ETUDE D'UN PROCEDE PLASMA POUR LA SYNTHESE DE NOIRS DE CARBONE STRUCTURES PAR PYROLYSE D'HYDROCARBURES A HAUTE TEMPERATURE ET CARACTERISATION DES PRODUITS PDF Download
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Book Description
La conception et l'optimisation d'un procede plasma haute temperature pour la synthese de noirs de carbone structures par pyrolyse d'hydrocarbures sont les objectifs d'un programme de r & d dont la partie recherche est developpee simultanement suivant 2 axes : une analyse physico-chimique globale du pilote et une modelisation l'hydrodynamique du reacteur. Ce memoire represente l'ensemble des analyses realisees sur le reacteur et les produits. Elles nous ont permis de caracteriser le reacteur grace a des bilans macroscopiques et des mesures dans l'ecoulement plasma. Nous avons ensuite analyse les noirs de carbone plasma produits et tente de relier les conditions operatoires du pilote aux proprietes physico-chimiques des noirs de carbone obtenus. Les resultats presentes sont : bilans de matiere et d'energie sur l'ensemble du reacteur (taux de conversion par c.p.g.), caracterisation de l'ecoulement interne : d.t.s. Par cpg, champs de temperature de paroi par pyrometrie optique et de temperature de gaz par spectrometrie d'emission optique, et comparaison des resultats a des modeles numeriques de d.t.s. Et d'hydrodynamique. Les produits sont caracterises par diffraction des rayons-x (d.r.x.), spectroscopie de photoelectrons (x.p.s.) Associee a la spectroscopie d'electrons auger (a.e.s.) Et microscopie electronique en transmission (m.e.t.). La modelisation hydrodynamique du reacteur (travail de these de benjamin ravary) a permis l'obtention de champs de vitesse et de temperature qui permettent d'evaluer les conditions thermodynamiques rencontrees lors de la formation du noir de carbone. Les microstructures de ces noirs sont comparees a celle d'un graphite synthetique (reference structurale) ainsi qu'a celles de noirs de carbones commerciaux obtenus suivant deux autres modes de fabrication (procedes furnace et acetylene).
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La conception et l'optimisation d'un procede plasma haute temperature pour la synthese de noirs de carbone structures par pyrolyse d'hydrocarbures sont les objectifs d'un programme de r & d dont la partie recherche est developpee simultanement suivant 2 axes : une analyse physico-chimique globale du pilote et une modelisation l'hydrodynamique du reacteur. Ce memoire represente l'ensemble des analyses realisees sur le reacteur et les produits. Elles nous ont permis de caracteriser le reacteur grace a des bilans macroscopiques et des mesures dans l'ecoulement plasma. Nous avons ensuite analyse les noirs de carbone plasma produits et tente de relier les conditions operatoires du pilote aux proprietes physico-chimiques des noirs de carbone obtenus. Les resultats presentes sont : bilans de matiere et d'energie sur l'ensemble du reacteur (taux de conversion par c.p.g.), caracterisation de l'ecoulement interne : d.t.s. Par cpg, champs de temperature de paroi par pyrometrie optique et de temperature de gaz par spectrometrie d'emission optique, et comparaison des resultats a des modeles numeriques de d.t.s. Et d'hydrodynamique. Les produits sont caracterises par diffraction des rayons-x (d.r.x.), spectroscopie de photoelectrons (x.p.s.) Associee a la spectroscopie d'electrons auger (a.e.s.) Et microscopie electronique en transmission (m.e.t.). La modelisation hydrodynamique du reacteur (travail de these de benjamin ravary) a permis l'obtention de champs de vitesse et de temperature qui permettent d'evaluer les conditions thermodynamiques rencontrees lors de la formation du noir de carbone. Les microstructures de ces noirs sont comparees a celle d'un graphite synthetique (reference structurale) ainsi qu'a celles de noirs de carbones commerciaux obtenus suivant deux autres modes de fabrication (procedes furnace et acetylene).
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L'ETUDE DU FONCTIONNEMENT D'UN REACTEUR PLASMA HORS EQUILIBRE BASSE PRESSION EN ECOULEMENT DANS UNE TUYERE A ETE EFFECTUEE EN CHOISISSANT LA MOLECULE DE MONOXYDE DE CARBONE D'UNE PART POUR QUALIFIER LES PHENOMENES D'EXCITATION ET DE DISSOCIATION DE LA MOLECULE ET D'AUTRE PART POUR IDENTIFIER LES PROCESSUS DE DEPOTS DE COUCHES MINCES DE CARBONE. L'ETUDE EXPERIMENTALE DE NOTRE REACTEUR A PERMIS DE REALISER UNE CARACTERISATION DE L'ETAT ENERGETIQUE DE LA PHASE PLASMA PAR SPECTROSCOPIE D'EMISSION. L'EFFET DE LA TUYERE A MONTRE D'UNE PART L'EXALTATION DES PROPRIETES VIBRATIONNELLES DES MOLECULES D'AZOTE ET DE MONOXYDE DE CARBONE ET D'AUTRE PART UNE DISCRETISATION SPATIO-TEMPORELLE DU MAXIMUM DE TEMPERATURE DES DIFFERENTS MODES D'ENERGIE. NOUS AVONS PU VERIFIER (EN SORTIE DE LA TUYERE) L'ETAT FORTEMENT HORS EQUILIBRE DE NOTRE PLASMA. L'ANALYSE THERMODYNAMIQUE ET CINETIQUE METTENT EN EVIDENCE LE ROLE DE L'EXCITATION VIBRATIONNELLE SUR LES PROCESSUS DE DISSOCIATION DE LA MOLECULE DE MONOXYDE DE CARBONE. L'INTRODUCTION DE LA DISSOCIATION PAR LES PROCESSUS D'EXCITATION VIBRATIONNELLE DANS LE MODELE CINETIQUE MONTRE LE CONTROLE EXERCE PAR LE MODE VIBRATIONNEL SUR LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE. LA SIMULATION DE L'ECOULEMENT HYDRODYNAMIQUE DANS NOTRE REACTEUR CONFIRME EN PARTIE LES OBSERVATIONS EFFECTUER EN SPECTROSCOPIE D'EMISSION. LA CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DES EFFLUENTS GAZEUX ET SOLIDES RESULTANT DE LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE A ETE REALISEE PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A BALAYAGE, PAR X.P.S., PAR CHROMATOGRAPHIE EN PHASE GAZEUSE ET PAR SPECTROMETRIE DE MASSE. NOUS AVONS AINSI PU PROPOSER UN MECANISME SIMPLIFIE DE REACTION POUR LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE ET PROPOSER L'OPTIMISATION DU FONCTIONNEMENT DE NOTRE REACTEUR. EN ACCORD AVEC LES LOIS DE POLANYI, NOTRE TRAVAIL DEMONTRE QUE LES REACTIONS DE DECOMPOSITION REGIES PAR UNE ETAPE ENDOTHERMIQUE SONT CONTROLEES PAR L'EXCITATION VIBRATIONNELLE DU PLASMA. AINSI L'ETUDE DU FONCTIONNEMENT D'UN REACTEUR PLASMA BASSE PRESSION PEUT ELLE ETRE EFFECTUEE EN SUBSTITUANT A LA TEMPERATURE A L'EQUILIBRE (AU SENS D'ARRHENIUS) LA TEMPERATURE VIBRATIONNELLE QUI QUALIFIE SELON POLANYI LES SYSTEMES REACTIONNELS HORS EQUILIBRES
Author: Frédéric Fabry
Author: Frédéric Fabry
Author: Isabel Deme
Author: FRANCOIS.. PREVOT