Synthèse, caractérisation et test en déshydrogénation de l'isobutane de catalyseurs Pt-Sn-AlO obtenus par introduction de platine et d'étain lors de la synthèse de l'alumine PDF Download

Author: Frank Bettcher
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Languages : fr
Pages : 208

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Author: Frank Bettcher
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LE SUJET DE LA THESE CONSISTE EN LA MISE EN UVRE D'UNE TECHNIQUE DE TYPE SOL-GEL POUR LA PREPARATION DE CATALYSEURS UTILISABLES DANS DES PROCEDES DE TRANSFORMATIONS DES HYDROCARBURES. LA TECHNIQUE SOL-GEL PRESENTE AU MOINS DEUX AVANTAGES PAR RAPPORT AUX METHODES PLUS CLASSIQUES DE PREPARATION DES CATALYSEURS (IMPREGNATION A SEC, COPRECIPITATIONS), QUI SONT: LA DIMINUTION DU NOMBRE DES ETAPES UNITAIRES POUR L'OBTENTION DU CATALYSEUR, LE MELANGE HOMOGENE DES DIFFERENTS CONSTITUANTS DU CATALYSEUR. CETTE METHODE A PERMIS DE PREPARER, A PARTIR DE L'HYDROLYSE D'UN ALCOOLATE D'ALUMINIUM, DES OXYDES MULTI-COMPOSANTS A BASE DE PLATINE, D'ETAIN ET DE POTASSIUM. DE NOMBREUSES METHODES PHYSICO-CHIMIQUES ONT ETE MISES EN UVRE AFIN D'EVALUER L'INFLUENCE DES METAUX INTRODUITS LORS DE LA PREPARATION SOL-GEL, SUR LA TEXTURE ET LA STRUCTURE DU SUPPORT. LA DISPERSION DU METAL NOBLE (PLATINE) A PARTICULIEREMENT ETE ETUDIEE. ENFIN, A PARTIR DE TESTS CATALYTIQUES DE DESHYDROGENATION DE L'ISOBUTANE, IL A ETE POSSIBLE DE METTRE EN EVIDENCE L'INFLUENCE BENEFIQUE DES CONSTITUANTS METALLIQUES, INTRODUITS DURANT LA PREPARATION SOL-GEL, SUR LES PROPRIETES DU CATALYSEUR. EN PARTICULIER, NOUS AVONS PU VERIFIER QUE LES CATALYSEURS ISSUS D'UNE PREPARATION SOL-GEL, PRESENTANT MOINS D'ETAPES UNITAIRES DE PREPARATION, ONT UNE ACTIVITE CATALYTIQUE ET UNE SELECTIVITE EN DESHYDROGENATION, AU MOINS COMPARABLES A CELLES DE CATALYSEURS OBTENUS PAR DES TECHNIQUES DE PREPARATION PLUS CONVENTIONNELLES

Author: FATIMA.. BENTAHAR MERAOUCHE
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ISBN:
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Languages : fr
Pages : 183

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IL A ETE MONTRE AU LABORATOIRE QUE DES CATALYSEURS BIMETALLIQUES PLATINE-ETAIN PREPARES PAR REACTION ENTRE LE TETRABUTYLETAIN ET LA SURFACE REDUITE DU PLATINE PRESENTAIENT DE REMARQUABLES PROPRIETES, TANT DE SELECTIVITE QUE D'ACTIVITE OU DE STABILITE DANS LA DESHYDROGENATION DE L'ISOBUTANE EN ISOBUTENE. JUSQU'A PRESENT, CETTE METHODE DE PREPARATION DEVELOPPEE AU LABORATOIRE SOUS LE NOM DE CHIMIE ORGANOMETALLIQUE DE SURFACE SUR METAUX (COMS/M) A ETE MISE EN OEUVRE DANS UN ALCANE, MILIEU DANS LEQUEL LE TETRABUTYLETAIN EST SOLUBLE. DANS LE BUT DE BANALISER CETTE METHODE DE PREPARATION DE CATALYSEURS BIMETALLIQUES EN VUE DE SON APPLICATION A L'ECHELLE INDUSTRIELLE, NOUS NOUS SOMMES FIXE COMME OBJECTIF, L'UTILISATION DE L'EAU COMME SOLVANT. LES DERIVES TETRA-ALKYLES DE L'ETAIN (R#4SN) NE SONT PAS SOLUBLES DANS L'EAU, PAR CONTRE, LES DERIVES ALCOOLATES (R#3SNOR') SONT SOLUBLES DANS LES ALCOOLS ET NOUS AVONS MONTRE QUE LE TRIBUTYLETAIN-ACETATE (BU#3SNOC(O)ME) SE SOLUBILISAIT SOUS FORME DE TRIBUTYLETAIN-HYDROXYDE (BU#3SNOH) EN MILIEU AQUEUX BASIQUE (PH10). DES CATALYSEURS MONOMETALLIQUES (M=PT ET PD) HOTES SUPPORTES SUR ALUMINE, SUR SILICE ET SUR CHARBONS ONT ETE PREPARES ET CARACTERISES PAR DIFFERENTES TECHNIQUES. L'INTERACTION DE R#4SN, R#3SNOR' ET R#3SNOH SUR CES CATALYSEURS REDUITS A ETE ETUDIEE EN DETAIL, DANS UN ALCANE (R#4SN), DANS UN ALCOOL (R#3SNOR') ET DANS L'EAU (R#3SNOH). DANS LES TROIS CAS, LA REACTION A PRIS PLACE UNIQUEMENT SUR LA SURFACE DU METAL HOTE, AVEC FORMATION D'UNE ESPECE DE SURFACE PARTIELLEMENT DESALKYLEE DE LA FORME M#SSNR#X#Y. IL A ETE MONTRE QUE LA VALEUR DE X DEPENDAIT DU TAUX DE RECOUVREMENT (Y) DE LA SURFACE METALLIQUE, DE LA NATURE ET DE LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES. PAR TRAITEMENT SOUS HYDROGENE A 500C, CE COMPLEXE PERD LA TOTALITE DE CES GROUPEMENT ALKYLES POUR DONNER UN CATALYSEUR BIMETALLIQUE DE COMPOSITION PARFAITEMENT HOMOGENE. TESTES DANS LA DESHYDROGENATION DE L'ISOBUTANE, TOUS LES ECHANTILLONS, PREPARES EN MILIEU ORGANIQUE OU AQUEUX ONT PRESENTE LA MEME ACTIVITE ET LA MEME SELECTIVITE EN ISOBUTENE, VALIDANT AINSI LA FAISABILITE DE LA METHODE COMS/M DANS L'EAU.

Author: JOSEPH.. LOPEZ
Publisher:
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Languages : fr
Pages : 208

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CETTE ETUDE EXPLORATOIRE A PORTE SUR LA SYNTHESE, L'ACTIVATION ET LA CARACTERISATION DE SOLIDES BASIQUES TELS QUE DES HYDROTALCITES MG/AL (HT), DES ZEOLITHES MODIFIEES, DES OXYDES SIMPLES ET MIXTES, ET DES SELS, KF ET KNO 3, SUPPORTES SUR ALUMINE. CES SOLIDES ONT ETE COMPARES ENTRE EUX DU POINT DE VUE DE LEUR BASICITE DE LEWIS OU DE BRONSTED, APRES ETUDE DES PARAMETRES DETERMINANTS POUR LEUR ACTIVITE CATALYTIQUE. L'ALDOL PEUT ETRE SELECTIVEMENT OBTENU A 0\C LORS DE LA CONDENSATION ENTRE LE BENZALDEHYDE ET L'ACETONE. CETTE REACTION, CATALYSEE PAR LES SITES BASIQUES DE TYPE BRONSTED, EST TRES SENSIBLE A LA NATURE DU SOLVANT UTILISE ET MONTRE UNE CINETIQUE COMPLEXE AVEC ADSORPTION COMPETITIVE DES REACTIFS. LES MEILLEURS RENDEMENTS SONT OBTENUS SUR DES HTS CALCINEES PUIS REHYDROXYLEES (60% DE RENDEMENT EN ALDOL EN 1 HEURE). PAR CONTRE, LORSQUE LA CONDENSATION ALDOLIQUE ENTRE LE BENZALDEHYDE ET L'ACETOPHENONE EST EFFECTUEE A 150\C AVEC UN MELANGE EQUIMOLAIRE, LES SELS KF ET KNO 3 DEPOSES SUR ALUMINE SONT NETTEMENT PLUS ACTIFS QUE LES HTS ET LE RENDEMENT EN CROTON EST DE 75% EN 6 HEURES. DANS LA REACTION DE MEERWEIN-PONNDORF-VERLEY, ENTRE L'ISOPROPANOL ET LA TERTIOBUTYLCYCLOHEXANONE, CATALYSEE PAR DES SITES DE LEWIS, LES CATALYSEURS LES PLUS ACTIFS SONT LES OXYDES MIXTES OBTENUS PAR DECOMPOSITION THERMIQUE DES HTS. L'ISOMERISATION DE LA -ISOPHORONE EN -ISOPHORONE CONSTITUE UN TEST CATALYTIQUE SIMPLE PERMETTANT D'EVALUER LE NOMBRE DE SITES BASIQUES DES SOLIDES. LE RAPPORT MG/AL OPTIMUM POUR LES HTS SE SITUE VERS 2,6 POUR CES TROIS TYPES DE REACTIONS. EN REVANCHE, POUR L'HYDRATATION DU BENZONITRILE EN BENZAMIDE, L'ACTIVITE CATALYTIQUE DE L'HT REHYDRATEE AUGMENTE LINEAIREMENT AVEC LE RAPPORT MG/AL ET ATTEINT 80% DE RENDEMENT APRES 6 HEURES DE REACTION SUR UNE HT DE RAPPORT 4,8. LES SELS SUPPORTES SUR ALUMINE SONT TRES ACTIFS POUR REALISER LA TRANSESTERIFICATION DU CARBONATE D'ETHYLENE EN DIMETHYLCARBONATE ET ATTEIGNENT 88% DE SELECTIVITE A CONVERSION TOTALE EN ENVIRON 15 MINUTES.

Author: FRANCIS.. HUMBLOT
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Languages : fr
Pages : 270

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LE MEMOIRE PORTE SUR LA DESHYDROGENATION SELECTIVE DE L'ISOBUTANE EN ISOBUTENE PAR DES CATALYSEURS BIMETALLIQUES PLATINE-ETAIN SUPPORTES SUR SILICE. 2 VOIES ORIGINALES DE PREPARATIONS SONT ABORDEES QUI S'INSCRIVENT TOUTES DEUX DANS LE CADRE GENERAL DE LA CHIMIE ORGANOMETALLIQUE DE SURFACE. POUR CES DEUX VOIES, LE PRECURSEUR DE L'ETAIN A ETE SN(N-C#4H#9)#4 ET CELUI DU PLATINE, L'ION PT(NH#3)#4#2#+. DANS LA PREMIERE, LE TETRABUTYLETAIN EST AMENE A REAGIR SUR UN CATALYSEUR MONOMETALLIQUE BIEN DEFINI CONSTITUE DE PLATINE SUR SILICE. NOUS DESIGNONS PLATINE-ETAIN CE TYPE DE CATALYSEUR. DANS LA SECONDE, LE TETRABUTYLETAIN REAGIT SUR LE SUPPORT SEUL, PUIS LE PLATINE EST DEPOSE PAR ECHANGE SUR LE SUPPORT MODIFIE. NOUS APPELLERONS ETAIN-PLATINE CET AUTRE TYPE DE CATALYSEUR. NOUS AVONS UTILISE PLUSIEURS TECHNIQUES PHYSIQUES DE CARACTERISATION (MICROSCOPIE ELECTRONIQUE, EXAFS, ADSORPTION D'HYDROGENE ET OXYGENE, XPS). POUR LES CATALYSEURS PLATINE-ETAIN, L'ETAIN EST SOUS FORME REDUITE, LOCALISE A LA SURFACE DES PARTICULES METALLIQUES. EN REVANCHE, POUR LES CATALYSEURS ETAIN-PLATINE SEULE UNE PARTIE DE L'ETAIN PRESENT SUR LE SUPPORT MIGRE VERS LES PARTICULES DE PLATINE. TESTES DANS LA DESHYDROGENATION DE L'ISOBUTANE A 550C, LES CATALYSEURS BIMETALLIQUES PRESENTENT UNE ACTIVITE ET UNE SELECTIVITE EN ISOBUTENE PLUS ELEVEES QUE LE PLATINE SEUL ET SURTOUT RESISTENT BEAUCOUP MIEUX AUX TRAITEMENTS DE REGENERATION. CERTAINS CATALYSEURS ETAIN-PLATINE SE SONT REVELES PLUS ACTIFS QUE LES CATALYSEURS PLATINE-ETAIN AU DETRIMENT D'UNE SELECTIVITE INFERIEURE EN ISOBUTENE

Author: Jacqueline Masson (auteur d'une thèse de sciences.)
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ISBN:
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Languages : fr
Pages : 103

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LA DESHYDROGENATION EST D'ABORD ETUDIEE SUR LE CATALYSEUR AL::(2)O::(3)-CR::(2)O::(3) PUR. EVOLUTION DE LA VITESSE INITIALE EN FONCTION DE LA PRESSION DU REACTIF ET DE LA TEMPERATURE. MECANISME EN 2 ETAPES: ADSORPTION DE L'ISOBUTANE SUR UN SITE ACTIF ET REACTION EN SURFACE SUR CE SITE. INFLUENCE D'ADDITIFS, CEUX QUI NE MODIFIENT PAS LES PROPRIETES CATALYTIQUES DE L'ECHANTILLON (IONS DE RAYONA 1 A) ET CEUX QUI CONDUISENT A UNE FORTE AUGMENTATION D'ACTIVITE (IONS DE RAYONA 1A. INTERPRETATION