Etude théorique et expérimentale des propriétés magnétiques des oxydes de métaux de transition quasi-bidimensionnels du type AB2O6 PDF Download
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Author: Edgar Gonzaga Souza dos Santos Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
Book Description
Ce travail a pour objectif de contribuer à l'étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type AB_2O_6 (A= Fe, Co, Ni; B= Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuvent être classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d'un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme Fe_xCo_{1-x}Ta_2O_6, Fe_xNi_{1-x}Ta_2O_6 et Co_xNi_{1-x}Ta_2O_6 conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases T(x). Une caractéristique particulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions A apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d'ions non magnétiques B. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d'oxygènes qui entourent ces ions A. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bidimensionnel jusqu'à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d'obtenir des constants d'échange compatibles avec les types d'ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l'importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordonnements observés aussi dans le plan ab qu'au long de l'axe c. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de façon systematique l'espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type ANb_xTa_{2-x}O_6 avec A = Fe, Ni et Co, restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique.
Author: Edgar Gonzaga Souza dos Santos Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
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Ce travail a pour objectif de contribuer à l'étude du magnétisme dans les oxydes isolants de type AB_2O_6 (A= Fe, Co, Ni; B= Ta, Sb). Ces composés cristallisent dans une structure trirutile et présentent une variété très riche de phases magnétiques. Tous les ordres observés peuvent être classés comme antiferromagnétiques mais diffèrent d'un ordre simple de type Néel. En outre, les substitutions comme Fe_xCo_{1-x}Ta_2O_6, Fe_xNi_{1-x}Ta_2O_6 et Co_xNi_{1-x}Ta_2O_6 conduisent à des domaines de coexistence de phases magnétiques et à des points bicritiques dans les diagrammes de phases T(x). Une caractéristique particulièrement intéressante de ces composés est le caractère quasi-bidimensionnel de leur magnétisme, puisque les ions de métaux de transitions A apparaissent dans des réseaux plans séparés par deux plans d'ions non magnétiques B. Une forte anisotropie de champ cristallin est observée sur les sites magnétiques, résultant de la distorsion axiale des octaèdres d'oxygènes qui entourent ces ions A. Nous avons abordé deux aspects complémentaires: théorique et expérimental. Du point de vue théorique, une reformulation du modèle bidimensionnel jusqu'à present utilisée pour décrire la susceptibilité paramagnétique nous a permi d'obtenir des constants d'échange compatibles avec les types d'ordre magnétique planaire observés. Considérant que le caractère tridimensionnel des structures magnétiques révélées par diffraction neutronique indique l'importance du couplage entre plans, quoique faible, à basse température, nous proposons un modèle tridimensionnel coherent avec les ordonnements observés aussi dans le plan ab qu'au long de l'axe c. Du point de vue expérimental, nous faisons des substitutions sur le site non magnétique pour modifier de façon systematique l'espacement entre les plans magnétiques et, en consequence, le couplage entre eux. En particulier, nous avons synthétisé des composés du type ANb_xTa_{2-x}O_6 avec A = Fe, Ni et Co, restant dans le domaine de stabilité de la phase quadratique, puisque la présence de Nb favorise une phase orthorhombique. Une caractérisation structurale et magnétique de ces systèmes est faite par diffraction de rayons X et de neutrons, complétées par des mesures de susceptibilité magnétique, chaleur spécifique et aimantation en fonction du champ appliqué. Nous étudions également des séries avec Sb à la place de Nb où nous avons également effectué des remplacements sur le site magnétique.
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CE TRAVAIL DE THESE PRESENTE LES RESULTATS D'EXPERIENCES DE DIFFRACTION MAGNETIQUE OBTENUS SUR DES OXYDES DE METAUX DE TRANSITION : MNO, COO, NIO ET CUO. LA DIFFRACTION MAGNETIQUE DE RAYONS X NON-RESONANTE EST UNE SONDE EXPERIMENTALE UNIQUE, QUI PERMET LA SEPARATION DES CONTRIBUTIONS DU SPIN ET DU MOMENT ORBITAL A LA DENSITE TOTALE D'AIMANTATION. NOS RESULTATS EXPERIMENTAUX MONTRENT DES MOMENTS ORBITAUX NON-NULS DANS COO (L/S=0.95), NIO (L/S=0.34) ET CUO (L/S=0.18). UNIQUEMENT DANS LE CAS DE MNO LE MOMENT ORBITAL EST NUL. EN FAIT, LES INTERACTIONS SPIN-ORBITE PEUVENT RETABLIR PARTIELLEMENT LE MOMENT ORBITAL ; NOS RESULTATS MONTRENT QU'ELLES DEVRAIENT ETRE CONSIDEREES QUAND ON DISCUTE LES PROPRIETES ELECTRONIQUES AINSI QUE MAGNETIQUES. LA DIFFRACTION MAGNETIQUE DE RAYONS X RESONANTE EST OBSERVEE QUAND L'ENERGIE DES PHOTONS EST PROCHE DES SEUILS D'ABSORPTIONS. ELLE EST INTERPRETEE PAR DES TRANSITIONS ELECTRONIQUES MULTIPOLAIRES ENTRE LES ETATS DU COEUR ET DES ETATS LIBRE AU-DESSUS DU NIVEAU DE FERMI. DES RESONANCES IMPORTANTES INDIQUENT QUE LES ETATS INTERMEDIAIRES PRESENTENT UN FORT COUPLAGE SPIN-ORBITE ET QU'IL EXISTE UN MOMENT ORBITAL. AU SEUIL K DES METAUX 3D DEUX CANAUX RESONANTS EXISTENT : LA RESONANCE DIPOLAIRE (E1) QUI SONDE LES ETATS 4P, PEU POLARISES, ET LA RESONANCE QUADRUPOLAIRE (E2) QUI SONDE LES ETATS 3D, FORTEMENT POLARISES. DES RESONANCES E2 SONT OBSERVEES DANS NIO, COO ET CUO, QUI ONT TOUS UN MOMENT ORBITAL. PAR CONTRE DANS MNO, OU LES IONS MN 2 + SONT DANS UN ETAT S, DE FAIBLES ANOMALIES SONT OBSERVEES, PROVENANT DU COUPLAGE SPIN-ORBITE DANS LA COUCHE 3D. EN PLUS DE LA RESONANCE E2 TOUS LES SYSTEMES PRESENTENT UNE RESONANCE SUPPLEMENTAIRE DE TYPE E1. ALORS QUE LE PROCESSUS E2, QUI SONDE LES ETATS 3D FORTEMENT
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DANS LA PREMIERE PARTIE, NOUS PRESENTONS LES RESULTATS DE L'EFFET DU CHAMP MAGNETIQUE SUR DES SYSTEMES FERMIONIQUES AU VOISINAGE DE LA TRANSITION DE MOTT, AU TRAVERS DE LA METHODE DE CHAMP MOYEN DYNAMIQUE. CETTE METHODE PERMET DE RENDRE COMPTE DE MANIERE COMPLETE DE LA COMPETITION ENTRE LE CHAMP MAGNETIQUE ET LES CORRELATIONS ANTIFERROMAGNETIQUES PRESENTES DANS CES SYSTEMES : LE CHAMP MAGNETIQUE PERMET TOUJOURS D'ABAISSER LE SEUIL DE TRANSISITON. LE DIAGRAMME DES PHASES ET LES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES SONT PRESENTES, ET PERMETTENT DE COMPRENDRE CERTAINES PROPRIETES MAGNETIQUES D'OXYDES DE METAUX DE TRANSITION. CES RESULTATS APPORTENT UN NOUVEL ECLAIRAGE SUR LA PROBLEMATIQUE LIEE A LA DESCRIPTION DE LA PHASE NORMALE DE L'HELIUM 3 LIQUIDE, QUI NOUS A AMENES A PROPOSER UNE NOUVELLE DESCRIPTION DE CE SYSTEME ET DE SUGGERER DE NOUVELLES EXPERIENCES POUR PRECISER LA NATURE QUASI-LOCALISEE OU QUASI-FERROMAGNETIQUE DE L'HELIUM 3. DANS LA SECONDE PARTIE, NOUS PROPOSONS DEUX MECANISMES MICROSCOPIQUES POUR EXPLIQUER L'ORIGINE DE PROPRIETES DE VIEILLISSEMENT. UN PREMIER MECANISME DE DYNAMIQUE LENTE, PUREMENT GEOMETRIQUE, QUI REPOSE SUR LA PREDOMINANCE DES FRONTIERES ENTRE BASSINS D'ATTRACTION DANS DES ESPACES DE DIMENSION INFINIE, PERMET DE COMPRENDRE LA DYNAMIQUE DE BASSE TEMPERATURE DE VERRES DE SPINS EN CHAMP MOYEN, ET AUSSI D'INTERPRETER LE PROBLEME DE LA CROISSANCE DE DOMAINE. ENFIN, AU TRAVERS DE MODELES DE DIFFUSION UNIDIMENSIONNELLE, NOUS PROPOSONS UN MECANISME BASE SUR LA QUASI-DEGENERESCENCE DES BARRIERES ENERGETIQUES QUE LE SYSTEME DOIT FRANCHIR, EN PRECISANT LES QUANTITES PERTINENTES A ETUDIER DANS LES MODELES DE BASSE DIMENSIONNALITE.
Author: Natalia Bellido Vera Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 147
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Avec l’objectif de comprendre les couplages entre les propriétés magnétiques et diélectriques des systèmes dans le cadre de la recherche de matériaux multiferroïques, l’étude du couplage entre les charges et les spins à été réalisé. L’étude de ces effets magnétodiélectriques au moyen des mesures de constante diélectrique en température et sous champ sur des oxydes à magnétisme frustré a été la base de ce travail. Un nouveau dispositif de mesure a été mis en place. Les mesures ont été réalisées sur différents systèmes magnétiquement frustrés: le YMnO3 avec une frustration magnétique triangulaire, les composés Ni3V2O8 et Co3V2O8 avec une frustration kagome en escalier, le composé Ca3Co2O6 modèle du réseau triangulaire d’Ising et le verre de spins Bi2Mn4/3Ni2/3O6 avec une frustration créé par le désordre des ions magnétiques. La constante diélectrique s’est révélée extrêmement sensible au magnétisme de ces composées.
Author: André Collomb Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 151
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SYNTHESE DE SRTMO::(4) (T=LANTHANIDES), M=FE**(3+), CR**(3+); ETUDE DE LEUR STRUCTURE ET DES PROPRIETES MAGNETIQUES. SYNTHESE SOUS HAUTES PRESSION ET TEMPERATURE D'OXYDES AB::(2)O::(6).
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LES COMPOSES ND 1 XCA XMNO 3 APPARTIENNENT A LA FAMILLE DES OXYDES DE MANGANESE ABONDAMMENT ETUDIES DEPUIS LA DECOUVERTE DE LEUR MAGNETORESISTANCE COLOSSALE. EN PLUS DE CETTE MAGNETORESISTANCE, LES COMPOSES ETUDIES (X = 0.3, X = 0.4, X = 0.5) PRESENTENT UNE TRANSITION D'ORDRE DE CHARGE (MN 3 +/MN 4 +), QUI PRECEDE SYSTEMATIQUEMENT L'ORDRE MAGNETIQUE S'ETABLISSANT A PLUS BASSE TEMPERATURE. L'OBJECTIF DE CETTE THESE A ETE L'ETUDE DES PROPRIETES MAGNETIQUES DE CES TROIS COMPOSES PAR MESURES STATIQUES (AIMANTATION, SUSCEPTIBILITE, TRAINAGE) ET 10DYNAMIQUES (RESONANCE ELECTRONIQUE DE SPIN-RES) EN CHAMP MAGNETIQUE FAIBLE ET INTENSE (JUSQU'A 23T). LE COMPOSE ND 0 . 7CA 0 . 3MNO 3 EST FERROMAGNETIQUE AU-DESSOUS DE T C = 120K ET PRESENTE DU DESORDRE MAGNETIQUE A FAIBLE CHAMP. NOTRE ETUDE PAR RES A PERMIS DE CONFIRMER LA POLARISATION DE L'ION DE TERRE RARE (ND 3 +) ET DE CARACTERISER SON ROLE DANS LE PHENOMENE DE RESONANCE. NOUS AVONS EGALEMENT ETUDIE LES COMPOSES ANTIFERROMAGNETIQUES ND 0 . 6CA 0 . 4MNO 3 ET ND 0 . 5CA 0 . 5MNO 3 (T N = 160K) DE TEMPERATURE D'ORDRE DE CHARGE T O C = 250K. NOTRE ETUDE PERMET D'EXPLIQUER L'ORIGINE DU PIC DE SUSCEPTIBILITE MAGNETIQUE OBSERVE A T O C PAR LA COMPETITION ENTRE LE FERROMAGNETISME DE DOUBLE ECHANGE, DOMINANT A HAUTE TEMPERATURE, ET L'ORDRE DE CHARGE FAVORISANT L'ANTIFERROMAGNETISME PAR SUPERECHANGE. PAR AILLEURS LES MESURES DE RES NE MONTRENT AUCUNE SIGNATURE DE SEPARATION DE PHASE MAGNETIQUE AU-DESSUS DE T N. PAR L'ETUDE EN CHAMP MAGNETIQUE INTENSE DE CES DEUX COMPOSES NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE LA DESTRUCTION DE L'ETAT D'ORDRE DE CHARGE ET LA TRANSITION VERS L'ETAT FERROMAGNETIQUE A HAUTS CHAMPS. LES DIAGRAMMES H-T (DE 0 A 23T ET DE 4 A 300K) CORRESPONDANT ONT ETE AINSI ETABLIS. UNE ETUDE ORIGINALE DE RES ENTRE 50GHZ ET 350GHZ ET JUSQU'A 23T A ETE EFFECTUEE POUR LE COMPOSE ND 0 . 5CA 0 . 5MNO 3. CETTE ANALYSE NOUS A PERMIS DE TRACER LES MODES DE RESONANCE (POSITION DE LA RAIE EN FONCTION DE LA FREQUENCE) DE CE COMPOSE. L'EVOLUTION DES MODES ANTIFERROMAGNETIQUES NE PEUT PAS ETRE EXPLIQUEE PAR UNE STRUCTURE UNIAXE. LEUR FORTE HYSTERESIS TRADUIT L'EFFET DE LA POLARISATION DU NEODYME. NOUS AVONS MONTRE EGALEMENT QU'UNE COMPOSANTE FERROMAGNETIQUE PERSISTE AU-DESSOUS DE T N.
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LA COMPREHENSION DE LA SUPRACONDUCTIVITE A HT#C NECESSITE UNE CONNAISSANCE APPROFONDIE DE L'ETAT NORMAL. EN PARTICULIER, CERTAINES THEORIES PREVOIENT UN ROLE MAJEUR DES EXCITATIONS MAGNETIQUES FAVORABLES. C'EST DANS CE SENS QUE NOUS AVONS ENTREPRIS L'ETUDE DES COMPOSES PR#2NIO#4#+# QUI SONT ISOSTRUCTURAUX DE LA#2CUO#4#+# SANS TOUTEFOIS PRESENTER DE SUPRACONDUCTIVITE. L'ION PRASEODYME EST PARAMAGNETIQUE ET PERMET D'APPREHENDER L'EXISTENCE DE CORRELATIONS MAGNETIQUES ENTRE LES DEUX COUCHES DE LA STRUCTURE. CET OXYDE POSSEDE UNE LARGE GAMME DE SUR-STCHIOMETRIE EN OXYGENE. L'ETUDE DE SON DIAGRAMME DE PHASES (T - ) A MIS EN EVIDENCE UNE FORTE ANALOGIE AVEC CELUI DE LA#2NIO#4#+#, LES DIFFERENCES ETANT ATTRIBUEES AU PLUS FAIBLE RAYON IONIQUE DU PRASEODYME. EN PARTICULIER, ON A MONTRE L'EXISTENCE D'UNE TRANSITION DE PHASE DE TYPE ORDRE-DESORDRE AUTOUR DE 720K QUI INTERVIENT POUR UNE VALEUR CRITIQUE = 0.18. NOUS AVONS DECRIT CETTE PHASE DE HAUTE TEMPERATURE PAR UN MODELE QUI REND COMPTE DE LA DYNAMIQUE DU RESEAU. LA RESISTIVITE DE PR#2NIO#4#+# PUR ET SUBSTITUE PAR DU LANTHANE ET DU STRONTIUM A ETE ANALYSEE. CELLE-CI EST DOMINEE ENTRE 30 ET 1500K PAR DES SAUTS DE PETITS POLARONS. NOUS SUGGERONS L'APPROCHE D'UNE TRANSITION ISOLANT-METAL PAR PERCOLATION DES ETATS LOCALISES POUR DES TAUX SUPERIEURS A 0.14 TROUS/NI. AU DESSUS DE 600K, IL FAUT PRENDRE EN COMPTE LES ECHANGES AVEC L'ATMOSPHERE. PAR COMPARAISON AVEC LA#2NIO#4, ON CONSTATE QUE LE PRASEODYME PROVOQUE UNE LOCALISATION DES PORTEURS. LA SUSCEPTIBILITE MAGNETIQUE EST MODELISEE PAR UNE LOI DE CURIE-WEISS, LES MOMENTS EFFECTIFS DES IONS AINSI QUE LEURS TERMES DE VAN VLECK ONT ETE ESTIMES. DE FORTES CORRELATIONS MAGNETIQUES EXISTENT DANS LA#2NIO#4#+#, ELLES SONT PRISES EN COMPTE PAR DES CLUSTERS DE 4 SPINS NICKEL. L'EFFET GLOBAL DE L'ION PRASEODYME EST D'ATTENUER LA PORTEE DES INTERACTIONS ANTIFERROMAGNETIQUES DANS LE PLAN DE BASE
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CE TRAVAIL DE THESE PRESENTE L'ETUDE EXPERIMENTALE DES PROPRIETES MAGNETIQUES ET MAGNETO-OPTIQUES DES MULTICOUCHES CO#XNI#1#-#X/M DEPOSEES SUR UN SUBSTRAT DE VERRE. LE METAL D'ESPACEMENT NON MAGNETIQUE EST UN METAL DE TRANSITION (PT) OU UN METAL NOBLE (AU). CES MULTICOUCHES CO#XNI#1#-#X/M ONT ETE PREPAREES PAR EVAPORATION SOUS L'ULTRAVIDE. LA MESURE DES CYCLES D'HYSTERESIS DE CES ECHANTILLONS, EFFECTUEE PAR LE MAGNETOMETRE A ECHANTILLON VIBRANT (VSM) ET PAR LES MESURES MAGNETO-OPTIQUES (ROTATION KERR ET ROTATION FARADAY) ONT PERMIS LA DETERMINATION DE L'AIMANTATION A SATURATION ET LE CHAMP COERCITIF. LES CONSTANTES D'ANISOTROPIE DE VOLUME ET D'INTERFACE ONT ETE DETERMINEES PAR LA BALANCE DE TORSION. CES PROPRIETES MAGNETIQUES ONT ETE DETERMINE DANS UNE GAMME DE TEMPERATURE ALLANT DE 5 A 300K. LA TEMPERATURE DE CURIE A ETE DETERMINEE A PARTIR DE LA VARIATION DE LA ROTATION FARADAY EN FONCTION DE LA TEMPERATURE. NOUS AVONS EGALEMENT ETUDIE LES SPECTRES D'EFFET KERR DANS UNE GAMME D'ENERGIE COMPRISE ENTRE 1,5 ET 5,2 EV. NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE LA PRESENCE D'UNE COUCHE MAGNETIQUEMENT MORTE DONT L'EPAISSEUR S'AFFAIBLIT QUAND ON AJOUTE DU COBALT. A PARTIR D'UNE CERTAINE CONCENTRATION DE COBALT, LA POLARISATION DES ATOMES DE PLATINE LES PLUS PROCHES DE CEUX DU COBALT COMMENCE A SE MANIFESTER (X 0,2). LE PLATINE PEUT ACQUERIR UN MOMENT MAGNETIQUE DE L'ORDRE DE 0,3 #B. L'ETUDE DE LA VARIATION THERMIQUE DE L'AIMANTATION A SATURATION NOUS A PERMIS DE METTRE EN EVIDENCE LE CARACTERE BIDIMENSIONNEL DE NOS ECHANTILLONS (T#C#O#X#N#I#1#-#X
Author: Edgar Gonzaga Souza dos Santos
Author: Edgar Gonzaga Souza dos Santos
Author: WOLFGANG.. NEUBECK
Author: LAURENT.. LALOUX
Author: Natalia Bellido Vera
Author: Madeleine Bacmann
Author: André Collomb
Author: Frédéric Dupont
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