Source attribution of oxygenated volatile 2 organic compounds in the remote tropical 3 atmosphere PDF Download
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Les composés organiques volatils (COV) ont un impact significatif sur la capacité oxydante de l'atmosphère et donc sur la qualité de l'air et le climat. Parmi eux, les COV oxygénés (COVO) représentent le plus grand puits des radicaux OH dans l'atmosphère marine isolée. De larges incertitudes existent toujours dans le bilan global des COVO, en raison d'une représentation incomplète de leur chimie, d'une mauvaise caractérisation de leurs émissions terrestres ainsi que des échanges océan-atmosphère associés à ces espèces chimiques et de leurs précurseurs. Ceci est en partie la conséquence d'un manque de données dans les régions tropicales isolées. L'objet de cette thèse porte sur la présentation et l'analyse d'une base de données quasi continue de 2 ans de mesures in situ de COVO obtenue à l'observatoire du Maïdo (21°S, 54°E, 2160 m d'altitude), situé sur l'ile de la Réunion. Le travail présenté consiste en i) le développement d'un modèle dispersif Lagrangien mésoéchelle FLEXPART-AROME, ii) l'étude de cas de feux de biomasses mesurés à l'observatoire, et iii) l'attribution des sources de COVO à la Réunion en s'appuyant sur un modèle statistique multivariable et des calculs de rétro-trajectoires obtenus à l'aide de FLEXPART-AROME.
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Les composés organiques volatils (COV) ont un impact significatif sur la capacité oxydante de l'atmosphère et donc sur la qualité de l'air et le climat. Parmi eux, les COV oxygénés (COVO) représentent le plus grand puits des radicaux OH dans l'atmosphère marine isolée. De larges incertitudes existent toujours dans le bilan global des COVO, en raison d'une représentation incomplète de leur chimie, d'une mauvaise caractérisation de leurs émissions terrestres ainsi que des échanges océan-atmosphère associés à ces espèces chimiques et de leurs précurseurs. Ceci est en partie la conséquence d'un manque de données dans les régions tropicales isolées. L'objet de cette thèse porte sur la présentation et l'analyse d'une base de données quasi continue de 2 ans de mesures in situ de COVO obtenue à l'observatoire du Maïdo (21°S, 54°E, 2160 m d'altitude), situé sur l'ile de la Réunion. Le travail présenté consiste en i) le développement d'un modèle dispersif Lagrangien mésoéchelle FLEXPART-AROME, ii) l'étude de cas de feux de biomasses mesurés à l'observatoire, et iii) l'attribution des sources de COVO à la Réunion en s'appuyant sur un modèle statistique multivariable et des calculs de rétro-trajectoires obtenus à l'aide de FLEXPART-AROME.
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La présence d'hydrocarbures gazeux ou composés organiques volatils (COV) dans la troposphère constitue actuellement un problème préoccupant. Ces composés interviennent, avec les oxydes d'azote, en temps qu'initiateurs de smog photochimiques. Il est probable que certains COV interviennent plus que d'autres dans les processus de formation de l'ozone et des oxydants photochimiques en raison de leur forte réactivité ou de leur concentration élevée. Il apparaît donc indispensable d'établir quels sont les composés qui jouent un rôle prépondérant dans les réactions de formation de l'ozone. Pour cela, il est nécessaire de déterminer pour un maximum de COV, les quantités présentes dans l'atmosphère. L'étude présentée dans ce mémoire, concerne la mise au point d'une méthode de prélèvement par piégeage sur des adsorbants correctement adaptés et d'une chaîne analytique, spécifique par désorption thermique, condensation cryogénique, chromatographie en phase gazeuse et spectrométrie de masse couplées. Nous présentons les premiers résultats de prélèvement et d'analyse des COV dans le cadre de la mise en place d'une stratégie de lutte contre la pollution de la ville de Mexico et de l'agglomération de Dunkerque
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LES COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS (COV) SONT CONSIDERES COMME LES PRINCIPAUX PRECURSEURS DE LA FORMATION DE L'OZONE DANS LA TROPOSPHERE. ILS ONT DES ORIGINES NATURELLES OU RESULTENT DES ACTIVITES HUMAINES. LA CONNAISSANCE DES RAPPORTS DE MELANGE VOLUMIQUES DES PRINCIPAUX COV EST INDISPENSABLE A LA COMPREHENSION DE LA PHYSICO-CHIMIE DE L'ATMOSPHERE. L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL RESIDE DANS LA CONCEPTION, LA REALISATION ET LA MISE AU POINT D'UNE CHAINE ANALYTIQUE PERMETTANT L'ECHANTILLONNAGE ET L'ANALYSE DES HYDROCARBURES LEGERS (C#2-C#1#0). LES DIFFERENTES ETAPES SONT LE PRELEVEMENT (ENCEINTE DE PRELEVEMENT OU ADSORBANT), LA PRECONCENTRATION SUIVIE D'UNE THERMODESORPTION, LA CRYOFOCALISATION ET CHROMATOGRAPHIE EN PHASE GAZEUSE COUPLEE A UN DETECTEUR A IONISATION DE FLAMME. AU COURS DE CETTE ETUDE, DES METHODES STATIQUES (A PRESSION ATMOSPHERIQUE ET SOUS PRESSION) OU DYNAMIQUES (PERMEATION ET DIFFUSION) DE GENERATION DE MELANGE ETALON (C#2-C#1#0), ONT PERMIS D'EFFECTUER L'ETALONNAGE DU SYSTEME ANALYTIQUE. LES RESULTATS D'UNE CAMPAGNE D'INTERCOMPARAISONS, AU NIVEAU NATIONAL, POUR LES COMPOSES C#5-C#1#0, ONT MONTRE LA FIABILITE DU DEVELOPPEMENT DU SYSTEME ANALYTIQUE. DE PLUS, CE SYSTEME EST ORIGINAL POUR LE DOSAGE DES ALCANES EXHALES PAR LE RAT LORS D'UNE AGRESSION OXYDANTE
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La pollution atmosphérique a fait l’objet d’une attention particulière à l’échelle européenne sur la dernière décennie. Il s’agit d’un type de pollution caractérisé par une altération des niveaux de qualité et de pureté de l’air. Cette dégradation est, entre autre, causée par les composés organiques volatils (COV), substance chimique provoquant des pertubations pour l'environnement et l'homme. On en recence plus de 300 types (butane, benzène, solvants dans les peintures etc..) émises par les industries produisant et utilisant des solvants. Cet ouvrage aborde les COV émis par des sources fixes industrielles. De l'utilisation des solvants aux effets sur l’environnement en passant par les techniques de traitement des effluents gazeux contenant des COV, cet ouvrage donne aux industriels les bonnes pratiques pour optimiser leurs consommations en solvant, limiter leur utilisation et mettre en place des installations de traitement des effluents gazeux dans le respect de la réglementation. 20 fiches "exemples à suivre" viennent clore cet ouvrage: elles présentent des installations mises en place par les industriels pour réduire les émissions de COV.
Author: Bruno Clément (auteur d'une thèse de chimie).) Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 212
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CONNAITRE LES CONCENTRATIONS ET ENSUITE LES FLUX DES PRINCIPAUX HYDROCARBURES BIOGENIQUES (PAR LEUR REACTIVITE) QUE SONT L'ISOPRENE ET LES MONOTERPENES EST INDISPENSABLE POUR UNE MEILLEURE COMPREHENSION DE LA PHYSICO-CHIMIE DE L'ATMOSPHERE. DE TELLES MESURES NECESSITENT LA CONNAISSANCE D'UN GRAND NOMBRE DE POINTS EXPERIMENTAUX. LE BUT DE CE TRAVAIL EST DE CONCEVOIR, DE REALISER ET D'EXPERIMENTER UN SYSTEME ENTIEREMENT AUTOMATISE DE PRELEVEMENT ET D'ANALYSE DE CES COMPOSES BIOGENIQUES. APRES DES ESSAIS FRUCTUEUX EN LABORATOIRE, IL A ETE TESTE SUR LE TERRAIN LORS D'UNE CAMPAGNE EUROPEENNE (BIATEX/EUROTRAC) DE MESURES DES PRINCIPALES ENTITES REACTIONNELLES DE L'ATMOSPHERE D'UNE FORET DE PINS (PICEA ABIES) EN BAVIERE (RFA). LES PREMIERS RESULTATS MONTRENT UNE BONNE CORRELATION AVEC CEUX OBTENUS PAR D'AUTRES EQUIPES ET LEURS CONFRONTATIONS AVEC D'AUTRES COMPOSES PARAIT DEMONTRER CERTAINES VOIES REACTIONNELLES DETERMINEES EN LABORATOIRE
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L'assurance de la qualité de l'air nécessite un développement continu de nouvelles méthodes d'analyse des polluants atmosphériques. Les BTEX (benzène, toluène, éthylbenzène et xylènes) sont des hydrocarbures aromatiques monocycliques volatils dont la toxicité est reconnue, en particulier envers les systèmes neurologique, respiratoire, génétique et excréteur. La SPME (microextraction en phase solide) permet de réaliser des analyses rapides, sensibles et sélectives de composés organiques volatils (COV), à partir de matrices complexes, telles que l'air ambiant. La méthode mise au point repose sur l'extraction des BTEX par une fibre SPME revêtue de Carboxen/poly(dimethylsiloxane), suivie d'une analyse par GC/MS. Le problème principal de la mise au point de cette technique est la réalisation, pour chaque composé, de courbes d'étalonnage pour des concentrations au niveau des traces. Un système dynamique de génération d'atmosphères étalons a été mis au point, en utilisant comme source de BTEX une bouteille de gaz comprimé certifiée. En deux étapes de dilution, des concentrations entre 1 et 100 mg/m3 ont été obtenues. A l'aide de ces étalons, la méthode a été validée. Pour la série des BTEX, une zone d'étalonnage linéaire dans la gamme 0-65 mg/m3 a été établie. Les limites de détection, les limites de quantification, la répétabilité et la reproductibilité inter-fibre, ont été évaluées.Les tubes à perméation (fabriqués au laboratoire) ont été étudiés comme source alternative d'atmosphère étalon : chaque tube rempli d'un composé pur, génère par perméation une vapeur qui peut être diluée avec un débit d'air zéro jusqu'à de très faibles concentrations. La thermogravimétrie a été proposée comme technique de mesure rapide de test et d'étalonnage des tubes de perméation. La technique SPME apparaît comme une méthode de choix pour l'analyse qualitative rapide et la détermination quantitative des COV, ainsi que les études de terrain l'ont montré. Etant donné la possibilité d'obtenir des informations analytiques sur des durées de l'ordre de l'heure, et la possibilité de multiplier l'échantillonnage, les domaines spécifiques d'application envisagés sont le diagnostic rapide, le suivi de l'évolution des concentrations, et la pollution de l'air intérieur.
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En raison de leur implication dans les processus photochimiques responsables de la formation de l’ozone troposphérique et de leur impact sur la santé humaine, les composés carbonylés font partis des composés organiques volatiles dont il est important de suivre en continu leur concentration atmophérique (fluctuation rapide de leur concentration dans l’atmosphère). Ce présent travail de thèse répond à cette demande et deux stratégies de prélèvement ont été explorées dans l’optique de disposer d’un instrument automatique de mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques. Dans un premier temps, le prélèvement par transfert de la phase gazeuse échantillonnée dans une phase liquide associé à une dérivation chimique des composés piégés a été étudié en raison de sa grande spécificité envers les composés carbonylés. Cependant aucun couple « dispositif de prélèvement en phase liquide – réactifs de dérivation » ne permet un piégage quantitatif et/ou une utilisation en continu sur site. Une seconde stratégie, courrament employée dans le prélèvement des composés organiques volatiles (COV) a été étudiée : l’adsorption à froid sur un support solide suivie d’une thermodesorption couplée à une analyse directe par GC/MS. L’efficacité de piégeage des composés carbonylés sur différents adsorbants solides s’est révelée superieure à 95% pour les composés carbonylés composés de 1 (formaldéhyde, Pvap(-30°C) = 34400 Pa) à 7 carbones (benzaldéhyde, Pvap(-30°C) = 0,75 Pa). Fort de ces résultats, ce travail constitue une première étape fructueuse vers l’élaboration d’un instrument automatique pour la mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques.
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Les composés organiques volatils (COV) sont considérés avec les oxydes d'azote (NOX) comme les principaux précurseurs de la formation de l'ozone dans la troposphère. Ils ont des origines naturelles ou résultent des activités humaines. La connaissance qualitative et quantitative des principaux COV est indispensable à la compréhension de la physico-chimie de l'atmosphère. Le travail réalisé comporte une série de résultats dont les plus marquants sont : - la réalisation et la mise au point d'une chaîne analytique permettant de déterminer les concentrations atmosphériques des hydrocarbures anthropiques légers (C 4 - C 9); - la participation, après validation du système analytique, à diverses campagnes de mesures sur site, principalement dans la région Midi-Pyrénées, afin de mettre en exergue la pollution atmosphérique engendrée par les hydrocarbures anthropiques; - la détermination, lors de campagnes internationales, de taux et flux d'émission monoterpéniques (COV Biogéniques) de plusieurs écosystèmes différents, à partir de la méthode des cuvettes instrumentées; - l'estimation annuelle des COV naturels de l'écosystème forestier français, par application de modèles mathématiques.
Author: Jean-Yves Henry (Chimiste) Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 417
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L'analyse des gaz telluriques est une technique permettant de localiser les pollutions du sous-sol par des composes organiques volatils hydrophobes ou toute substance biodégradable en composés volatils. Cette méthode est économique, simple et rapide à mettre en œuvre. L'étude des différents mécanismes de migration des polluants dans la phase gazeuse tellurique permet de préciser la méthodologie de prélèvement des gaz dans les sols. Une étude bibliographique dresse l'état de l'art de la technique du point de vue prélèvement et analyse. Afin de disposer d'un système autonome, rapide, sensible, capable d'identifier et de quantifier les polluants sur site, un analyseur de gaz utilisant la spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier a été développé. L'appareil est étalonné par génération dynamique et dilution d'étalons commerciaux. Un logiciel a été écrit afin de quantifier les teneurs des espèces gazeuses présentes, de calculer un spectre résiduel et d'identifier des molécules inconnues. L'efficacité et l'inertie chimique d'un dispositif de séchage des gaz en ligne ont été étudiées. L'évaluation du système a été conduite en laboratoire avec deux mélanges gazeux comprenant des polluants courants (N-hexane, monoaromatiques, 1-1-1 trichloroéthane, trichloréthylène) et deux produits de biodégradation(Co#2 et méthane). L'étude des teneurs mesurées en fonction de la longueur du trajet optique a permis d'établir que les limites de détection pratiques sont inférieures à la partie par million en volume (PPMV) pour la plupart des produits étudiés. La détection d'un contaminant dans un des mélanges (protoxyde d'azote) a mis en valeur la qualité des quantifications et de la procédure d'identification. La dernière partie de l'étude a consisté à utiliser l'analyseur IRTF sur un site contaminé. Il a été ainsi possible de localiser les zones de pollution avec une reproductibilité des mesures inférieures à 5%, d'identifier et de doser du tétrachloroéthylène à des teneurs proches de la PPMV.
Author: Bert Verreyken
Author: Bert Verreyken
Author: Alain Cornille
Author: Ana-Cristina Olivan-Waldhart
Author: ADEME
Author: Bruno Clément (auteur d'une thèse de chimie).)
Author: Simonetta Tumbiolo
Author: Raghida Farah
Author: Véronique Perraud
Author: Laurent Luchetta
Author: Jean-Yves Henry (Chimiste)