SPECTROSCOPIE INFRAROUGE HAUTE RESOLUTION DE MOLECULES D'INTERET PLANETOLOGIQUE. APPLICATION A CH 4 ET CH 3D A 1.6 ET 5M PDF Download
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LA SPECTROSCOPIE INFRAROUGE HAUTE RESOLUTION NOUS A FOURNI L'ESSENTIEL DE NOS CONNAISSANCES SUR LA COMPOSITION CHIMIQUE ET LA STRUCTURE VERTICALE DES ATMOSPHERES DES PLANETES GEANTES (JUPITER, SATURNE, URANUS ET NEPTUNE) ET DE TITAN. LA MOLECULE CH 4 (AVEC L'UN DE SES ISOTOPES, LE CH 3D) EST UN DES CONSTITUANTS PRINCIPAUX DE CES ATMOSPHERES. LES ABSORPTIONS DU METHANE DOMINENT EN EFFET, A DES DEGRES DIVERS, LES SPECTRES DE CES PLANETES ET DE TITAN. UNE MODELISATION PLUS PRECISE DE CES ABSORPTIONS PERMETTRAIT D'AMELIORER LES PROFILS DE CONCENTRATION DE CES MOLECULES AVEC L'ALTITUDE. LA DETERMINATION PRECISE, EN LABORATOIRE, DES PARAMETRES SPECTRAUX DECRIVANT LE PROFIL DES RAIES DE ROTATION-VIBRATION DE CH 4 ET CH 3D A 1.6 ET 5 M, EN FONCTION DE LA TEMPERATURE ET DE LA PRESSION DES GAZ PERTURBATEURS MAJORITAIRES (SOIT H 2 ET HE POUR LES PLANETES GEANTES ET N 2 POUR TITAN), A ETE L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL. LE DEVELOPPEMENT ET L'UTILISATION DE PROGRAMMES D'AJUSTEMENT SIMULTANE DE SPECTRES NOUS A PERMIS DE MESURER CES PARAMETRES AVEC UN GAIN SIGNIFICATIF EN PRECISION ET DES BARRES D'ERREURS PLUS REALISTES PAR RAPPORT AUX TECHNIQUES D'ANALYSES CLASSIQUES. LES SPECTRES DE LABORATOIRE ADAPTES A CETTE ETUDE ONT ETE ENREGISTRES AVEC LES SPECTROMETRES PAR TRANSFORMATION DE FOURIER DE L'OBSERVATOIRE DE KITT PEAK EN ARIZONA ET DU G.S.M.A A REIMS. LES APPLICATIONS DE CE TRAVAIL CONCERNENT LA DETECTION ET LA QUANTIFICATION DE MOLECULES DANS LES ATMOSPHERES DE JUPITER (DISTRIBUTION VERTICALE DE CO) ET SATURNE AINSI QUE L'AMELIORATION DES MESURES DU RAPPORT DEUTERIUM/HYDROGENE (D/H) DANS LE METHANE ATMOSPHERIQUE D'URANUS ET DE NEPTUNE.
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LA SPECTROSCOPIE INFRAROUGE HAUTE RESOLUTION NOUS A FOURNI L'ESSENTIEL DE NOS CONNAISSANCES SUR LA COMPOSITION CHIMIQUE ET LA STRUCTURE VERTICALE DES ATMOSPHERES DES PLANETES GEANTES (JUPITER, SATURNE, URANUS ET NEPTUNE) ET DE TITAN. LA MOLECULE CH 4 (AVEC L'UN DE SES ISOTOPES, LE CH 3D) EST UN DES CONSTITUANTS PRINCIPAUX DE CES ATMOSPHERES. LES ABSORPTIONS DU METHANE DOMINENT EN EFFET, A DES DEGRES DIVERS, LES SPECTRES DE CES PLANETES ET DE TITAN. UNE MODELISATION PLUS PRECISE DE CES ABSORPTIONS PERMETTRAIT D'AMELIORER LES PROFILS DE CONCENTRATION DE CES MOLECULES AVEC L'ALTITUDE. LA DETERMINATION PRECISE, EN LABORATOIRE, DES PARAMETRES SPECTRAUX DECRIVANT LE PROFIL DES RAIES DE ROTATION-VIBRATION DE CH 4 ET CH 3D A 1.6 ET 5 M, EN FONCTION DE LA TEMPERATURE ET DE LA PRESSION DES GAZ PERTURBATEURS MAJORITAIRES (SOIT H 2 ET HE POUR LES PLANETES GEANTES ET N 2 POUR TITAN), A ETE L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL. LE DEVELOPPEMENT ET L'UTILISATION DE PROGRAMMES D'AJUSTEMENT SIMULTANE DE SPECTRES NOUS A PERMIS DE MESURER CES PARAMETRES AVEC UN GAIN SIGNIFICATIF EN PRECISION ET DES BARRES D'ERREURS PLUS REALISTES PAR RAPPORT AUX TECHNIQUES D'ANALYSES CLASSIQUES. LES SPECTRES DE LABORATOIRE ADAPTES A CETTE ETUDE ONT ETE ENREGISTRES AVEC LES SPECTROMETRES PAR TRANSFORMATION DE FOURIER DE L'OBSERVATOIRE DE KITT PEAK EN ARIZONA ET DU G.S.M.A A REIMS. LES APPLICATIONS DE CE TRAVAIL CONCERNENT LA DETECTION ET LA QUANTIFICATION DE MOLECULES DANS LES ATMOSPHERES DE JUPITER (DISTRIBUTION VERTICALE DE CO) ET SATURNE AINSI QUE L'AMELIORATION DES MESURES DU RAPPORT DEUTERIUM/HYDROGENE (D/H) DANS LE METHANE ATMOSPHERIQUE D'URANUS ET DE NEPTUNE.
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Notre travail de thèse avait pour but une meilleure caractérisation des molécules HONO, DONO et CH3CN.L’étude des molécules de HONO et DONO a consisté tout d’abord à l’analyse de leur spectre de rotation pure, observé dans l’infrarouge lointain. Les résultats obtenus ont servi à l’analyse de la bande u1 de DONO et des bandes u5 et u6 de trans-HONO couplées par de fortes interactions de Coriolis. L’ensemble de nos travaux sur HONO et DONO a mené à une prédiction des positions et intensités relatives des raies qui reproduit les spectres observés de manière très satisfaisante pour les régions spectrales situées entre 40 et 150 cm-1 (rotation pure), entre 2350 et 3000 cm-1 pour les bandes u1 de DONO et entre 430 et 620 cm-1 pour les bandes u5 et u6 de trans-HONO respectivement. Nous avons terminé l’étude de HONO et DONO par le calcul des structures à l’équilibre expérimentale et ab initio de trans-HONO. L’originalité de notre travail a été également de combiner les méthodes expérimentales et des calculs quanto-chimiques de haut niveau pour déterminer une structure semi-expérimentale à l’équilibre fiable de la même molécule. L’étude de CH3CN a consisté à produire une prédiction raie par raie des positions et intensités des bandes u8, 2u8, u4 et u7 qui tient compte des interactions de vibration-rotation entre ces bandes dans le domaine spectral de 300 à 400 cm-1 et de 685 à 1200 cm-1 utile à la détection de CH3CN sur Titan.
Author: Pierre Richard Dahoo Publisher: ISTE Group ISBN: 1784055492 Category : Diatomic molecules Languages : fr Pages : 249
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Cet ouvrage est dédié à l’application des différents modèles théoriques pour identifier les spectres IR proche, moyen et lointain de molécules triatomiques, linéaires ou non linéaires, en phase gazeuse ou soumises à des contraintes environnementales, utiles aux sciences de l’environnement, la planétologie et l’astrophysique. La méthode de transformation de contact de Van Vleck est appliquée dans le calcul et l’analyse des transitions IR entre les niveaux d’énergie de vibration-rotation. Le modèle de substitution étendu de Lakhlifi-Dahoo est utilisé dans le cadre du formalisme de Liouville et les profils de raies de molécules triatomiques et leurs isotopologues soumis à des contraintes environnementales sont calculés en appliquant le théorème des cumulants. Les applications montrent comment les interactions à l’échelle moléculaire modifient les spectres IR d’une triatomique piégée dans une nano-cage (site de substitution d’une matrice de gaz rare, clathrate, fullerène, zéolithe) ou adsorbée sur une surface et permettent d’identifier les caractéristiques de l’environnement perturbateur.
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Les molécules d'aziridine, C2H4NH et d'oxirane, C2H40, sont des espèces d'intérêt astrophysique qui pourraient aussi être détectées dans l'atmosphère de Titan. La détection et la quantification de ces molécules dans les atmosphères planétaires nécessitent des études au laboratoire de leurs spectres. En conséquence, ces molécules ont fait l'objet de nombreuses études détaillées en micro-ondes et à basse et moyenne résolution er infrarouge Cependant, très peu d'études concernaient leurs spectres infrarouges à haute résolution. Nous avon donc enregistré des spectres infrarouges à haute résolution des molécules d'aziridine et d'oxirane en utilisant 1 spectromètre par transformée de Fourier du LISA à Créteil. Pour la molécule d'aziridine nous avons d'une par proposé, grâce à de nouveaux calculs ab initio, une nouvelle attribution vibrationnelle de toutes les bandes fondamentales et d'autre part analysé pour la première fois la structure rotationnelle des trois bandes υ8, υ10 et υ17 en utilisant un hamiltonien classique de type Watson. En ce qui concerne la molécule d'oxirane, nous avon d'une part, effectué pour la première fois l'analyse des intensités de raies de la bande υ3, de la diade υ2 , υ10 et de la triade {υ5, υ12 υ15} et d'autre part les premières mesures de coefficients d'auto-élargissement et d'élargissement par N2 des raies de la bande υ3.
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Les observations atmosphériques des espèces bromées montrent que le brome est directement impliqué dans la destruction catalytique de l'ozone. Le bromure de méthyle (CH3Br) a été identifié comme l'espèce contribuant majoritairement au budget global du brome atmosphérique. Le bromure de nitryle (BrNO2) et l'acide hypobromeux (HOBr) sont des molécules dites “réservoirs” qui connectent le cycle de l'ozone à ceux des oxydes halogénés et des oxydes d'azote. Malgré leur importance atmosphérique, peu de données spectroscopiques existent pour ces composés bromés, plus particulièrement dans le cas de BrNO2 qui est une molécule difficile à synthétiser. De plus, les molécules CH3Br, BrNO2 et HOBr sont assez lourdes et présentent des spectres denses et assez compliqués par de nombreuses perturbations, locales ou globales (cas de CH3Br), qui affectent les niveaux de vibration. Il serait donc intéressant de pouvoir suivre in situ l'évolution de leur concentration dans l'atmosphère. Ceci est possible par spectroscopie infrarouge mais à condition de connaître avec précision les positions de raies, leur intensité ainsi que leur coefficient d'élargissement par l'air. Ces informations n'étant pas disponibles pour ces molécules, nous avons décidé dans le cadre de cette thèse de combler ces lacunes. Par ailleurs, cette analyse nous permet également de déterminer les propriétés physico-chimiques de ces molécules (structure, paramètres interactions de vibration-rotation) dont la connaissance est indispensable pour comprendre leur dynamique et réactivité.Dans le présent travail, les deux aspects, d'intérêt atmosphérique et applications à la physique moléculaire sont pris en compte.
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CETTE THESE PRESENTE UNE ANALYSE SPECTRALE DE SPECTRES PROCHE INFRAROUGE DE LA LUMIERE REFLECHIE PAR LES SURFACES GLACEES DE TRITON ET PLUTON. ELLE MET EN UVRE UN TRAVAIL EXPERIMENTAL QUI A CONSISTE: 1) A DEVELOPPER ET METTRE AU POINT UN SYSTEME EXPERIMENTAL PERMETTANT LA SYNTHESE DE GLACES D'INTERET PLANETOLOGIQUE (CELLULE DE CROISSANCE CRISTALLINE) ; 2) A MESURER DES SPECTRES EN TRANSMISSION DANS L'INFRAROUGE PROCHE (1-5 M) DES DIFFERENTES GLACES IMPLIQUEES SUR TRITON ET PLUTON (PRINCIPALEMENT: N#2 ET CH#4 PURS, CH#4 ET CO ISOLE DANS N#2, MELANGES N#2:CH#4), ET A EFFECTUER DES ETUDES SYSTEMATIQUES DE CES GLACES EN FONCTION DE LA COMPOSITION, DE LA TEMPERATURE, DE LA PHASE CRISTALLINE OU ENCORE DU MODE DE FORMATION. L'ANALYSE SPECTRALE S'EST EFFECTUEE DANS UNE PREMIERE PHASE PAR LA COMPARAISON DIRECTE DES POSITIONS DES BANDES DES SPECTRES EXPERIMENTAUX ET DES DONNEES OBSERVATIONNELLES, PERMETTANT AINSI L'IDENTIFICATION DE MOLECULES, L'ESTIMATION DE LEUR ABONDANCE, AINSI QUE L'OBTENTION DE PARAMETRES PHYSICO-CHIMIQUES. L'UTILISATION D'UN MODELE DE REFLECTANCE BIDIRECTIONNELLE, CALCULANT LE TRANSFERT RADIATIF DANS LA SURFACE GLACEE DE L'OBJET, PERMET DANS UN DEUXIEME TEMPS DE COMPARER LA GLOBALITE DES CARACTERISTIQUES DES SPECTRES, ET D'AFFINER ET PROLONGER LES RESULTATS ISSUS DE LA COMPARAISON DIRECTE. DANS LE CAS DE TRITON, L'ANALYSE SPECTRALE MONTRE QUE LA GLACE D'AZOTE CONSTITUE LE COMPOSANT MAJORITAIRE DE LA SURFACE, ET QUE LA MOLECULE CH#4 EXISTE A L'ETAT ISOLE DANS CETTE GLACE. LES GLACES PURES DE CO#2 ET DE H#2O (IDENTIFIEE AU COURS DE CE TRAVAIL) EXISTERAIENT A L'ETAT SEPARE DU MELANGE MOLECULAIRE N#2:CO:CH#4. DANS LE CAS DE PLUTON, L'ANALYSE SPECTRALE A MIS EN EVIDENCE L'EXISTENCE DU METHANE A PLUS FORTE CONCENTRATION QUE SUR TRITON, ET SON EXISTENCE A L'ETAT D'UN SYSTEME A DEUX PHASES N#2:CH#4 DANS LA PARTIE SUPERIEURE DE LA COUCHE GLACEE, TANDIS QUE L'ETAT ISOLE SERAIT PREDOMINANT EN PROFONDEUR. CETTE STRATIFICATION DU METHANE DEPENDRAIT PAR AILLEURS DE LA LONGITUDE DE LA PLANETE
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L'étude de la spectroscopie infrarouge de la phosphine a été motivée par son application à la planétologie. En effet la molécule PH3 qui a été détectée dans les atmosphères de Jupiter et Saturne est une molécule importante pour l'analyse de la structure atmosphérique de ces deux planètes géantes. Une prédiction précise et complète des fréquences et intensités des espèces moléculaires présentes dans leurs atmosphères est donc indispensable afin d'analyser leurs spectres planétaires. Notre travail rentre donc dans le cadre d'une collaboration avec les planétologues de l'Observatoire de Paris-Meudon pour leur fournir une prédiction des fréquences et intensités du spectre de PH3 dans l'infrarouge lointain (de 0 à 200 cm-1), dans la région de 10μm (de 850 à 1200 cm-1) et dans la région de 3μm (de 2700 à 3600 cm-1). Ce travail a été aussi le fruit d'une collaboration internationale (avec notamment le Dr Brown du Jet Propulsion Laboratory) visant à mettre à jour la banque de données HITRAN pour PH3. Nous avons d'abord complété et actualisé la prédiction des fréquences et des intensités de la molécule de phosphine entre 0 et 200 cm-1. Dans la région de 10μm, nous avons mené une analyse détaillée des nouvelles mesures d'intensités obtenues par le Dr. Brown afin d'aboutir à une prédiction complète des positions et intensités de raies dans cette région. Nous avons enfin analysé la région à 3 μm plus complexe où plus de 4000 raies ont été attribuées dans sept bandes différentes (3nu2, 2nu2+nu4, 2nu4+nu2, nu1+nu2, nu3+nu2, nu1+nu4 et nu3+nu4). Notre modèle théorique a pu reproduire pour la première fois 2181 raies appartenant à ces sept bandes avec une déviation standard de 0.015cm-1.
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La mesure des concentrations d'espèces à l'état de trace, susceptibles d'avoir un impact notable sur la santé, le climat ou la stabilité de la couche d'ozone constitue un véritable défi. Les prochaines missions spatiales, prévues à haute sensibilité, apporteront un progrès si et seulement si les paramètres spectraux nécessaires sont disponibles. Pour certaines espèces d'intérêt atmosphérique telles que le chlorure de nitryle (ClNO2), le phosgène (Cl2CO) et le nitrate de chlore (ClONO2), les données spectroscopiques sont incomplètes ou quasiment inexistantes. Le défi dans cette thèse consiste à obtenir des paramètres spectroscopiques (positions et intensités de raies ou sections efficaces d'absorption) pour ces espèces, en vue des applications atmosphériques. Cependant, hormis Cl2CO, la spectroscopie de ClNO22 et ClONO2 est rendue difficile par leur synthèse chimique très complexe, leur réactivité avec les métaux et les matériaux organiques et leur instabilité en présence de lumière et chaleur. De plus, ces molécules sont assez lourdes (présence du chlore avec ses deux isotopomères) et présentent des spectres denses et assez compliqués par de nombreuses perturbations qui affectent les niveaux de vibration-rotation.Dans le cas de ClNO2, des spectres ont été enregistrés dans la gamme 300 - 900 cm-1 avec de meilleures conditions expérimentales (haute résolution, basse température, long parcours, faible pression) en utilisant le rayonnement synchrotron de la ligne AILES à SOLEIL. Des modélisations précises des régions à 370 et 790 cm-1 ont été effectuées. Ces régions pourront être exploitées pour une future télédétection atmosphérique par spectroscopie IRTF respectivement par les instruments FORUM et IASI-NG. Les vibrations de basse énergie de ClONO2 jamais observées à haute résolution avant ce travail ont également été mesurées. Une première modélisation de la région de la torsion vers 120 cm-1 est présentée dans cette thèse. L'analyse de ces vibrations sera utile pour modéliser les bandes chaudes dans les fenêtres atmosphériques où ClONO2 est actuellement détecté, et in fine permettra d'aboutir à une restitution bien plus précise du profil de concentration de ClONO2. Concernant Cl2CO, des sections efficaces ont été mesurées au LISA, d'une part, à température ambiante pour clarifier les données des travaux antérieurs et, d'autre part, dans les conditions stratosphériques en soutien à la télédétection satellitaire.
Author: CHRISTOPHE.. BOUSSIN
Author: CHRISTOPHE.. BOUSSIN
Author: Alix Dehayem Massop Kamadjeu
Author: Pierre Richard Dahoo
Author: Malick Ngom
Author: Fridolin Kwabia Tchana
Author: ERIC.. QUIRICO
Author: Lionel Sagui
Author: Anusanth Anantharajah![Spectroscopie infrarouge à resolution élevée [microforme] : étude exhaustive de la molécule de phosphure de méthine deutéré PDF](https://books.google.com/books/content/images/frontcover/OamywgEACAAJ?fife=w80-h100)
Author: Jacques Lavigne