Hétérogénéités dynamiques dans les liquides surfondus PDF Download
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Book Description
Nous montrons que le caractère hétérogène de la dynamique observé expérimentalement près de la transition vitreuse permet d'interpréter au sein d'une vision unifiée la dynamique de liquides surfondus dans la masse aussi bien qu'en volume, à l'équilibre et hors d'équilibre (vieillissement), ainsi que les propriétés physiques des caoutchoucs chargés. Nous avons tout d'abord calculer, au sein du modèle de Long et Lequeux, l'échelle spatiale ainsi que la distribution des temps de relaxation associées à l'hétérogénéité dynamique. Dans le cas de films minces, nous avons décrit en détailles mécanismes de relaxation près de la transition vitreuse et en particulier prédit la température de transition vitreuse Tg en fonction de l'épaisseur et de l'énergie d'interaction entre le polymère et le substrat. Nous avons ensuite prédit, dans la continuité du modèle de Long et Lequeux, l'évolution de l'état microscopique du système au cours d'un saut en température ou après un saut en pression. Nous avons montré qu'un même mécanisme physique permet d'interpréter: 1) le fait que le temps de relaxation dominant à l'équilibre est une fonction de la densité moyenne et de la température 2) la cinétique de fusion d'un polymère vitreux 3) l'évolution du volume au cours d'une réchauffe d'un polymère vitreux (effet Kovacs). Enfin, le modèle de transition vitreuse aux interfaces et de vieillissement nous a permis de proposer un modèle physique de caoutchouc chargé qui rende compte des propriétés de renforcement dans le régime linéaire ainsi que dans le régime non linéaire non destructif (effets Payne et Mullins, plasticité).
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Nous montrons que le caractère hétérogène de la dynamique observé expérimentalement près de la transition vitreuse permet d'interpréter au sein d'une vision unifiée la dynamique de liquides surfondus dans la masse aussi bien qu'en volume, à l'équilibre et hors d'équilibre (vieillissement), ainsi que les propriétés physiques des caoutchoucs chargés. Nous avons tout d'abord calculer, au sein du modèle de Long et Lequeux, l'échelle spatiale ainsi que la distribution des temps de relaxation associées à l'hétérogénéité dynamique. Dans le cas de films minces, nous avons décrit en détailles mécanismes de relaxation près de la transition vitreuse et en particulier prédit la température de transition vitreuse Tg en fonction de l'épaisseur et de l'énergie d'interaction entre le polymère et le substrat. Nous avons ensuite prédit, dans la continuité du modèle de Long et Lequeux, l'évolution de l'état microscopique du système au cours d'un saut en température ou après un saut en pression. Nous avons montré qu'un même mécanisme physique permet d'interpréter: 1) le fait que le temps de relaxation dominant à l'équilibre est une fonction de la densité moyenne et de la température 2) la cinétique de fusion d'un polymère vitreux 3) l'évolution du volume au cours d'une réchauffe d'un polymère vitreux (effet Kovacs). Enfin, le modèle de transition vitreuse aux interfaces et de vieillissement nous a permis de proposer un modèle physique de caoutchouc chargé qui rende compte des propriétés de renforcement dans le régime linéaire ainsi que dans le régime non linéaire non destructif (effets Payne et Mullins, plasticité).
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Lorsqu'un liquide est refroidit suffisamment vite, la cristallisation peut être évitée. On a alors un liquide surfondu dont le temps de relaxation augmente fortement quand la température diminue vers la température de transition vitreuse Tg. En-dessous de Tg, le systèmeest dans l'état vitreux. Il vieillit : son temps de relaxation augmente au cours du temps. L'existence d'une longueur de corrélation croissante associée au ralentissement de la dynamique des liquides surfondus (ou des verres) est une des grandes questions toujours ouvertes dans la physique de la transition vitreuse. Des arguments théoriques très généraux ont montré que la mesure de la susceptibilité alternative non linéaire d'ordre trois des liquides surfondus (ou des verres) donnait directement accès à la longueur de corrélation dynamique. Nous avons mis au point une expérience à haute sensibilité permettant d'accéder à deux susceptibilités diélectriques non linéaires d'ordre trois près de Tg. Nos résultats obtenus sur du glycrol surfondu sont quantitativement en très bon accord avec les prédictions théoriques. Ils montrent que la longueur de corrélation dynamique augmente lorsque T diminue vers Tg. En dessous de Tg, l'étude du vieillissement d'une des susceptibilités non linéaires nous a permis de mettre en évidence que la longueur de corrélation dynamique augmente au cours du temps. Ces résultats renforcent le scénario selon lequel la transition vitreuse serait liée à un point critique sous-jacent, ce qui expliquerait l'ubiquité du comportement vitreux dans la nature.
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La transition vitreuse s’observe dans de nombreux liquides : ils ne cristallisent pas lorsque la température diminue et leur viscosité augmente énormément. Ils se figent en un verre, solide désordonné. Ce phénomène est encore mal compris. Une image fructueuse est celle des hétérogénéités dynamiques : des zones dans lesquelles les mouvements des molécules sont corrélés se développent dans le liquide. Leur taille est censée croitre lorsque la température diminue, comme dans une transition de phase. Ceci n'avait encore jamais été mesuré dans les liquides surfondus. Deux méthodes basées sur les mesures de susceptibilité linéaire et non-linéaire ont été proposées pour sonder ce nombre. Nous avons développé une expérience pour mesurer ces susceptibilités diélectriques. La mesure de la susceptibilité non-linéaire est délicate (le signal recherché est 106 fois plus faible que le signal linéaire), ce qui nécessite un dispositif original. Le nombre de molécules corrélées mesuré croît lentement lorsque la température diminue, pour les deux techniques. Nous avons aussi étudié l'évolution en fréquence de la réponse non-linéaire et montré l'existence d'une courbe maîtresse qui a pu être comparée à différents modèles phénoménologique théoriques. Ces résultats expérimentaux originaux rapprochent la transition vitreuse des phénomènes critiques et des transitions de phases.
Author: Samy Merabia
Author: Samy Merabia
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