Nouvelle méthode de préparation de nanoparticules d'or supportées sur TiO2, caractérisation et propriétés catalytiques pour des réactions d'oxydation et d'hydrogénation PDF Download

Author: Rodolfo Zanella Specia
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Languages : fr
Pages : 200

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Author: Stéphane Lemonier
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Languages : fr
Pages : 220

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Cette thèse s'inscrit dans le cadre de la recherche sur la synthèse de nanoparticules branchées d'une part, sur la synthèse d'une nouvelle famille de polysiloxanes d'autre part et la préparation de nanohybrides composés dans nanoparticules d'or et des polysiloxanes. Les résultats présentés dans ce manuscrit de thèse incluent la synthèse et le contrôle de la reproductibilité de la synthèse de nanoparticules d'or. La compréhension de la formation de nanoparticules d'or de formes originales branchées en utilisant la glucosamine.HCl comme simple réducteur a été approfondie, puis mis à profit dans le cadre de synthèses de nanoparticules eu deux étapes, par la méthode de nucléation-croissance. Puis la synthèse d'une nouvelle famille de polysiloxane obtenu par réaction thiolène est décrite, ainsi que les différents polymères obtenus et caractérisés. Enfin, l'étude de nanohybrides or/polymère est décrite, notamment concernant la modification des propriétés optiques des nanoparticules d'or étudiées. Puis les résultats du dépôt contrôlé en surface de nanoparticules hybrides ont été étudiés.

Author: Didier Astruc
Publisher: John Wiley & Sons
ISBN: 3527621334
Category : Science
Languages : en
Pages : 663

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Written by international experts, this monograph combines two of the most important aspects of modern chemistry, presenting the latest knowledge on these environmental friendly applications. This result is a comprehensive overview of the application of nanoparticles in catalysis, focusing on synthesis and the most important reaction types, providing all the information needed by catalytic, organic and solid state chemists, as well as those working with or on organometallics, materials scientists, and chemists in industry.

Author: Priscila Destro
Publisher: Springer
ISBN: 3030035506
Category : Science
Languages : en
Pages : 106

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This book explores the formation of colloidal gold–copper (AuCu) alloy nanoparticles and evaluate their application in heterogeneous catalysis. Metal alloys are extremely versatile materials that have been used since the Antiquity to improve the properties of commonly used metals, therefore the understanding of their properties has fostered the applications in areas such as photonics, sensors, clinical diagnostics, and especially in heterogeneous catalysis, which allows catalyst active sites to be modulated. In this book, readers will appreciate the fundamental aspects involved in the synthesis of AuCu nanoalloys, including real-time information about their atomic organization, electronic properties, as well a deeper understand about the behavior of AuCu supported nanoalloys under real catalytic conditions, providing interesting insights about the effect of the support on the nanoalloy stability. The results presented here open new horizons for using metal alloys in catalysis and also other areas where the metal–support interface may play a crucial role.

Author: Zeliha Cansu Canbek
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Languages : en
Pages : 0

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Between the ongoing research on various type of nanomaterials to tune the particle sizeand crystal design in nanoscale for their potential applications, anisotropic gold nanoparticleshas attracted the most intention not only because of their divine color but also their enhancedcatalytic activities, optical properties and electrical conductivities. Event though, many effortshave been already made in the field of synthesis of anisotropic gold nanoparticles, withdefined sizes and structures, growth mechanism of many unique anisotropic shapes is still acontroversial subject.Overall objective of this thesis is to understand the origin of anisotropy during theformation of anisotropic gold nanoparticles, especially gold nanorods, in liquid phase. For ourenvisaged aim, between numerous synthetic methods developed for production ofnanoparticles, seed mediated approach is chosen for the fabrication of final anisotropic goldnanoparticles from small seeds which is grown into final nanoparticle later on. During thesynthesis of nanoparticles, those seeds play critical role as precursors to control the yield ofand the crystal structure of final anisotropic nanoparticle. Here we offer a systematical studyon the origin of anisotropy with respect to “seed size” and “crystal morphology”. Since thesesmall particles are the genesis of anisotropic metal nanoparticle synthesis, in this thesis weanswer following questions to explain the origin of anisotropy;i. How to control the crystal structure and the size of the seeds?ii. What are the influences of controlled seed size and structure on the kinetics ofnanoparticle growth?

Author: Minhua Shao
Publisher: MDPI
ISBN: 3038422347
Category : Science
Languages : en
Pages : 689

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This book is a printed edition of the Special Issue "Electrocatalysis in Fuel Cells" that was published in Catalysts

Author: DAHOUMANE-S.
Publisher: Omniscriptum
ISBN: 9786131590719
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Languages : fr
Pages : 208

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Ce livre, qui est l'origine un manuscrit de th se de doctorat, explore les possibilit s qu'offrent diff rentes esp ces de micro-algues photosynth tiques dans le domaine de la gen se de mat riaux inorganiques nanostructur s tr s haute valeur ajout e. Apr s l'introduction des sels auriques dans la culture algale, chaque cellule joue le r le d'un micro-bior acteur tandis que la culture dans son ensemble remplit celui d'un bior acteur. Ceci aboutit la formation de nanoparticules d'or l'int rieur des cellules qui sont par la suite lib r es dans le milieu de culture donnant ainsi naissance des collo des d'or dont les caract ristiques en mati re de de stabilit et taille et de forme des nanoparticules les composant sont remarquables. Cette nouvelle m thode de synth se de nanomat riaux par des micro-algues, dans leurs conditions habituelles de culture, adh re totalement aux principes de la chimie verte.

Author: DAVID.. GUILLEMOT
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Languages : fr
Pages : 236

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L'ESSENTIEL DE CE TRAVAIL A CONSISTE A PREPARER ET CARACTERISER DES NANOPARTICULES MONO ET BIMEALLIQUES A BASE D'OR ET DE PALLADIUM DISPERSEES ET STABILISEES DANS LES SUPERCAGES DE ZEOLITHE (FAUJASITE) ACIDES. LA METHODE UTILISEE APPARAIT COMME UNE NOUVELLE METHODE D'OBTENTION, DANS LES ZEOLITHES, DE NANOPARTICULES DE PALLADIUM ET COMME LA PREMIERE METHODE DE FORMATION DE PARTICULES D'OR NANOMETRIQUES STABLES SOUS ATMOSPHERE REDUCTRICE OU OXYDANTE. LES METAUX SONT INTRODUITS DANS LES ZEOLITHES PAR ECHANGE IONIQUE DE COMPLEXES AU(EN)#2CL#3, ET, PD(EN)CL#2, AVEC LES CATIONS COMPENSATEURS DES SUPERCAGES. L'ETUDE PAR EXAFS IN SITU MONTRE QUE LES CATIONS AU#3#+ ET PD#2#+ PEUVENT ETRE REDUITS AU DEGRE 0 PAR LES FONCTIONS AMINES DES LIGANDS ETHYLENE-DIAMMINE, EN REALISATION UN SIMPLE CHAUFFAGE SOUS ATMOSPHERE INERTE, A 150C POUR L'OR ET 300C POUR LE PALLADIUM. LA CARACTERISATION PAR EXAFS, MET, RMN #1#2#9XE, CHIMISORPTION D'H#2, IR DU CO ADSORBE PROUVE QUE LES PARTICULES METALLIQUES OBTENUES SONT SITUEES DANS LES SUPERCAGES. LES RESIDUS DES LIGANDS ETHYLENE-DIAMMINE DECOMPLEXES RESTENT DEPOSES A LA SURFACE DES PARTICULES APRES REDUCTION MAIS UN TRAITEMENT EN DYNAMIQUE SOUS DIOXYGENE A 300C PERMET D'ELIMINER CES COMPOSES ORGANIQUES. L'UTILISATION D'UNE ZEOLITHE A CARACTERE ACIDE AMELIORE LA DISPERSION ET LA STABILITE DES NANOPARTICULES ; POUR EXPLIQUER CE RESULTAT UN MECANISME D'ANCRAGE CHIMIQUE DES PARTICULES PAR LES GROUPES OH ACIDES EST SUGGERE. L'ECHANGE SIMULTANE DE AU(EN)#2#3#+ ET PD(EN)#2#+ DANS UNE HY ET L'AUTO-REDUCTION A 250C PERMET D'OBTENIR DES CATALYSEURS BIMETALLIQUES PDAU/HY. CEUX-CI ONT ETE CARACTERISES PAR EXAFS, RMN #1#2#9XE, CHIMISORPTION D'H#2, MET ; LA FORMATION DE PARTICULES PDAU MIXTES AVEC UNE DISTRIBUTION ALEATOIRE DES ATOMES DANS LES PARTICULES A ETE MISE EN EVIDENCE. LES DIFFERENTS CATALYSEURS BIMETALLIQUES ET MONOMETALLIQUES, TESTES DANS LA REACTION D'HYDROCONVERSION DU METHYL-CYCLOPENTANE, REVELENT QUE LORSQUE LES PARTICULES SONT MIXTES, L'ADDITION D'OR AU PALLADIUM PROVOQUE UNE AUGMENTATION DU NOMBRE DE ROTATION DE LA REACTION ET UNE DIMINUTION DES REACTIONS DE DESTRUCTION AU PROFIT DES REACTIONS D'ISOMERISATION.

Author: Issam Laoufi
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Ce travail porte sur l'étude in operando des nanoparticules d'or supportées sur TiO2(110) pendant la réaction d'oxydation du CO. Il s'inscrit dans l'objectif de comprendre les propriétés catalytiques de l'or qui apparaissent à l'échelle nanométrique. Les paramètres géométriques et structuraux des nanoparticules d'or ont été mesurés en présence de 20 mbar d'oxygène ou d'argon, de 0.1-0.2 mbar de CO et en conditions réactionnelles (oxygène + CO à 473 K), par GISAXS et par GIXD en suivant simultanément la composition des gaz par spectrométrie de masse. L'exposition au mélange réactionnel déclenche une évolution instantanée des nanoparticules avec une augmentation de leur taille moyenne qui varie de la même manière que l'activité catalytique. Par contre l'oxygène et le CO ne provoquent pas de changement et seule la température a un effet. Ces évolutions démontrent l'importance des mesures in operando pour déterminer le lien qui existe entre la taille et l'activité des nanoparticules. La variation de l'activité catalytique en fonction du diamètre présente un maximum pour des particules de 2 nm de diamètre et de 1.4 nm de hauteur. Au-dessus de ce maximum, elle suit une loi de puissance du diamètre, d-2.4 ± 0,3, comme attendu pour des sites actifs situés sur les atomes de basse coordinence. La diffraction X montre que, pendant la réaction, les nanoparticules conservent la structure CFC du cristal d'or, mais la distance inter-plan se contracte quand la taille des particules décroit ce qui intervient dans la baisse d'activité au dessous de 2 nm. Cependant d'autres paramètres peuvent aussi avoir un effet négatif sur la réactivité comme la forme des particules et le fait que plus elles sont petites plus elles s'agglomèrent sur les bords de marche du substrat. La similitude des tailles obtenues par GISAXS et par GIXD et de leur comportement sous gaz réactifs indique que les particules mesurées par ces deux techniques sont les mêmes. De plus, la forte corrélation entre la variation de l'activité et les évolutions observées par GISAXS montre que ce sont les particules actives qui sont sondés par les rayons x. La comparaison des résultats avec ceux déjà publiés indique que le comportement que nous avons décrit sur la dépendance de l'activité catalytique des nanoparticules d'or sur TiO2, pour l'oxydation du CO, est représentative des propriétés de ce système. Cependant, il est nécessaire de vérifier expérimentalement comment ces résultats obtenus à 473 K peuvent être extrapolés à température ambiante. L'installation dans notre dispositif d'une nouvelle chambre de réaction doit permettre de gagner un ordre de grandeur en sensibilité et rendre envisageable une telle étude. Mots clés : Catalyse, nanoparticules d'or, GISAXS, diffraction X, in operando, oxydation du CO.

Author: Léo Bossard-Giannesini
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Le travail de sortie d'un métal est une propriété fondamentale en physico-chimie des matériaux. C'est l'énergie nécessaire pour extraire un électron depuis le niveau de Fermi vers le niveau du vide. Il est connu que cette grandeur dépend de la nature du métal, mais aussi que d'autres paramètres ont une influence notable. Ainsi ce travail de thèse montre comment le travail de sortie peut être modulé par une couche de molécules auto assemblées sur la surface métallique, et comment il évolue quand le matériau est sous forme de nanoparticules. La présente étude se concentre sur des nanoparticules d'or (AuNPs) de diamètres compris entre 10 et 60 nm, et étudie les effets de fonctionnalisation par quatre molécules : l'hexanedithiol (HDT), l'aminooctanethiol (AOT), l'acide mercaptohexadecanoïque (MDHA) et le dodécanethiol (DDT). Après une étude détaillée des morphologies des surfaces planes d'or fonctionnalisées par microscopie à force atomique (AFM), des mesures de travail de sortie sur ces surfaces sont effectuées par microscopie à sonde de Kelvin (KPFM). En comparant ces résultats à des mesures de photoémission (UPS), l'effet de chaque fonctionnalisation est mis en évidence. Par exemple, le travail de sortie d'une surface fonctionnalisée par MHDA diminue de -0.30 eV par rapport à une surface d'or non fonctionnalisée. Ces résultats montrent aussi l'effet sur le travail de sortie du temps de contact avec l'atmosphère ambiante. Ensuite, nous abordons le cas des AuNPs, synthétisées par voie colloïdale, puis post-fonctionnalisées par AOT ou par MDHA. La fonctionnalisation des AuNPs est suivie par des mesures optiques basées sur la mesure du pic d'absorption (plasmon) des AuNPs dans le visible. Après fonctionnalisation, leur travail de sortie est mesuré par KPFM. Ces mesures mettent en évidence deux phénomènes : la modification du travail de sortie par la fonctionnalisation, ainsi qu'une variation en fonction de la taille de l'AuNP. Dans le but de comprendre précisément cet effet de taille, nos systèmes ont été modélisés par une approche DFT (density functional theory), et les calculs de travaux de sortie ont été confrontés aux mesures expérimentales. Ces calculs sont en très bon accord avec les résultats expérimentaux, notamment sur l'évolution du travail de sortie en fonction de la taille des particules, d'environ 1 meV.nm 1.