAL EST EVALUE ET S'AVERE NEGLIGEABLE
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A L'ETUDE DES REGIMES TRANSITOIRES DANS LES DECHARGES IMPULSIONNELLES D'AZOTE ET D'OXYGENE. LA TECHNIQUE UTILISEE PERMET D'AVOIR ACCES A DES TEMPS CARACTERISTIQUES DE L'ORDRE DE LA MICROSECONDE. LES ETATS N#2(C), N#2(B) ET N#2#+(B) ET LEURS DISTRIBUTIONS VIBRATIONNELLES SONT ETUDIES PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'EMISSION RESOLUE EN TEMPS PAR UNE TECHNIQUE DE COMPTAGE DE PHOTONS. CETTE ETUDE MONTRE L'INFLUENCE DES PROCESSUS ELECTRONIQUES COUPLES A LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE DE L'ETAT FONDAMENTAL (N#2(X,W) SUR LA CINETIQUE DE CES ETATS PENDANT L'IMPULSION. EN POST-DECHARGE, CES ETATS PRESENTENT DES FLUORESCENCES BIEN QUE LEURS DUREES DE VIE RADIATIVES SOIENT BREVES. LE TEMPS DE FLUORESCENCE DE L'ETAT N#2(C) DEPEND DIRECTEMENT DE LA DENSITE D'AZOTE ATOMIQUE. L'EVOLUTION TEMPORELLE, EN POST-DECHARGE, DES ATOMES D'AZOTE ET D'OXYGENE EST MESUREE PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'ABSORPTION DANS L'ULTRAVIOLET LOINTAIN (RESPECTIVEMENT 120 NM ET 130 NM). LA PROBABILITE DE REASSOCIATION DE CES ATOMES SUR LES PAROIS DU TUBE A DECHARGE EST DEDUITE: 1,9 10##4 POUR L'AZOTE ET 2,1 10##3 POUR L'OXYGENE. CES ETUDES EXPERIMENTALES ONT ETE INTERPRETEES A L'AIDE DE CODES NUMERIQUES, L'UN POUR LA POST-DECHARGE, L'AUTRE POUR L'ETABLISSEMENT DE LA DECHARGE. L'INFLUENCE DE LA CONCENTRATION D'AZOTE ATOMIQUE SUR LA CONSTANTE DE TEMPS DE LA FLUORESCENCE DE L'ETAT N#2(C) EN POST-DECHARGE EST MISE EN EVIDENCE
Author: Hayat Zerrouki Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 139
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Les décharges électriques (plasmas) sont capables de produire simultanément de grandes concentrations d'espèces chargées (électrons, ions), d'espèces neutres réactives (atomes, états métastables) et des états radiatifs émetteurs de rayonnement dans une large gamme spectrale allant de l'UV à l'infra-rouge. Certaines de ces décharges sont susceptibles de fonctionner à une température proche de la température ambiante, ce qui leur confère un fort potentiel d'interaction avec la matière vivante. La plupart des travaux actuels dans ce domaine sont focalisés sur les effets induits sur le vivant par les ROS (reactive oxygen species) mais une récente étude a établi que les atomes d'azote produits par une post-décharge en flux d'azote pur fonctionnant à pression réduite (1-20 Torr, 1 Torr = 133.3 Pa) étaient vraisemblablement l'agent principal de l'interaction avec le vivant. L'objectif de la présente thèse est de poursuivre ce travail initial en cherchant à confirmer cette hypothèse et en améliorant la compréhension générale des phénomènes physico-biochimiques mis en jeu au cours de l'interaction plasma à base d'azote / matière vivante. Pour ce faire, deux types de décharges ont été utilisés : l'une est une post-décharge en flux micro-onde fonctionnant à pression réduite dans l'azote pur ou dans un mélange Argon/Azote, l'autre est un jet de décharge couronne (corona) opérant dans l'air ambiant ou sous atmosphère contrôlée d'azote à pression atmosphérique. La première partie de l'étude est consacrée à la caractérisation physique des deux décharges par spectroscope d'émission : détermination de leur température, identification des espèces chimiques produites. Dans le cas des post-décharges à base d'azote, il a été possible de quantifier la concentration en atomes d'azote et de maximiser leur production en fonction des paramètres opératoires. Dans la deuxième partie de l'étude, l'interaction entre les espèces plasma et le vivant est quantifiée à travers la réduction logarithmique d'une population initiale de bactéries Gram - (Escherichia coli, E. coli) en fonction de la durée d'exposition aux décharges. Cette réduction est mise en corrélation avec des modifications morphologiques observées par microscopie électronique à balayage (MEB) sur les bactéries traitées et par analyse de la viabilité cellulaire obtenue via les tests MTT et DAPI. En parallèle, la capacité des deux décharges à éliminer ou à dénaturer le lipide A, sous composant pyrogène et hydrophobe d'une endotoxine (Lipopolysaccharide ou LPS) présente dans la membrane de la plupart des bactéries Gram - est établie. Au vu de ces différents éléments, un scénario de l'inactivation bactérienne par les atomes d'azote contenus dans les post-décharges à base d'azote est proposé.
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Généralités sur l'azote activé à pression inférieure ou égale à une atmosphère. Description détaillée de deux cavités micro-ondes permettant de produire des plasmas d'azote à pression atmosphérique pour des débits dépassant 2,5 m3/h. Dosage des quantités d'oxyde d'azote détruites par l'azote active afin de déterminer les conditions optimales de destruction et le coût énergétique correspondant. Détection par spectrométrie Raman de l'azote vibrationnellement excitée dans l'azote active
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A LA PRESSION ATMOSPHERIQUE, LES DECHARGES ELECTRIQUES CONTROLEES PAR BARRIERE DIELECTRIQUE SONT NORMALEMENT DES DECHARGES FILAMENTAIRES. RECEMMENT, UNE DECHARGE LUMINESCENTE CONSTITUEE D'UN SEUL CANAL DE DECHARGE COUVRANT UNIFORMEMENT TOUTE LA SURFACE DES ELECTRODES A ETE OBTENUE A LA PRESSION ATMOSPHERIQUE DANS L'HELIUM. CE NOUVEAU REGIME DE DECHARGE EST TRES INTERESSANT POUR LE TRAITEMENT DE SURFACE DES POLYMERES CAR IL EST SUSCEPTIBLE D'INDUIRE DES TRANSFORMATIONS DE SURFACE BEAUCOUP PLUS HOMOGENES ET CONTROLEES QU'UNE DECHARGE FILAMENTAIRE. L'OBJECTIF DE CETTE THESE ETAIT DOUBLE : D'UNE PART DEFINIR LES MECANISMES DE TRANSITION ENTRE LES REGIMES FILAMENTAIRE ET LUMINESCENT DES DECHARGES CONTROLEES PAR BARRIERE DIELECTRIQUE, ET D'AUTRE PART CONTRIBUER A UNE MEILLEURE DETERMINATION DES ESPECES ACTIVES DE LA DECHARGE AGISSANT SUR LA SURFACE. POUR ATTEINDRE CES OBJECTIFS, LE GAZ ET LA SURFACE ONT ETE ETUDIES SIMULTANEMENT. DEUX POLYMERES ONT ETE ENVISAGES, LE POLYPROPYLENE POUR AUGMENTER L'ENERGIE DE SURFACE ET LE POLYETHYLENE TEREPHTALATE POUR AMELIORER L'ADHESION. L'ETUDE A COMMENCE DANS L'HELIUM, OU LES REGIMES FILAMENTAIRE ET LUMINESCENT AINSI QUE LA TRANSITION ENTRE CES DEUX DECHARGES ONT ETE CONSIDERES. ENSUITE, LES CONCLUSIONS ONT ETE ETENDUES A L'AZOTE, CE QUI A PERMIS D'OBTENIR UNE DECHARGE LUMINESCENTE DANS CE GAZ. A PARTIR DE LA MESURE DU COURANT, DES SPECTRES D'EMISSION ET DE PHOTOGRAPHIES A COURT TEMPS DE PAUSE DE LA DECHARGE, IL A ETE MONTRE QUE LE REGIME DEPEND DE LA DENSITE D'ELECTRONS GERMES DANS LE GAZ LORS DE L'AMORCAGE ET QUE LE MECANISME A L'ORIGINE DE L'AUTO-ENTRETIEN DU REGIME LUMINESCENT A LA PRESSION ATMOSPHERIQUE EST L'EMISSION D'ELECTRONS SECONDAIRES A LA CATHODE. LES DECHARGES CONTROLEES PAR BARRIERE DIELECTRIQUE ETANT IMPULSIONNELLES, L'EFFET MEMOIRE D'UNE DECHARGE A L'AUTRE DEFINI LEURS REGIMES. LA FORME DU CHAMP ELECTRIQUE ET LA DENSITE DE METASTABLES CONTROLENT LA DENSITE D'ELECTRONS GERMES : LE CHAMP PIEGE DES ELECTRONS DANS LE GAZ D'UNE DECHARGE A LA SUIVANTE, ET LES METASTABLES, VIA L'EFFET PENNING, CREENT DES ELECTRONS ENTRE 2 DECHARGES. CETTE ETUDE A AUSSI FAIT RESSORTIR L'IMPORTANCE DE L'ENDROIT DANS L'ESPACE GAZEUX OU SONT CREEES LES ESPECES ACTIVES DE LA DECHARGE. CET EFFET EST EXACERBE A LA PRESSION ATMOSPHERIQUE DU FAIT QUE LES LIBRES PARCOURS MOYENS SONT DE QUELQUES MICRONS. L'IMPORTANCE DES IONS N + 2 DE FAIBLE ENERGIE POUR LE TRAITEMENT DE LA SURFACE DES POLYMERES A AUSSI ETE MISE EN EVIDENCE A PARTIR DES RESULTATS D'ANALYSE ESCA DE LA SURFACE COUPLEE A LA SPECTROSCOPIE D'EMISSION DU GAZ.
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Ce travail s'inscrit dans le cadre du développement d'un procédé de traitement de surface par Décharge à Barrière Diélectrique (DBD) à pression atmosphérique. Une DBD est une source de plasma hors équilibre thermodynamique caractérisée par la présence d'au moins un diélectrique dans le passage du courant, permettant d'éviter la transition à l'arc. Le régime normal de fonctionnement d'une DBD est filamentaire : les répartitions spatiales et temporelles de l'énergie sont fortement inhomogènes, ce qui n'est pas compatible avec la réalisation d'un traitement de surface. Cependant, il est possible d'obtenir une décharge homogène (similaire à celles obtenues à basse pression) dans certaines conditions (excitation électrique, configuration d'électrodes, ...) mais uniquement à faible puissance. L'objectif de cette étude est d'une part d'améliorer le transfert de puissance dans la décharge et d'autre part de comprendre les mécanismes de transition du régime homogène au régime filamentaire.
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Dans le domaine des plasmas non-thermiques, le terme « haute pression » fait le plus souvent référence à des pressions comprises entre 0,01 MPa et 0,1 MPa. Pour des pressions supérieures à 1 MPa, le comportement des décharges électriques à faible courant continu reste un sujet très peu abordé. L'étude et la maîtrise de ce type de décharge peut cependant ouvrir de nouvelles perspectives dans le domaine de la chimie réactionnelle et notamment dans le domaine de la conversion des hydrocarbures. L'objectif de cette thèse vise à apporter une contribution à l'étude de décharges électriques de type « pointe-pointe » à très haute pression et faible courant à travers une analyse paramétrique (pression, écartement inter électrode, géométrie des électrodes, courant électrique, nature du gaz plasmagène) à partir d'une approche théorique et expérimentale. L'étude théorique aborde trois aspects complémentaires. La première porte sur la modélisation magnétohydrodynamique à l'intérieur de la chambre réactionnelle en conditions non réactives. Pour ce faire, nous avons considéré que le plasma est à l'équilibre thermodynamique local et que l'arc est un canal conducteur dont le rayon suit une loi parabolique en fonction de la distance à la cathode. Le modèle tient en compte la force de pesanteur. Les paramètres de la fonction parabolique sont calculés à partir de la minimisation des pertes d'énergie de la décharge (ou principe du minimum de Steenbeck). La deuxième étude théorique porte sur la modélisation des phénomènes physiques au voisinage des électrodes, à savoir : zones cathodique et anodique. L'objectif du modèle est d'une part de comprendre l' influence des paramètres (P, Te, Th, Tw) sur les chutes de potentiel au voisinage des électrodes, et d'autre part d'expliquer, de façon théorique, les résultats expérimentaux qui sont obtenus au laboratoire. Enfin, la dernière contribution à l'étude théorique vise l'évaluation du caractère non-thermique de la décharge à l'intérieur de la colonne positive de l'arc. Nous avons utilisé une approche d'Elenbaas-Heller pour un plasma à deux températures couplée à la Loi d'Ohm. Pour l'ensemble des modèles, la composition et les propriétés du plasma sont calculées à partir d'un modèle, basé sur la méthode cinétique, spécialement développé pour un plasma à deux températures et à haute pression éloignement de l'état de gaz parfait). Sur un plan expérimental, la décharge d'arc est étudiée à partir d'un dispositif de laboratoire spécifiquement développé pour cette application d'abord dans les conditions non réactives (Ar, N2, H2). Cette étude vise notamment l'obtention des courbes caractéristiques courant-tension. L'ajustement d'une formule modifiée de type Ayrton est considéré pour prendre en compte l'effet de la pression. L'étude de la décharge en conditions réactives est ensuite abordée dans un mélange CO-H2. Ces résultats exploratoires démontrent la faisabilité de synthèse d'hydrocarbures à haute pression. Ils confirment que la pression tend à favoriser la sélectivité des espèces hydrocarbonées lourdes. Ce comportement corrobore l'étude théorique développée en parallèle
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LES DECHARGES DANS L'AZOTE, L'OXYGENE ET LEUR MELANGE SONT UTILISEES DANS DE NOMBREUX PROCEDES INDUSTRIELS: TRAITEMENT DE SURFACES, NITRURATION, OXYDATION... NOUS AVONS ETUDIE DEUX ESPECES REACTIVES A LONGUE DUREE DE VIE: L'ETAT METASTABLE SINGULET DE LA MOLECULE D'AZOTE ET LES ATOMES D'OXYGENE DANS L'ETAT FONDAMENTAL. LE METASTABLE MOLECULAIRE A ETE OBSERVE, PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'EMISSION DANS L'ULTRA VIOLET LOINTAIN, DANS LA COLONNE POSITIVE D'UNE DECHARGE CONTINUE ET EN POST-DECHARGE TEMPORELLE. EN DECHARGE CONTINUE, NOUS AVONS MESURE LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE DE CET ETAT. DE FORTES INVERSIONS DE POPULATION SONT OBSERVEES POUR LES FORTES VALEURS DU CHAMP ELECTRIQUE REDUIT. POUR LES FAIBLES VALEURS DU CHAMP, CES INVERSIONS DE POPULATION DISPARAISSENT. UN MODELE CINETIQUE A ETE ELABORE ET LES DISTRIBUTIONS VIBRATIONNELLES CALCULEES SONT EN BON ACCORD AVEC LES MESURES. L'EVOLUTION DE LA DENSITE DES TROIS PREMIERS NIVEAUX VIBRATIONNELS EN POST-DECHARGE TEMPORELLE MONTRE QUE CES NIVEAUX SONT NON SEULEMENT DETRUITS PAR EMISSION RADIATIVE ET PAR QUENCHING MAIS SONT EGALEMENT REPEUPLES. LA DENSITE D'ATOMES D'OXYGENE DANS L'ETAT FONDAMENTAL EN POST-DECHARGE TEMPORELLE EST MESUREE PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'ABSORPTION DANS LE LOINTAIN ULTRA VIOLET. LA DECROISSANCE DE LA DENSITE D'ATOMES EST DECRITE PAR LA SOMME DE DEUX EXPONENTIELLES, LA PLUS RAPIDE EST ATTRIBUEE A LA RECOMBINAISON A LA PAROI. NOUS EN DEDUISONS LA PROBABILITE DE REASSOCIATION DES ATOMES SUR LES PAROIS DE VERRE
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Le phénomène d'ébullition libre est utilisé pour le refroidissement des parois dans plusieurs domaines tels que l'industrie pétrolière et la production d'énergie électrique. Pour quantifier les échanges thermiques, nous avons réalisé une étude expérimentale d'ébullition libre de l'azote liquide en régime transitoire sur un ruban en laiton en imposant la densité de flux. Les résultats montrent que l'ébullition débute avec un certain retard qui engendre des surchauffes pariétales importantes et que lors de son déclenchement, la température est fortement liée à la vitesse de chauffage et au temps d'attente entre la procédure préliminaire et l'échelon de flux imposé. Pour éviter une forte surchauffe au déclenchement de l'ébullition, il est possible de maintenir une température surfacique supérieure à une certaine limite. Il peut ainsi être recommandé de toujours dissiper un faible flux pour que la température surfacique soit suffisante afin de faciliter l'activation des sites de nucléation.
Author: Anne-Elisabeth Ercilbengoa
Author: Anne-Elisabeth Ercilbengoa
Author: ABDENBI.. MESSAOUDI
Author: HUBERT.. COITOUT
Author: Hayat Zerrouki
Author: Gérard Moreau
Author: GAMAL.. GOUDA
Author: Mohamed Chérif Bouzidi
Author: Eduardo Izquierdo
Author: LIONEL.. MAGNE
Author: Rachid Agounoun