Synthèse et fonctionnalisation des nanoparticules d'or pour des applications en optique PDF Download
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Book Description
Dans le chapitre 1, une étude bibliographique générale sur les différentes applications et les méthodes de synthèse des nanoparticules d'Au a été réalisé. Nous reviendrons sur l'utilisation des nanoparticules d'Au dans les domaines de la catalyse, la médecine et l'optique. Ensuite, nous présenterons les principales voies de synthèses des nanoparticules d'Au que nous avons privilégiées.
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Dans le chapitre 1, une étude bibliographique générale sur les différentes applications et les méthodes de synthèse des nanoparticules d'Au a été réalisé. Nous reviendrons sur l'utilisation des nanoparticules d'Au dans les domaines de la catalyse, la médecine et l'optique. Ensuite, nous présenterons les principales voies de synthèses des nanoparticules d'Au que nous avons privilégiées.
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Cette thèse comporte trois parties principales : la première concerne la synthèse et la fonctionnalisation des nanoparticules (NPs) d'or de forme sphérique et cylindrique. Les NPs d'or sont obtenues par réduction d'un sel métallique. En faisant varier certains paramètres de synthèse tels que la concentration en sels et/ou la concentration en réducteur, on peut facilement ajuster la taille de NPs sphériques. Bien qu'il existe diverses méthodes permettant de préparer des NPs cylindriques, il subsiste un problème de reproductibilité basée sur la pureté des produits de synthèse. Les différentes analyses de CTAB nous ont permis de proposer des solutions à ce problème. La fonctionnalisation de la surface des NPs d'or permet d'apporter à ces dernières de nouvelles propriétés tout en conservant leurs propriétés intrinsèques. Le but de cette fonctionnalisation est de modifier la surface des NPs en fonction des applications visées. Nous présentons ainsi différentes études de fonctionnalisation par des polyélectrolytes (PEI et PSS), des couches oxydes de SiO2, et de TiO2 et par le TDBC. La réponse optique des NPs d'or étant sensible à l'indice de réfraction du milieu environnant, il est possible de suivre et de quantifier cette fonctionnalisation par spectroscopie d'absorption. Dans une seconde partie, nous avons développé une voie de synthèse simple permettant de préparer le cœur coquille Au@TDBC sans ajout supplémentaire de sels ou de bases et à température ambiante. Etant donné qu'il est possible de moduler la taille des particules, l'optimisation du couplage fort entre les transitions électroniques du TDBC et les modes plasmon de résonances des Nps d'Au a été obtenu correspondant à une énergie de Rabi de 220 meV valeur qui n'a pas encore été obtenue avec un tel système. Dans une troisième partie, nous avons développé une nouvelle approche basée sur la méthode de Stöber pour fonctionnaliser les NPs avec des couches d'oxyde de SiO2 et de TiO2. L'utilisation des systèmes Au@TiO2 est une perspective intéressante en photocatalyse car le contact entre le métal et le semi-conducteur devrait entrainer une nette augmentation de l'efficacité photocatalytique. En effet, le métal agit comme un réservoir de photoélectrons améliorant le transfert de charges interfaciales tout en retardant la recombinaison des paires électrons-trous photo excités du semi-conducteur.
Author: Cecilia Gestraud (docteur en génie des procédés).) Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
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Les nanoparticules d'argent, déjà largement utilisées en catalyse, optique et électronique, trouvent aujourd'hui de nouvelles applications comme l'imagerie, la photonique ou la détection chimique et biochimique. Parmi ces applications, certaines requièrent des morphologies particulières comme des bâtonnets ou des disques (films conducteurs, spectroscopie Raman exaltée) quand d'autres impliquent principalement une surface spécifique importante comme par exemple en catalyse hétérogène. Les nanoparticules métalliques anisotropes sont classiquement réalisées en deux étapes, séparant la formation des germes et la croissance de ceux-ci, afin de mieux en contrôler la morphologie mais la séparation en deux étapes rend le transfert à l'échelle industrielle délicat à cause des longues périodes d'incubation et de lavage nécessaires. Nous avons choisi de nous intéresser à la synthèse dirigée de nanoparticules anisotropes, en particulier des nanodisques d'argent, ainsi que leur assemblage, en solution et sur des surfaces. Dans nos travaux, nous avons retenu une approche permettant de réaliser les deux étapes de la formation de nanodisques d'argent dans un même milieu réactionnel. Le principe repose sur l'utilisation de deux réducteurs, l'un faible et l'autre fort, dont les cinétiques de réduction très différentes permettent le contrôle de l'anisotropie. Cette méthode est simple et permet de réduire le temps de synthèse mais nécessite un bon contrôle des différents paramètres expérimentaux. Le temps entre l'ajout des deux réducteurs détermine notamment la morphologie des objets formés. Il existe en réalité une gamme optimale pour ce temps qui dépend particulièrement de la température de la synthèse. Afin de faire varier les propriétés optiques de ces nanodisques, différentes stratégies peuvent être envisagées. Notre choix s'est tourné vers la formation d'assemblages, en solution dans un premier temps, puis sur des surfaces par des méthodes de dépôt. L'adsorption de molécules organiques bifonctionnelles peut permettre de réaliser des assemblages en solution : une des fonctions a une affinité avec l'argent et l'autre interagit avec les fonctions libres des autres nanoparticules grâce à des liaisons hydrogène ou électrostatiques par exemple. Les assemblages peuvent également être réalisés sur des surfaces. Nous nous sommes tournés vers des méthodes de dépôts originales, qui permettent des assemblages dirigés des nanodisques par voie électrostatique. Nous avons démontré que ces assemblages sont de bons candidats pour développer des substrats SERS micro-structurés.
Author: Elodie Boisselier Mailfait Publisher: Editions Universitaires Européennes ISBN: 9786131509698 Category : Languages : en Pages : 296
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Plusieurs substrats issus de la chimie organique, inorganique et organom tallique ont t synth tis s et fonctionnalis s avec diff rents groupes chimiques, notamment des poly thyl ne glycol qui leur permettent d'am liorer leur solubilit dans l'eau et de les rendre biocompatible pour une ventuelle application dans le milieu biom dical. Ces substrats sont des dendrim res synth tis s sur plusieurs g n rations, des polym res obtenus soit par polym risation d'un dendron soit par dendronisation d'un polym re, ou encore des nanoparticules d'or qui peuvent tre stabilis es par des ligands thiolates ou bien par des dendrim res de mani re intra- ou inter-dendritique. Ces nano-objets ont t design s dans l'objectif d'encapsuler, de stabiliser ou d'am liorer diff rentes mol cules biologiques telles que des vitamines (vitamine C, B3 et B6) ou des neurotransmetteurs (ac tylcholine et dopamine).
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Des nanoparticules d'or fonctionnelles ont été synthétisées avec pour objectifs l'élaboration de nanomatériaux pour applications biomédicales et propriétés physiques originales. L'étude de la fonctionnalisation a conduit à utiliser le chimie “click” entre des nanoparticules d'or portant des ligands thiolates azoturés et des alcynes terminaux en utilisant un catalyseur au cuivre (I) renforcé par un ligand polyazoté, ce qui a permis d'introduire des fonctions très variées. En particulier le récepteur folate a été greffé de cette façon pour la synthèse de nouveaux vecteurs du docétaxel, un puissant agent anti-cancéreux dont l'étude est menée en collaboration. Des nanoparticules d'or fonctionnelles ont aussi servi de support pour le greffage de complexes du fer (II) à transition de spin, ce qui a permis de réaliser l'étude en 2D par différentes techniques physiques en collaboration. Enfin un nouveau ligand azoté a été mis au point pour la synthèse de nanoparticules d'or originales.
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Nous avons développé plusieurs méthodes de synthèse de nanocristaux semi-conducteurs luminescents directement en solution aqueuse. Des nanoparticules de CdTexSy ont été préparées en phase aqueuse et les propriétés optiques ont été étudiées. Suite aux caractérisations chimiques, un modèle a été proposé pour calculer le poids moléculaire et déterminer la formule molaire des nanoparticules de CdTexSy. Nous avons démontré l'existence d'une relation entre le rendement quantique et le nombre de ligand à la surface des nanoparticules. Les propriétés optiques ont été améliorées grâce à la synthèse sous irradiation micro-ondes. Cette méthode de synthèse nous a permis de synthétiser des nanoparticules de CdTexSeySZ avec de bonnes propriétés à 680 nm. Les nanoparticules ont été couplées avec différentes molécules (Rouge du Nil, ligands Bispidines) et protéines (albumine de sérum bovin; BSA et anticorps; PSR 222). Le couplage a été mis en évidence par gel d'électrophorèse. Nous avons également testé les nanoparticules comme donneur ou accepteur dans des systèmes de transfert d'énergie.
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Les nanoparticules d'oxydes, de semi conducteurs ou de métaux représentent une part importante de la recherche dans le domaine des nanotechnologies. Leurs propriétés particulières en font des objets intéressants pour différents domaines tels que la catalyse, les biotechnologies, l’optique ou l’électronique. Cependant, si leurs propriétés résultent majoritairement de la taille nanométrique de leur cœur inorganique, ces nanoparticules comprennent généralement une couronne de ligands organiques qui vont contrôler la taille et la morphologie lors de la synthèse et gérer la stabilité des suspensions. Ces ligands de surface jouent également un rôle primordial au niveau de la fonctionnalisation qui est un prérequis pour un grand nombre d'applications. Les nanoparticules d'or, connues depuis de nombreuses années, sont un exemple représentatif de nanoparticules stabilisées par une couronne de molécules organiques telles que des thiols, des amines ou des phosphines. En conséquence, une bonne connaissance de la chimie de surface des nanoparticules ainsi qu’un bon contrôle du greffage ou de l’échange des ligands de surface est cruciale pour leur utilisation. Cependant, mesurer l’affinité d’une molécule organique pour une nanoparticule en suspension est loin d'être une tâche simple, surtout quand les ligands sont impliqués dans un équilibre entre une forme libre et une forme liée. Dans ce contexte, la RMN DOSY1 se présente comme un outil de caractérisation structurale et dynamique en parfaite complémentarité avec la diffusion de la lumière, la microscopie électronique en transmission et la chromatographie. La DOSY offre l'avantage d'être une méthode d'analyse bien adaptée pour distinguer, en suspension et sans séparation physique, les ligands liés à la surface des nanoparticules des ligands libres en solution, sur la base d'une différence de coefficient de diffusion due à la différence de taille entre les nanoparticules et les ligands. Cette technique a été mise en œuvre pour l’étude de suspensions de nanoparticules d’or stabilisées par différents types de ligands (thiols, phosphines, citrates, amines),2-5 permettant de quantifier les fractions libres et liées. Elle a également permis de suivre, in situ, les réactions d’échange des ligands avec d'autres de nature identique ou différente et d’évaluer, ainsi, leur affinité pour la surface des nanoparticules d’or.
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La radiolyse est une méthode efficace pour la synthèse de nanoparticules mono et bimétalliques, de taille, de forme et de structure contrôlées en solution et en milieu hétérogène. Nous avons synthétisé par radiolyse (synthèse « one pot ») des nanobâtonnets d'or de rapports d'aspect contrôlables. Nous avons étudié les processus de réduction et de nucléation/croissance qui mènent à la formation de ces nanoparticules anisotropes. Ces bâtonnets nanométriques métalliques présentent des propriétés optiques originales et des applications potentielles dans différents domaines notamment en optique et en biologie. Ces nanobâtonnets d'or peuvent être piégés dans des hydrogels induits par la réticulation du polymère par radiolyse. Les propriétés d'anisotropie de ces nanobâtonnets sont aussi très recherchées notamment pour former des systèmes organisés et alignés. Nous nous sommes intéressés, dans un second lieu, à la synthèse par radiolyse de nanoparticules d'or et de platine dans des phases lamellaires de cristaux liquides. Nous avons montré que le confinement permettait de limiter la croissance et la taille des nanoparticules. Des nanobâtonnets d'or ont pu être insérés dans la phase aqueuse confinée de la mésophase, ou induits directement in situ par radiolyse. Dans tous les cas, la structure de la mésophase lamellaire est conservée après la croissance des nanoparticules. Le comportement des nanobâtonnets d'or confinés dans la mésophase a été étudié. D'autre part, nous avons synthétisé par radiolyse des nanoparticules de platine ou à base de platine (Pt/Ru, Pt/Ru/Sn et Pt/Co) en solution et sur des nanotubes de carbone. Les nanoparticules obtenues sont petites et monodisperses. La fonctionnalisation des nanotubes par un tensioactif a permis un assemblage homogène des nanoparticules sur leur surface et un meilleur accrochage. Ces nanocomposites peuvent avoir des applications dans différents domaines : piles à combustible, capteurs, limitation optique ...
Author: Diane Djoumessi
Author: Diane Djoumessi
Author: Diane Elodie Djoumessi Lekeufack
Author: Cecilia Gestraud (docteur en génie des procédés).)
Author: Elodie Boisselier Mailfait
Author: Pengxiang Zhao
Author: Fatiha Benbekhti
Author: Akram Yahia Ammar
Author: Marie Hullo
Author: Hanen Dhiab
Author: Wafa Abidi