Author: Ariel Guzman VargasPublisher:
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Languages : fr
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Book Description
Réduction catalytique des oxydes d'azote (Nox et N2O) par NH3 et le n-décane sur Fe-zéolithes
Author: Ariel Guzman VargasCatalyseurs à base de zéolithes échangées au fer et au cuivre. Application pour le procédé SCR des NOx en présence de NH3 pour les moteurs Diesel
Author: Houda JouiniPublisher: GRIN Verlag
ISBN: 3346570916
Category : Technology & Engineering
Languages : fr
Pages : 168
Book Description
Thèse de Doctorat de l’année 2018 dans le domaine Chimie - Science des Matériaux, note: "-", Université de Tunis El Manar (Faculté des Sciences de Tunis), langue: Français, résumé: L’utilisation des combustibles fossiles comme source d’énergie conduit à une formation importante de gaz nuisibles à l’environnement tels que les oxydes de soufre (SO2 et SO3), le dioxyde de carbone (CO2) et les oxydes d’azote (NOx). Les NOx sont à l’origine des phénomènes environnementaux inquiétants tels que les pluies acides, la formation des brouillards oxydants et la diminution de la couche d’ozone stratosphérique. Au cours des trente dernières années, de grands efforts ont été entrepris pour résoudre le problème posé par les NOx et de nombreuses techniques pour limiter leur formation ont été développées. Ces efforts ont mené au développement de nouveaux procédés d’abattement catalytique des NOx particulièrement dans le secteur automobile. La réduction directe des oxydes d’azote par les hydrocarbures imbrûlés à la sortie du moteur a été la première technologie testée mais sans grand succès. Une approche alternative à cette solution s’est basée sur la réduction catalytique sélective des NOx en présence d’ammoniac (NH3-SCR). Ce procédé décompose les oxydes d’azote en présence d’un catalyseur en formant de la vapeur d'eau et de l'azote, deux substances non nocives pour l'environnement. La technologie SCR peut atteindre une réduction des NOx dépassant 95% dans les processus de combustion et peut répondre à une législation future plus stricte. Ce dispositif de dépollution est appelé à se généraliser à partir de septembre 2014 avec l'application des normes Euro 6. Pour répondre à cette norme, les constructeurs automobiles ont eu fort à faire avec les moteurs Diesel qui rejettent beaucoup d'oxydes d'azote. Dans une situation pareille, le catalyseur conventionnel V2O5/TiO2 n’est plus performant, alors les recherches se sont orientées vers les zéolithes échangées aux métaux de transition connus pour leurs multiples avantages.
Réduction catalytique sélective des oxydes d'azote par l'ammoniac sur catalyseurs Cu-zéolithe
Author: Stéphane KiegerPublisher:
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Languages : fr
Pages : 121
Book Description
NOUS NOUS SOMME ATTACHES A ETUDIER LA REDUCTION CATALYTIQUE SELECTIVE (SCR) DES NOX PAR L'AMMONIAC (NH#3) EN PRESENCE D'OXYGENE SUR DES ZEOLITHES FAUJASITES ECHANGEES AU CUIVRE (CU-FAU). POUR LES CATALYSEURS NE RENFERMANT QUE DES ESPECES CU#2#+ ISOLEES, TROIS VAGUES DE CONVERSION DE NO ONT ETE OBSERVEES VERS 420, 520 ET 600 K. LA PREMIERE VAGUE DE CONVERSION EST UN PHENOMENE TRANSITOIRE QUI RESULTE DE L 'IMPOSSIBLE REOXYDATION DE CU#+ EN CU#2#+ AUX BASSES TEMPERATURES. A PARTIR DE 450 K, LA REOXYDATION DES IONS CU#+ EN SUPERCAGES EST ENFIN POSSIBLE AVEC LE MELANGE NO+O#2. LE COUPLE REDOX CU#2#+/CU#+ MIS EN JEU LORS DE LA REACTION EST ENTRETENU PAR LA REOXYDATION DE CU#+ AVEC LE MELANGE NO+O#2, ET PAR LA REDUCTION DE CU#2#+ AVEC NO+NH#3. LA STOECHIOMETRIE DE LA REACTION GLOBALE MONTRE UN RAPPORT NH#3/NO PROCHE DE 0,75 (10NH#3 + 13NO + O#2 15H#2O + 11,5N#2). UNE ETUDE CINETIQUE A PERMIS DE CONFIRMER L'ENSEMBLE DE CES PROPOSITIONS, D'OU IL RESSORT UN MECANISME DE TYPE LANGMUIR-HINSHELWOOD POUR LEQUEL L'ETAPE LENTE EST PROBABLEMENT LA FORMATION D'UN DIMERE CU-O-CU#2#+ DANS LES SUPERCAGES. AU-DELA DE 600 K, L'ENSEMBLE DES IONS CU EST ACTIF. LES ORIGINES DE FORMATION DE N#2O AUX BASSES ET HAUTES TEMPERATURES SONT DUES A LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO, ET DES IONS CUIVRE LOCALISES DANS LES CAGES SODALITES RESPECTIVEMENT. LA PRESENCE D'AGREGATS DE CUO DANS LES ECHANTILLONS PEUT ETRE PREVENUE EN REALISANT L'ECHANGE CATIONIQUE A PH = 5. POUR LA DEUXIEME FORMATION DE N#2O, ELLE PEUT ETRE EVITEE, EN PRE-ECHANGEANT LES ZEOLITHES FAU PAR CERTAINS ALCALINO-TERREUX OU LANTHANIDES, QUI VONT SE PLACER PREFERENTIELLEMENT DANS LES CAGES SODALITES, RENDANT L'ACCES DIFFICILE AUX IONS CU. CET ECHANGE PREALABLE AVEC UN CO-CATION PEUT AUSSI S'ENVISAGER AVEC LA ZEOLITHE EMT. CES NOUVEAUX CATALYSEURS FONT L'OBJET D'UN BREVET. EN PRESENCE DE NO#2 DANS LE MELANGE REACTIONNEL, UNE SYNERGIE DU MELANGE SUR LA CONVERSION DES NOX A ETE OBSERVEE A BASSE TEMPERATURE ET ELLE EST MAXIMALE POUR UN RAPPORT NO/NO#2 1. AU-DELA DE CE RAPPORT LA FORMATION DE NITRATE D'AMMONIUM DEVIENT IMPORTANTE, ET CONDUIT A DE FORTES TENEURS EN N#2O SUR LES CATALYSEURS CU-FAU. PAR CONTRE, LES NOUVEAUX CATALYSEURS BREVETES NE FORMENT QUE DE TRES FAIBLES QUANTITES DE N#2O QU'A PARTIR DE 773 K, ET REPONDENT ALORS A TOUTES LES EXIGENCES INDUSTRIELLES POUR LES USINES D'ACIDE NITRIQUE OU LES CENTRALES THERMIQUES.
Réduction catalytique de N2O par NH3 sur catalyseurs à base de zéolithe bêta contenant du fer
Author: Mathias MauvezinRéduction catalytique sélective des oxydes d'azote (NOx) provenant d'effluents gazeux industriels par l'hydrogène ou le méthane
Author: Marion PirezPublisher:
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Languages : en
Pages : 217
Book Description
L'objectif de ce travail de recherche concerne la réduction des émissions de polluants atmosphériques tels que les oxydes d'azote (NOx), présents dans les effluents des installations industrielles. Actuellement, la réduction catalytique sélective des NOx par l'ammoniac est un procédé efficace dans un domaine de température compris entre 200ʿC et 400ʿC. Cependant, l'introduction de normes de plus en plus restrictives devrait concerner un panel d'installations de plus en plus important pour lesquelles ce procédé n'est plus adapté. Dans ces conditions, l'emploi d'autres réducteurs tels que l'hydrogène ou le méthane s'avère intéressant pour des applications respectivement basse et haute température. Ce travail comporte deux aspects qui sont d'une part, le choix du réducteur, l'hydrogène ou le méthane et, d'autre part, la mise au point d'un catalyseur constitué d'un support tel que les pérovskites ou les oxydes mixtes cérine-zircone, sur lequel est dispersé une phase active, les métaux nobles (Palladium, Platine). Le catalyseur doit convertir NO sélectivement en N2, en présence d'un excès d'oxygène, de vapeur d'eau et de dioxyde de soufre. Dans cette étude, nous avons montré que l'interaction entre le métal noble et le support, générée au cours de l'activation du catalyseur est un paramètre essentiel, qui permet de minimiser les phénomènes inhibiteurs de l'eau et du dioxyde de soufre sur les performances catalytiques, notamment en réduction de NO par l'hydrogène.
Unité de traitement d'oxydes d'azote (NOx) par réduction catalytique
Author: Daniel StaedelinRéduction catalytique simultanée des oxydes d'azote (N2O et NO) provenant d'effluents gazeux d'installations industrielles
Author: Jean-Philippe DacquinPublisher:
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Languages : fr
Pages : 209
Book Description
Dans le cadre de la politique de réduction des gaz à effet de serre enterprise par l'ADEME, cette thèse portait sur le développement de catalyseurs pour l'élimination des oxydes d'azote provenant d'installations industrielles. L'élimination de N20 et NO doit avoir lieu à basse température et en présence de O2 et H2O. Dans ces conditions, deux traitements sont envisagés. Tout d'abord, nous avons étudié la réaction de décomposition mais les effets de O2 et H2O sont difficiles à éviter. Afin d'atténuer ces effets, la seconde réaction envisagée est la réduction catalytique. Le traitement des gaz de queue contenant des oxydes d'azote implique généralement des catalyseurs a base de métaux nobles. Dans ces conditions, l'utilisation de la perovskite peut atténuer les effets inhibiteurs et éviter le phénomène de frittage. Dans une première partie, nous avons étudié les propriétés catalytiques de la perovskite dopée au palladium pour décomposer N2O. L'association de Pd et LaCoO3 mène à une meilleure activité en comparaison à Pd supporté sur l'alumine. Ce comportement catalytique peut s'expliquer à la fois par un changement de dispersion métallique et une interaction métal/support singulière. Puis, nous avons examiné la réduction catalytique par H2 sur des catalyseurs à base de Pt supporté. Après réduction, les catalyseurs Pt/Al2O3 et Pt/LaFeO3 présentent majoritairement des nanoparticules de Pt. Alors que celles-ci sont stabilisées sous milieu réactionnel à 500°C sur la perovskite, un frittage des particules intervient sur l'alumine au regard des caractérisations spectroscopiques et microscopiques. Ces observations s'accompagnent d'un effet bénéfique sur la conversion de N20 et NO.
Réduction des NOx par le propène sur des catalyseurs obtenus par incorporation directe de H3PW12O40 et Pt dans des silices mésoporeuses de type MSU et SBA-15
Author: Hamad HusseinPublisher:
ISBN:
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Languages : fr
Pages : 434
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Les oxydes d'azote NOx (NO + NO2), formés lors des procédés de combustion figurent parmi les polluants de l'air les plus nocifs. Divers procédés ont été développés pour limiter leur formation, en particulier, la réduction catalytique sélective (SCR). De nombreux catalyseurs contenant des métaux de transition ou nobles déposés sur des oxydes ou à base de zéolithes échangées ont été testés avec succès en présence d'agents réducteurs. Les hétéropolyacides (HPA) tels que H3PW12O40 (HPW), connus pour leur forte acidité, et leur capacité à adsorber des molécules polaires, méritent d'être testés pour la réduction des NOx. Sachant que les silices sont d'excellents supports pour les HPA, des catalyseurs à base de silice mésoporeuse organisée (SMO), caractérisé par une surface spécifique élevée, et une distribution étroite de pores, ont été préparés par incorporation directe de HPW, Pt et Pt/HPW dans les parois lors de la polycondensation de la silice. L'étude a d'abord consisté à l'élaboration et à la caractérisation de nouveaux matériaux à base de SMO de type MSU et SBA-15, contenant des quantités variables de Pt (0,3-7 %), de HPW (9-49 %) et de Pt/HPW. Les synthèses ont été effectuées en milieu acide (pH
Etude de la réduction catalytique sélective des nox par acétylène via des zéolithes échangées aux métaux de transition
Author: Ingrit Carolina Castellanos CorderoPublisher:
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Languages : fr
Pages : 400
Book Description
En ce qui concerne les émissions de NOX, le secteur automobile, et en particulier le moteur Diesel, est le plus polluant. Une technologie mise en place pour réduire ces NOX en N2, consiste en l'ajout d'un additif (AdBlue®) précurseur du réducteur NH3. Cependant, cette technologie présente quelques contraintes en termes de sécurité, efficacité et les catalyseurs utilisés sont souvent chers ou toxiques. Cette étude traite de l'utilisation alternative de l'acétylène (C2H2) comme réducteur pour éliminer les NOX. Cet hydrocarbure possède une efficacité notable en utilisant des matériaux catalytiques de type zéolithes. Cependant la nature des espèces intermédiaires dans la boucle catalytique n'a pas été encore éclaircie. De plus, la sélectivité du procédé doit être améliorée pour atténuer la formation de CO dû à l'oxydation incomplète de C2H2. Afin de favoriser une des étapes élémentaires de la réduction des NOX (l'oxydation NO en NO2), les zéolithes utilisées ici (FER, MOR et BEA) ont été modifiées par l'introduction de métaux (Fe, Co, Cu et Pd). Les propriétés redox ont été ainsi étudiées par l'adsorption de molécules sonde suivie par spectroscopie IR. Concernant l'activité catalytique, testée en mode IR operando, différents rapports NO/NOX et teneurs en O2 ont été étudiés. La structure FER montre de hautes performances et l'échantillon à basse de Co conduit à la meilleure l'efficacité en conditions NO2 seul. Le mécanisme réactionnel met en jeu la formation de composés de type CxHyNOz conduisant aux espèces intermédiaires HCN et NCO- actives en déNOx. De nouvelles formulations à base de Pd ont été considérées pour oxyder le CO mais sans effet notable en conditions SCR.
Impact des minéraux sodium et phosphore sur les propriétés de catalyseurs Cu/FER dédiés à la réduction sélective des oxydes d'azote par l'ammoniac
Author: Marie-Laure TarotPublisher:
ISBN:
Category :
Languages : fr
Pages : 0
Book Description
Afin de limiter les rejets de polluants dans l'atmosphère par les véhicules, les normes Euro ont été mises en place en Europe à partir des années 1990. Ces normes sont de plus en plus strictes. Par exemple, pour les cas des poids lourds, le maximum d'émission des NOx a été divisé par cinq lors du passage Euro V (2009) à Euro VI (2014). Parallèlement à cela, certaines flottes captives de poids lourds roulent au 100 % biodiesel. Or, ce carburant contient des minéraux (Na, K, P) qui peuvent interagir avec la ligne de dépollution des gaz d'échappement.Dans ces travaux, l'étude a porté sur l'impact de Na et P déposés séparément ou simultanément sur des catalyseurs de réduction catalytique sélective des oxydes d'azote par l'ammoniac (NH3-SCR) à base de zéolithe Ferrierite (FER) contenant du cuivre.En mettant en relation les activités catalytiques en NH3-SCR et les différentes caractérisations mises en œuvre avant et après ajout des minéraux, il a été conclu que l'ajout de sodium entrainait une perte d'activité à basse température ( 300 °C) liée à l'empoisonnement des sites acides du catalyseur, et que la perte d'activité à haute température ( 450 °C) est liée à la formation de CuO. Cette formation de CuO est due à un échange entre le cuivre et le sodium lors de l'empoisonnement par voie aqueuse. Pour l'empoisonnement au phosphore, la désactivation à basse température (