Contribution à l'étude de la densité électronique des composés ioniques par diffusion inélastique des rayons X PDF Download
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Book Description
Les travaux de J.M. Gillet et P. Becker ont montré qu'il était possible d'affiner des profils Compton directionnels d'isolants sur des paramètres tels que la forme des orbitales atomiques et les coefficients de couplage entre sites. Cette méthode testée sur LiH a permis de mettre en évidence la sensibilité des anisotropies Compton vis-à-vis du degré de covalence effective du matériau. Afin de généraliser la procédure d'affinement des profils directionnels d'isolants, plus particulièrement des oxydes et parce que ce compose trouve un intérêt particulier dans l'industrie du verre, nous nous sommes intéressés a l'oxyde de magnésium. Nous avons donc effectue une série de mesures de profils Compton directionnels de MgO sur la ligne ID15B a l'ESRF. Apres des tests de reproductibilité, nous avons pu mettre en évidence un écart isotrope significatif entre des profils expérimentaux de bonne qualité et des profils théoriques issus d'un calcul Hartree-Fock sur crystal92. Cette différence se retrouve également lors de l'étude des mesures d'Aikala effectuées aux sur MgO. Il serait donc intéressant d'étudier ce phénomène, ce qui met sans doute en jeu des effets au-delà de l'approximation a électrons indépendants. Les paramètres relatifs au matériau s'obtiennent par l'affinement d'un modèle de fonction d'onde sur la densité d'impulsion. Nous avons mis au point une méthode de reconstruction analytique de la densité a partir des profils directionnels. Cette méthode permet de minimiser les artefacts de calculs présents dans les méthodes existantes. Il est possible d'étendre cette méthode a des composes d'autres natures en utilisant par exemple d'autres fonctions que les fonctions gaussiennes. Nous avons également mené une expérience de diffusion X sur un composé dans un état excité. Cette expérience a pour but de tester la théorie développée par J.M. Gillet et P. Becker. L'échantillon est soumis simultanément a une excitation laser résonnante et au rayonnement X. L'objectif est de remonter à la densité électronique de transition entre les deux états résonnants. Ce dispositif a été testé sur des échantillons de K2NaCrF 6. Les propriétés physiques de ce composé n'ont pas permis une acquisition systématique du signal. Nous envisageons des composés a durée de vie de l'état excité plus longue.
Book Description
Les travaux de J.M. Gillet et P. Becker ont montré qu'il était possible d'affiner des profils Compton directionnels d'isolants sur des paramètres tels que la forme des orbitales atomiques et les coefficients de couplage entre sites. Cette méthode testée sur LiH a permis de mettre en évidence la sensibilité des anisotropies Compton vis-à-vis du degré de covalence effective du matériau. Afin de généraliser la procédure d'affinement des profils directionnels d'isolants, plus particulièrement des oxydes et parce que ce compose trouve un intérêt particulier dans l'industrie du verre, nous nous sommes intéressés a l'oxyde de magnésium. Nous avons donc effectue une série de mesures de profils Compton directionnels de MgO sur la ligne ID15B a l'ESRF. Apres des tests de reproductibilité, nous avons pu mettre en évidence un écart isotrope significatif entre des profils expérimentaux de bonne qualité et des profils théoriques issus d'un calcul Hartree-Fock sur crystal92. Cette différence se retrouve également lors de l'étude des mesures d'Aikala effectuées aux sur MgO. Il serait donc intéressant d'étudier ce phénomène, ce qui met sans doute en jeu des effets au-delà de l'approximation a électrons indépendants. Les paramètres relatifs au matériau s'obtiennent par l'affinement d'un modèle de fonction d'onde sur la densité d'impulsion. Nous avons mis au point une méthode de reconstruction analytique de la densité a partir des profils directionnels. Cette méthode permet de minimiser les artefacts de calculs présents dans les méthodes existantes. Il est possible d'étendre cette méthode a des composes d'autres natures en utilisant par exemple d'autres fonctions que les fonctions gaussiennes. Nous avons également mené une expérience de diffusion X sur un composé dans un état excité. Cette expérience a pour but de tester la théorie développée par J.M. Gillet et P. Becker. L'échantillon est soumis simultanément a une excitation laser résonnante et au rayonnement X. L'objectif est de remonter à la densité électronique de transition entre les deux états résonnants. Ce dispositif a été testé sur des échantillons de K2NaCrF 6. Les propriétés physiques de ce composé n'ont pas permis une acquisition systématique du signal. Nous envisageons des composés a durée de vie de l'état excité plus longue.
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NOUS PRESENTONS UN TRAVAIL EXPERIMENTAL SUR LA STRUCTURE ELECTRONIQUE DE C#6#0 ET DE SES COMPOSES INTERCALES PAR DES IONS LOURDS (K, RB ET CS). NOUS AVONS ENTREPRIS CETTE ETUDE, EN UTILISANT LA DIFFUSION INELASTIQUE DES RAYONS X, OU SPECTROMETRIE COMPTON. LA DIFFUSION COMPTON PERMET D'ATTEINDRE LA DENSITE ELECTRONIQUE DANS L'ESPACE DES IMPULSIONS, ELLE EST PARTICULIEREMENT SENSIBLE AUX ELECTRONS LES PLUS DELOCALISES DU SOLIDE. AUSSI EST-ELLE BIEN ADAPTEE A L'ETUDE, APRES L'INTERCALATION, DU COMPORTEMENT DES ELECTRONS TRANSFERES A L'HOTE C#6#0 ET DU CHANGEMENT DE SES ETATS DE VALENCE. DES MESURES ONT ETE REALISEES POUR LE C#6#0 ET LES COMPOSES DEFINIS K#NC#6#0, AVEC N = 3, 4 ET 6 (LURE) ET K#1C#6#0, RB#1C#6#0, RB#4C#6#0 ET RB#2CSC#6#0 (ESRF). LES ECHANTILLONS ETUDIES ONT ETE DEGAZES SOUS VIDE DYNAMIQUE, DURANT DES SEMAINES. NOUS AVONS UTILISE UNE APPROCHE NOUVELLE POUR OBTENIR LA DENSITE RADIALE DANS L'ESPACE DES IMPULSIONS DU C#6#0. A PARTIR DES DENSITES RADIALES MESURES, NOUS AVONS CALCULE L'ENERGIE CINETIQUE DU C#6#0 DANS SON ETAT ELECTRONIQUE FONDAMENTAL. DANS LE CAS DU SOLIDE K#6C#6#0, LES CALCULS AB INITIO TOUS ELECTRONS NOUS ONT PERMIS DE BIEN DECRIRE A LA FOIS LA DENSITE DES ELECTRONS APRES LEUR TRANSFERT DE L'ALCALIN VERS LA MOLECULE ET LA DISTORSION DE LA DENSITE ELECTRONIQUE DE CETTE MOLECULE, EN PRESENCE DES IONS ALCALINS. POUR LES COMPOSES A#3C#6#0 ET A#4C#6#0, NOUS AVONS OBTENU UN BON ACCORD GENERAL ENTRE LES DENSITES ELECTRONIQUES EXPERIMENTALE ET THEORIQUE. PAR CONTRE, NOUS AVONS PU METTRE EN LUMIERE LE DESACCORD QUI EXISTE ENTRE LES LARGEURS DES PROFILS-DISTORSION MESURE ET CALCULE DANS LES CAS DES A#4C#6#0 (A=K, RB). QUANT AU COMPOSE POLYMERISE A#1C#6#0, UN DESACCORD ENTRE LA LARGEUR DES PROFILS DE DISTORSION, EXPERIMENTAUX ET THEORIQUES, A ETE MIS EN LUMIERE ET PEUT S'EXPLIQUER PAR UNE SUREVALUATION DE LA DISTORSION MOLECULAIRE DANS L'HYPOTHESE DU CALCUL. DANS CES 2 DERNIERS CAS NOUS SUGGERONS QUE DE NOVEAUX CALCULS SONT A MENER EN LAISSANT LES ATOMES RELAXER SUR LA MOLECULE DU C#6#0.
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LA SPECTROMETRIE COMPTON DES RAYONS X EST UNE TECHNIQUE TRES PUISSANTE POUR L'ETUDE DE LA DENSITE ELECTRONIQUE DES MATERIAUX DANS L'ESPACE DES MOMENTS. CETTE METHODE, PARTICULIEREMENT ADAPTEE A L'ETUDE DES ELECTRONS EXTERNES (VALENCE OU CONDUCTION) DANS UN SOLIDE, CONSTITUE UN TEST PRECIS DES FONCTIONS D'ONDE CALCULEES DANS L'ETAT FONDAMENTAL. L'OUVERTURE DE LA LIGNE ID15B A L'ESRF (GRENOBLE, FRANCE) NOUS A PERMIS D'EFFECTUER DES MESURES COMPTON A HAUTE ENERGIE (60 KEV). LA GEOMETRIE D'ANALYSE (PAR REFLEXION, DANS LE PLAN HORIZONTAL) DIFFERENTE DE CELLE DU LURE (ORSAY, FRANCE) (PAR TRANSMISSION, DANS LE PLAN VERTICAL) NOUS A AMENE A EVALUER LA CONTRIBUTION INDESIRABLE DE LA DIFFUSION MULTIPLE DANS LES SPECTRES MESURES A L'ESRF. LES EXPERIENCES ONT ETE MENEES SUR DES ECHANTILLONS D'EPAISSEURS DIFFERENTES DE SILICIUM ET DE GERMANIUM. NOUS AVONS PU VERIFIER LA VALIDITE DE LA SIMULATION MONTE-CARLO POUR CORRIGER LES PROFILS EXPERIMENTAUX DE LA DIFFUSION MULTIPLE. DE PLUS, POUR LES ELEMENTS LOURDS, TENIR COMPTE DE LA CONTRIBUTION DE LA DIFFUSION DOUBLE ELASTIQUE-INELASTIQUE AMELIORE LA CORRECTION EFFECTUEE. DANS LE CADRE D'UN PROJET INTERNATIONAL SUR LE SILICIUM, NOUS AVONS MENE DES MESURES SUR LE SPECTROMETRE DU LURE (16.38 KEV). LES RESULTATS OBTENUS MONTRENT UN EXCELLENT ACCORD AVEC CEUX DES MESURES EFFECTUEES A L'ESRF. IL APPARAIT DONC QUE LES CORRECTIONS APPORTEES AUX PROFILS MESURES AU LURE ET A L'ESRF PERMETTENT UNE PARFAITE REPRODUCTIBILITE DES EXPERIENCES MALGRE LA DIFFERENCE DANS LA PHILOSOPHIE DE CONSTRUCTION DES DEUX SPECTROMETRES. DE PLUS, LE BON ACCORD ENTRE LES ANISOTROPIES EXPERIMENTALES ET THEORIQUES DES PROFILS A CONFIRME LA VALIDITE DU MODELE DE CALCUL PSEUDO-POTENTIEL CHOISI PAR S.RABII POUR DECRIRE LA STRUCTURE
Author: Claudie Le Henaff Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 235
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Le présent travail s'inscrit dans le cadre de l'étude des matériaux dotés de propriétés remarquables en optique non linéaire, et en particulier des matériaux utilisés pour le doublage de fréquence de radiations lasers. Nous nous sommes intéressés à deux de ces matériaux. Le premier, l'arséniate de potassium et de titanyl KTiOAsO4 (KTA) est isotype du phosphate de potassium et de titanyl KTiOPO4 (KTP), qui est une référence dans le domaine. Le second composé est le triborate de lithium LiB3O5 (LBO), présentant un intérêt particulier du fait de sa large fenêtre de transparence, permettant d'étendre le spectre des radiations utilisables. Le but de cette étude est de déterminer de manière précise la distribution de densité électronique de valence, à partir de mesures de diffraction aux rayons X à haute résolution, afin de mettre en évidence les systèmes d'électrons responsables des propriétés non linéaires de ces matériaux. Nous avons également réalisé une approche par calcul ab-initio d'un modèle du triborate de lithium LBO, nous permettant la comparaison des densités électroniques de déformation expérimentale et théorique. Dans cette approche, nous avons également mené une tentative de détermination des coefficients du tenseur de susceptibilité électrique du second ordre.
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L'INSERTION D'ATOMES ALCALINS DANS LE GRAPHITE TRANSFORME CE SEMI-METAL, EN UN COMPOSE DE TYPE METALLIQUE, QUI RESTE ANISOTROPE. LA MODIFICATION DE LA DENSITE ELECTRONIQUE DUE A LA PRESENCE DE L'ALCALIN A ETE INTENSIVEMENT ETUDIEE ET DE NOMBREUSES DIVERGENCES SONT APPARUES. CEPENDANT LES MESURES DE DENSITE ELECTRONIQUE QUE NOUS AVONS EFFECTUEES PAR DIFFUSION INELASTIQUE (COMPTON) DE RAYONS X A LURE-DCI, SONT EN TRES BON ACCORD AVEC LES CALCULS EFFECTUES DANS UN MODELE PSEUDOPOTENTIEL AB-INITION ET SELF-CONSITANT. DES ETUDES D'ABSORPTION PHOTOELECTRIQUE REALISEES SUR LES MEMES COMPOSES PERMETTENT, EN UTILISANT LA POLARISATION DU FAISCEAU SYNCHROTRON, DE SIGNER LA SYMETRIE DES PREMIERS ETATS VIDES ET CONFIRMENT LE BON ACCORD AVEC LES CALCULS CITES CI-DESSUS. L'HYDRURE DE LITHIUM, COMPOSE IONIQUE MODELE, A ETE ETUDIE PAR DIFFUSION INELASTIQUE. LA COMPARAISON DES PROFILS COMPTON EXPERIMENTAUX AVEC PLUSIEURS PROFILS CALCULES MONTRE LA GRANDE SENSIBILITE DE LA METHODE A LA BASE DE FONCTIONS D'ONDE CHOISIE POUR CHASUE MODELE UTILISE
Author: Abdelaziz El Haouzi Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 165
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Cette étude est consacrée à la détermination de la distribution de la densité électronique et des propriétés électriques par diffraction des rayons X des matériaux monocristallins soumis à un champ électrique quasi-statique. Nous avons discuté, d'une manière générale, l'effet que peut avoir la phase du facteur de structure sur la densité électronique des structures non centrosymétriques. Ensuite, nous avons présenté une procédure automatique et générale pour détecter les paramètres qui sont affectés par ce fait. Par la suite nous avons suggéré que des contraintes soient appliquées. Mais, le problème majeur est de choisir, cas par cas, des contraintes qui sont raisonables d'un point de vue physico-chimique. Ceci a été illustré par des exemples : GaAs, ZnSiAs2 et LiB3O5 (LBO). Pour l'étude des changements induits par l'application d'un champ électrique sur un monocristal de KTiOPO4 (KTP), nous avons utilisé une technique expérimentale basée sur la méthode de modulation. Ainsi, nous avons pu déterminer la modification de l'angle de Bragg en fonction du champ appliqué. En outre, la constante piézo-électrique d33 de KTP est déterminée pour différents cristaux à différentes températures et tensions. Nous avons observé que d33 (15(2) pC/N) ne présente aucune anomalie autour de 150 K à laquelle la conductivité ionique apparaît. A l'aide d'une approche basée sur la théorie diélectrique de Phillips et Van Vechten, nous avons pu estimer l'effet du champ électrique sur l'intensité des rayons X diffractés par un monocristal de GaAs ; ceci est en bon accord avec les deux mesures effectuées sur GaAs.
Author: Jacques Moscovici Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 197
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LA DENSITE ELECTRONIQUE DU C#6#0, DE SES COMPOSES D'INSERTION (K#3C#6#0 ET K#6C#6#0), DES COMPOSES D'INSERTION DU GRAPHITE A ETE ETUDIEE PAR ANALYSE SPECTRALE DE LA DIFFUSION COMPTON DANS LE DOMAINE X. L'ANISOTROPIE DE LA DENSITE ELECTRONIQUE DU NITRURE DE BORE A ETE MESUREE POUR CE COMPOSE PRESENTANT UNE STRUCTURE SIMILAIRE A CELLE DU GRAPHITE. D'AUTRE PART, L'ETUDE DU CONTENU DES PREMIERS ETATS VIDES DU C#6#0 ET L'ETUDE DE LEUR SYMETRIE POUR LES COMPOSES KC#4 ET BN A ETE MENEE GRACE A LA SPECTROMETRIE D'ABSORPTION. TOUTES LES EXPERIENCES SE SONT DEROULEES AUPRES DU SYNCHROTRON DU LURE (ORSAY, FRANCE). NOUS AVONS TROUVE UNE SURPRENANTE DELOCALISATION DES ELECTRONS DE VALENCE DANS LE SOLIDE C#6#0 COMPAREE A CELLE DU GRAPHITE. L'ACCORD ENTRE LA THEORIE, BASEE SUR UNE METHODE AB-INITIO ET AUTOCOHERENTE, ET L'EXPERIENCE SUR LA DIFFERENCE C#6#0-GRAPHITE EST TOUT A FAIT REMARQUABLE. AUSSI AVONS-NOUS PU METTRE EN EVIDENCE LA DISTORSION DE LA DENSITE ELECTRONIQUE DU C#6#0 EN PRESENCE D'ALCALIN DANS LES COMPOSES K#XC#6#0, AINSI QUE CELLE DU GRAPHITE DANS LE COMPOSE KC#8. LA COMPARAISON ENTRE THEORIE ET EXPERIENCE, MENEE POUR CE DERNIER COMPOSE AINSI QUE POUR BN, A PERMIS D'EVALUER LES CORRELATIONS ELECTRONIQUES DANS CES MATERIAUX
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L'ETUDE PRESENTEE A POUR OBJET LA DETERMINATION PRECISE DE LA DENSITE ELECTRONIQUE AU SEIN DE LA MOLECULE D'ACIDE DIETHYL-1,3 THIO-2 BARBITURIQUE. L'INTERET DE CETTE ETUDE RESIDE DANS LE FAIT QU'IL EXISTE UNE TAUTOMERIE CETO-ENOLIQUE COUPLEE A UNE LIAISON HYDROGENE ENTRAINANT UNE DISTANCE OXYGENE-OXYGENE LA PLUS COURTE CONNUE A CE JOUR. LA DIFFRACTION DES RAYONS X REVELE DEUX PICS D'ACCUMULATION DE DENSITE ELECTRONIQUE QUI N'ONT PU ETRE INTERPRETES AUPARAVANT, AU COURS DES PRECEDENTES ETUDES DE CE COMPOSE. LES INTERACTIONS MISES EN JEU DANS CETTE PARTIE DE LA MOLECULE SONT TRES FORTES. LES METHODES DE LA SERIE-DIFFERENCE X-X#H#O ET DES MODELES DE DEFORMATION (MODELE DE HANSEN-COPPENS) A PARTIR DES DONNEES DE DIFFRACTION DES RAYONS X A BASSE TEMPERATURE PERMETTENT DE PRECISER LA DISTRIBUTION DE LA DENSITE ELECTRONIQUE DES GROUPEMENTS MOLECULAIRES CONCERNES PAR LA TAUTOMERIE. LA DETERMINATION DES CHARGES ET DES MOMENTS DIPOLAIRES AJOUTENT UN COMPLEMENT D'INFORMATION SUR LES INTERACTIONS INTRA ET INTER MOLECULAIRES
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LA DIFFUSION COMPTON CONSTITUE UN OUTIL DE CHOIX POUR L'ETUDE DES DENSITES ELECTRONIQUES DANS L'ESPACE DES IMPULSIONS. L'UTILISATION DE CETTE METHODE A PERMIS D'AXER NOS TRAVAUX AUTOUR DE DEUX THEMES MAJEURS: - LES COMPOSES DU SILICIUM, AVEC LE SILICIUM, LE SILICIUM AMORPHE, ET ENFIN, LE DISILICIURE DE COBALT ; - LA LIAISON HYDROGENE DANS KHCO#3, ET DANS LE SILICIUM AMORPHE. CE MEMOIRE A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE, UNE FOIS DE PLUS, L'INTERET DES MESURES DE DIFFUSION COMPTON COMME TEST DE FONCTIONS D'ONDE. DE PLUS, IL A ETE DEMONTRE POUR LA PREMIERE FOIS, PAR COMPARAISON, A QUEL POINT LA DIFFUSION COMPTON ET L'ANNIHILATION DE POSITONS SONT DEUX METHODES D'INVESTIGATION COMPLEMENTAIRES DANS LA CONNAISSANCE DES DENSITES ELECTRONIQUES
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CE TRAVAIL DE THESE S'INSCRIT DANS LE CADRE GENERAL DE L'ETUDE DES CUPRATES SUPRACONDUCTEURS A HAUTE TEMPERATURE CRITIQUE. DES TECHNIQUES DE DIFFUSION DE NEUTRONS ET DE RAYONS X ONT ETE EMPLOYEES POUR LA CARACTERISATION DES DISTORSIONS STRUCTURALES INCOMMENSURABLES DANS LES COMPOSES DE LA FAMILLE BI#2SR#2CA#N#-#1CU#NO#2#N#+#4#+#Y ET POUR L'ETUDE DE LEUR ROLE DANS LE TRANSFERT DE CHARGE VERS LES PLANS CUO#2. NOUS AVONS AFFINE LES STRUCTURES MODULEES DES PHASES N=1 ET N=2 A PARTIR DE RESULTATS DE DIFFRACTION DE NEUTRONS ET DE RAYONS X SUR MONOCRISTAUX. NOUS AVONS REVELE L'EXISTENCE D'UN DESORDRE INDUIT DANS LA PHASE DE LA MODULATION STRUCTURALE PAR L'INCORPORATION DES ATOMES D'OXYGENE SUPPLEMENTAIRES DANS LES BICOUCHES BIO. NOUS AVONS ETABLI QUE LE TRANSFERT DE CHARGE SE FAIT PAR LA NON-STOECHIOMETRIE D'OXYGENE ET SON ORDRE LOCAL, COMME DANS LE SYSTEME YBA#2CU#3O#6#+#Y. PAR DIFFUSION INELASTIQUE DES NEUTRONS NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE DANS LE SYSTEME BI#2SR#2CACU#2O#8#+#Y UNE BRANCHE DE PHONONS OPTIQUE LONGITUDINALE QUI REAGIT A LA SUPRACONDUCTIVITE ET QUI CONSTITUE UNE BONNE SONDE POUR ETUDIER LA CONTRIBUTION DE L'INTERACTION ELECTRON-PHONON AU MECANISME DE SUPRACONDUCTIVITE A HAUTE TEMPERATURE CRITIQUE. DANS LA LIMITE ISOLANTE NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE L'EXISTENCE D'UN ORDRE ANTIFERROMAGNETIQUE DES SPINS DES IONS CU#2#+ DANS LE SYSTEME BI#2SR#2PRCU#2#8#+#Y ET, EN MEME TEMPS, D'UNE TRANSITION DE PHASE SUBTILE QUI CONCERNE LA SYMETRIE MOYENNE DE LA STRUCTURE MODULEE, ANNONCEE PAR DES EFFETS PRECURSEURS QUI POURRAIENT INDIQUER UNE LOCALISATION PLUS OU MOINS CORRELEE DES PORTEURS DE CHARGE DANS LES PLANS CUO#2. L'ENSEMBLE DE NOS RESULTATS MONTRE QUE LES CUPRATES AU BISMUTH POSSEDENT LA MEME PHYSIQUE DES PLANS CUO#2 QUE LES FAMILLES LA#2#-#XSR#XCUO#4 ET YBA#2CU#3O#6#+#Y, EN SE SITUANT AU CARREFOUR DE TROIS INSTABILITES: UNE TRANSITION METAL-ISOLANT, UNE INSTABILITE ANTIFERROMAGNETIQUE ET UNE INSTABILITE STRUCTURALE SPECIFIQUE DES PLANS CUO#2
Author: Christophe Fluteaux
Author: Christophe Fluteaux
Author: MASSIMILIANO.. MARANGOLO
Author: HANI.. KOUBA
Author: Claudie Le Henaff
Author: JACQUES.. CHOMILIER
Author: Abdelaziz El Haouzi
Author: Jacques Moscovici
Author: Joe͏̈l Barois
Author: CHRISTOPHE.. BELLIN
Author: LIDA.. DOLOC-VASILIU