Contribution à l'étude des propriétés électroniques d'alliages métalliques liquides, métal noble-polyvalent, métal de transition-polyvalent PDF Download
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Le travail présenté consiste en la détermination expérimentale et en l’interprétation théorique des propriétés électroniques (résistivité et pouvoir thermoélectrique absolu : PTA) des alliage métalliques liquides cuivre-plomb et manganèse étain en fonction de la température et de la composition. Une nouvelle cellule de mesure simultanée de résistivité et de PTA a été mise au point. Elle utilise le fait que depuis les travaux de Roberts (1985), le tungstène peut être pris comme électrode de référence de PTA. Notre attention s’est plus particulièrement portée sur le système Cu=Pb qui présente un seuil de démixtion. Notre but était de déterminer si la présence d’un tel seuil a une influence sur les propriétés électroniques au –dessus de la courbe de démixtion. Nous avons étudié l’influence des fonctions d’interférence partielles de Bhatia-Thornton Snn et Snc qui ont par ailleurs été mesurées par diffraction de neutrons par la méthode de substitution isotopique. L’interprétation théorique du PTA des alliages métalliques peut être effectuée dans le cadre de la théorie de Ziman étendue. Le PTA est exprimé en fonction des facteurs de forme et des facteurs de structure. Les propriétés électroniques ont été calculées dans le cadre de la formule de Ziman étendue exprimée en fonction des déphasages en tenant compte de la dépendance en énergie du facteur de forme, (ca qui n’a pas été réalisé jusqu’ici, à notre connaissance, pour des alliages). Une « prémonition » de la zone de démixtion a été décelée au moyen du coefficient de température de la résistivité et du PTA. La prise en compte des fonctions d’interférence expérimentales améliore considérablement le calcul de la résistivité. Enfin, la contribution de la dépendance en énergie des déphasages rapproche beaucoup le pouvoir thermoélectrique calculé de la valeur expérimentale
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Le travail présenté consiste en la détermination expérimentale et en l’interprétation théorique des propriétés électroniques (résistivité et pouvoir thermoélectrique absolu : PTA) des alliage métalliques liquides cuivre-plomb et manganèse étain en fonction de la température et de la composition. Une nouvelle cellule de mesure simultanée de résistivité et de PTA a été mise au point. Elle utilise le fait que depuis les travaux de Roberts (1985), le tungstène peut être pris comme électrode de référence de PTA. Notre attention s’est plus particulièrement portée sur le système Cu=Pb qui présente un seuil de démixtion. Notre but était de déterminer si la présence d’un tel seuil a une influence sur les propriétés électroniques au –dessus de la courbe de démixtion. Nous avons étudié l’influence des fonctions d’interférence partielles de Bhatia-Thornton Snn et Snc qui ont par ailleurs été mesurées par diffraction de neutrons par la méthode de substitution isotopique. L’interprétation théorique du PTA des alliages métalliques peut être effectuée dans le cadre de la théorie de Ziman étendue. Le PTA est exprimé en fonction des facteurs de forme et des facteurs de structure. Les propriétés électroniques ont été calculées dans le cadre de la formule de Ziman étendue exprimée en fonction des déphasages en tenant compte de la dépendance en énergie du facteur de forme, (ca qui n’a pas été réalisé jusqu’ici, à notre connaissance, pour des alliages). Une « prémonition » de la zone de démixtion a été décelée au moyen du coefficient de température de la résistivité et du PTA. La prise en compte des fonctions d’interférence expérimentales améliore considérablement le calcul de la résistivité. Enfin, la contribution de la dépendance en énergie des déphasages rapproche beaucoup le pouvoir thermoélectrique calculé de la valeur expérimentale
Author: Mustapha Bestandji Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 166
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Le présent travail a été consacré à l'étude du transport électronique de métaux et d'alliages métalliques à l'état liquide notamment à base de magnésium dont certains présentent une transition métal-non métal en fonction de la concentration. Les réactions physico-chimiques des cellules classiques en quartz avec le magnésium liquide ont nécessité la mise au point d'un dispositif original de nouvelles cellules de mesures en vue de l'étude simultanée de la résistivité et du pouvoir thermoélectrique absolu de métaux liquides fortement réactifs. Les résultats expérimentaux obtenus ont été interpolés en utilisant la formule de Ziman étendue actualisée par l'utilisation de la théorie de la densité de la fonctionnelle (DFT) dans le cadre de l'approximation de la densité locale (LDA). Celle-ci a été corrigée par l'approximation du gradient généralisé (GGA 1996) pour estimer la contribution de l'échange et de la corrélation. Les résultats expérimentaux des corps purs, sont discutés dans le cadre de ce formalisme. La dépendance en température de la résistivité et du pouvoir thermoélectrique liquide du germanium a fait l'objet d'une publication au Journal of physics of condensed matter en 1999. Nous présentons les mesures de PTA des alliages Bi-Ge et Cu-Ge en fonction de la température et de la composition. Ceux-ci n'ont jamais été étudiés auparavant. Les résultats expérimentaux sont interprétés de manière satisfaisante par le formalisme théorique cité ci-dessus. L'alliage Bi-Mg présente un comportement tout à fait particulier. Sa résistivité est analogue à celle de semi-conducteurs très près de la composition stoechiométrique, par contre le PTA est presque typique de celui de métaux même s'il présente un changement de signe à la composition Mg60Bi40. Nous présentons aussi des mesures de résistivité d'alliages liquides Mg-Sn, jamais effectuées auparavant à notre connaissance. Cet alliage présente un comportement beaucoup plus métallique
Author: SALVADOR.. MEZA AGUILAR Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 161
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LA THEMATIQUE DE CETTE THESE EST L'ETUDE THEORIQUE DES PROPRIETES MAGNETIQUES DE FILMS MINCES ET D'ALLIAGES DE SURFACE DE METAUX DE TRANSITION SUR SUBSTRATS METALLIQUES. LA METHODE DE CALCUL DE LA STRUCTURE ELECTRONIQUE UTILISEE DANS CE TRAVAIL EST L'APPROCHE AB INITIO TB-LMTO. TROIS THEMES ONT ETE DEVELOPPES. LA PREMIERE PARTIE EST UNE ETUDE SYSTEMATIQUE DE LA STABILITE DES ALLIAGES MN-CO SUR UN SUBSTRAT DE CO(001). C'EST LE SYSTEME CO/MN/CO(001) QUI A ETE TROUVE PLUS STABLE QUE LES CONFIGURATIONS ORDONNEES (MN 0 . 5 CO 0 . 5) 2/CO(001) ET MN/CO(001). LE MAGNETISME JOUE UN ROLE IMPORTANT DANS LA STABILIZATION. DANS LA DEUXIEME PARTIE NOUS AVONS ETUDIE LA STABILITE DE L'ALLIAGE ORDONNE FE-MN SUR UN SUBSTRAT DE CO(001). NOUS AVONS TROUVE QUE LES AGREGATS DE MN ET FE ENTERRES SONT LES SYSTEMES LES PLUS STABLES DANS LES CAS NON-MAGNETIQUE ET MAGNETIQUE. L'ALLIAGE DE SURFACE (FE 0 . 5MN 0 . 5)/CO(001) DANS LE CAS MAGNETIQUE EST PLUS STABLE QUE LES AGREGATS DE SURFACE FE, MN/CO(001). FINALEMENT, NOUS AVONS ETUDIE LES MONOCOUCHES DE METAL DE TRANSITION 3D SUR UN SUBSTRAT DE METAL NOBLE, CU(111) ET AG(111). L'ETAT STABLE EST ANTIFERROMAGNETIQUE DANS LE PLAN POUR CR ET MN, FERROMAGNETIQUE POUR FE ET CO ET NON-MAGNETIQUE POUR LE NI. PAR COMPARAISON AVEC LA FACE (001) LA DIFFERENCE LA PLUS PERTINENTE EST QUE LE NI EST FERROMAGNETIQUE SUR (001) ET NON-MAGNETIQUE SUR (111).
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Ce travail présente une contribution à l'étude des propriétés de transport électronique des métaux et alliages métalliques à l'état liquide. Nous avons mesuré les résistivités électriques des systèmes nickel-antimoine et nickel-germanium en fonction de la température et de la concentration. L'interprétation des résultats expérimentaux est effectuée dans le cadre du formalisme de la matrice T et en utilisant des facteurs de structure partiels des sphères dures. Nous avons déterminé le pouvoir thermoélectrique absolu (P.T.A.) du germanium liquide en utilisant quatre types de cellules dont trois ont été mises au point dans le cadre de ce travail. Nous avons aussi mesuré le P.T.A. des alliages liquides à base de germanium, dilués en gallium. Les résultats expérimentaux sont confirmés par les calculs lorsqu'on utilise le potentiel E.C.P. d'Ashcroft avec des paramètres convenablement ajustés. Les valeurs déterminées à partir du potentiel premiers principes s.m.p. d'Animalu sont systématiquement plus petites en valeur algébrique. Le P.T.A. du germanium solide au voisinage du point de fusion a pu être déterminé avec une précision entre 5 et 10 fois meilleure que celle de la littérature grâce à un dispositif et une technique permettant de contrôler le sens de la solidification. Nous avons discuté la validité de la loi de Wiedemann-Franz (W-F) reliant la conductivité électrique et la conductivité thermique. Nous avons calculé la conductivité thermique de quelques métaux et alliages métalliques liquides, à partir des résistivités électriques expérimentales et calculées. Nous avons montré que les corrections à la loi de W-F apporte une contribution négligeable à l'exception peut-être des métaux nobles. Nous avons constaté que la dépendance en concentration ainsi que le coefficient de température de la conductivité thermique du système aluminium-cuivre devaient présenter un comportement anormal. Ce phénomène doit être confirmé par des mesures de la conductivité thermique
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Ce travail a été consacré à l'étude des propriétés de transport électronique dans les alliages métalliques binaires et ternaires à base de métaux nobles et de germanium et à celle de la structure atomique des alliages binaire Al-Ge et ternaire Al-Ni-Si. Afin d'interpréter les propriétés de transport électronique des alliages ternaires, nous avons été amenés à développer des programmes de calcul de facteurs de structure et de résistivité d'alliages à plus de deux composants. Nous avons choisi comme potentiel effectif le potentiel de sphères dures ou un potentiel de sphères dures perturbé par un palier (potentiel répulsif) ou un puits carré (potentiel attractif). La résistivité a été calculée en utilisant la formule de Ziman étendue adaptée aux alliages à m composants avec le formalisme de la matrice t exprimée en fonction des déphasages. Beaucoup d'alliages binaires et ternaires (en particulier à base de nickel) présentent un prépic dans leurs facteurs de structure. Nous avons montré que les prépics caractéristiques d'un ordre chimique à moyenne distance peuvent être expliqués par l'introduction de potentiels attractifs. Ceci nous a permis d'expliquer l'ordre chimique existant dans les compositions amorphisables de l'alliage Al-Ni-Si. Roll et Motz ont obtenu des anomalies assez prononcées, dans les isothermes de résistivité et dans leurs coefficients de température en fonction de la concentration, pour les alliages liquides binaires cuivre-argent- et or-argent. Des études faites dans notre laboratoire (sur les alliages à base de métaux nobles et de germanium) ont montré que le maximum de la résistivité électrique est obtenu avec de l'argent (situe au milieu de la colonne ib du tableau périodique). Nous avons, dans un premier temps, infirme les anomalies de Roll et Motz. Puis, nous avons poursuivi cette série de mesures en déterminant expérimentalement les résistivités des alliages ternaires (Cu-Ag)-Ge et (Au-Ag)-Ge. Nous avons calculé les résistivités de ces alliages ternaires avec un programme que nous avons mis au point. Nous avons montré que la formule de Faber-Ziman utilisée avec les déphasages de Dreirach ne permettait pas d'expliquer pourquoi la résistivité d'alliages à base d'argent était la plus élevée. Nous expliquons cette anomalie de manière qualitative grâce aux données thermodynamiques et de photoémission en la reliant à la position de la bande d de l'argent
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Le travail porte sur les mesures de résistivité et de pouvoir thermoélectrique d'alliages métalliques à l'état liquide afin de mettre en évidence les différences propres à trois catégories d'alliages en fonction de la composition et des éléments constitutifs. L'analyse des résultats est conduite à partir des premiers principes relatifs aux équations de transport électronique et à la structure de l'état liquide. Dans le premier chapitre, nous exposons les équations et les approximations qui permettent de résoudre l'équation de Boltzmann lorsque l'on connaît les positions atomiques moyennes des atomes dans le liquide et le champ perturbateur dans lequel évoluent les électrons libres ou semi-libres. Les dispositifs expérimentaux développés dans ce travail sont mis en oeuvre dans les chapitres 2 et 3 : cellule en silice fondue et nacelle en alumine. Les chapitres 4 à 6 sont consacrés respectivement à l'analyse des résultats expérimentaux (résistivité puis pouvoir thermoélectrique) des alliages métalliques ; étain-bismuth, manganèse-indium et des composés semiconducteurs ; silicium-tellure à l'état liquide. Pour l'alliage étain-bismuth, nous avons mis en évidence une importante anomalie dans la dérivée expérimentale de la résistivité en fonction de la température vers une concentration d'environ 60% en bismuth. Ce résultat n'est pas confirmé par la théorie de type Faber-Ziman si l'on admet une distribution atomique de type sphères dures dans l'alliage. Nous nous sommes également intéressés dans le chapitre 5 à un composé representant des caractéristiques semiconductrices à l'état liquide (Si-Te). Nous avons déterminé l'énergie d'activation à partir de la variation de température de la résistivité et du pouvoir thermoélectrique. Dans le chapitre 6, nous avons pu montrer pour l'alliage manganèse-indium que la formule de Faber-Ziman étendue (avec les déphasages) donne de meilleurs résultats [...]
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Nous nous sommes proposés d'apporter une contribution à l'étude des propriétés de transport électronique d'alliages métalliques liquides binaires à base de métaux divalents : Ag-Zn, Ag-Cd, Bi-Zn. Il s'agit d'un ensemble de mesures originales sur des alliages difficiles à mesurer en raison de la faible température d'ébullition des divalents (le point d'ébullition pour le cadmium est de 760°C et celle du zinc est de 906°C) et de la température de fusion élevée de l'argent (906°C). Nous avons présenté de nouvelles mesures de la résistivité électrique et du pouvoir thermoélectrique absolu de l'argent, du zinc, du cadmium, du bismuth liquide ainsi que de leurs alliages liquides (Ag-Zn, Ag-Cd, Bi-Zn) en fonction de la température. Les mesures de résistivité électrique des alliages Ag-Zn et Ag-Cd ont été effectuées au moyen d'une manipulation automatisée avec deux variantes de cellules étanches en silice fondue. Malgré les très nombreuses difficultés expérimentales rencontrées, ces mesures nous ont permis d'apporter un grand nombre de résultats originaux. Notre travail ont porté, dans un premier temps, sur l'étude du zinc et du cadmium liquide à très haute températures, nous a permis d'observer le comportement surprenant du PTA, qui augmente à basse température puis diminue à plus haute température. Ces résultats expérimentaux originaux sont interprétés dans le cadre du formalisme de Ziman étendu à la matrice (t). Ce formalisme a été considérablement amélioré ces dernières années grâce à la prise en compte d'un terme de dépendance en énergie dans l'expression du pouvoir thermoélectrique. Différents potentiels ont été construits basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) qui prend en compte les effets d'échanges et de corrélations entre électrons. Nous avons effectué une analyse critique sur les métaux purs par différentes méthodes de construction des potentiels de muffin-tin. Ceux ci font intervenir la construction du potentiel atomique suivant l'approche de Ratti, en incluant dans les deux cas la corrélation de Robinson. Dans le cas du bismuth, nous avons introduit une détermination autocohérente de l'énergie de Fermi en ajustant le potentiel de muffin-tin zéro sur le fond de la bande de conduction. De manière globale, nous avons réussi à mesurer et à expliquer de manière satisfaisante les propriétés de transport électronique jusqu'ici mal comprises : des métaux présentant une bande d dans la bande de conduction, des semi-métaux ou la bande s et p sont separes, ainsi que de leurs alliages
Author: Cheikh Chaïb
Author: Cheikh Chaïb
Author: Armand Bath
Author: Mustapha Bestandji
Author: SALVADOR.. MEZA AGUILAR
Author: Naïma Benazzi
Author: Claude ROWDO
Author: Saïd Saadeddine
Author: Assia Rhazi
Author: Hamid Halim
Author: Hassan Chaaba