Spectroscopie infrarouge à haute résolution en temps pour l'étude de la catalyse hétérogène PDF Download
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Book Description
La spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier permet maintenant d'atteindre des résolutions temporelles de l'ordre de la dizaine de nanoseconde. Nous avons utilisé cette résolution temporelle pour bâtir de nouvelles méthodes d'étude de la catalyse hétérogène. Selon les échelles de temps considérées, de la micro- à la nanoseconde, nous avons étudiés trois domaines principaux, et mis au point trois méthodes expérimentales. Le système de « saut de pression des espèces adsorbées » (2D-IR PJAS) qui permet d’étudier la diffusion de gaz dans des solides poreux a été optimisé pour atteindre la μs, et testé sur une réaction de dimérisation en phase gaz d’un acide carboxylique en estimant des constantes de vitesse de la réaction. Il a ensuite permis de valider un modèle proposé dans la littérature avec l’étude de l’adsorption de benzène sur les hydroxyles d’une zéolithe HY. Le second volet de cette étude a porté sur la conception et la réalisation d’une cellule réacteur IR/micro-ondes 5,8 GHz qui permet l’étude d’une élévation rapide de la température associée à une observation infrarouge du catalyseur sous flux de réactifs. Ce dispositif novateur a permis la détection d’espèces intermédiaires dans une réaction de réduction catalytique sélective du dioxyde d’azote par du méthane. Enfin, nous avons couplé un laser femtoseconde avec un spectromètre IRTF en step scan à 33ns pour étudier les phénomènes de surface ayant des cinétiques très rapides. Nous avons ainsi réalisé la première détection d’un intermédiaire de réaction d’une durée de vie de 2 μs en catalyse hétérogène de déNOx sur argent supporté sur alumine.
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La spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier permet maintenant d'atteindre des résolutions temporelles de l'ordre de la dizaine de nanoseconde. Nous avons utilisé cette résolution temporelle pour bâtir de nouvelles méthodes d'étude de la catalyse hétérogène. Selon les échelles de temps considérées, de la micro- à la nanoseconde, nous avons étudiés trois domaines principaux, et mis au point trois méthodes expérimentales. Le système de « saut de pression des espèces adsorbées » (2D-IR PJAS) qui permet d’étudier la diffusion de gaz dans des solides poreux a été optimisé pour atteindre la μs, et testé sur une réaction de dimérisation en phase gaz d’un acide carboxylique en estimant des constantes de vitesse de la réaction. Il a ensuite permis de valider un modèle proposé dans la littérature avec l’étude de l’adsorption de benzène sur les hydroxyles d’une zéolithe HY. Le second volet de cette étude a porté sur la conception et la réalisation d’une cellule réacteur IR/micro-ondes 5,8 GHz qui permet l’étude d’une élévation rapide de la température associée à une observation infrarouge du catalyseur sous flux de réactifs. Ce dispositif novateur a permis la détection d’espèces intermédiaires dans une réaction de réduction catalytique sélective du dioxyde d’azote par du méthane. Enfin, nous avons couplé un laser femtoseconde avec un spectromètre IRTF en step scan à 33ns pour étudier les phénomènes de surface ayant des cinétiques très rapides. Nous avons ainsi réalisé la première détection d’un intermédiaire de réaction d’une durée de vie de 2 μs en catalyse hétérogène de déNOx sur argent supporté sur alumine.
Author: Elena Kondratyeva Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 218
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The conversion of ligno-cellulosic biomass into liquid fuels may be achieved by treatment of bio-oils produced by pyrolysis of this biomass. Those bio-oils are upgraded by HydroDeOxygenation (HDO) in presence of conventional hydrotreating catalyst in sulfided form, where the oxygen can be removed through water and/or carbon oxides production. The question of the stability of these catalysts in the presence of phenolic compounds and water, a major product of HDO reaction, is one of the key points that will determine the viability of this process. The stability of sulfided (Co)Mo catalysts was investigated using oxygenated compounds ((ethyl)phenol, guaiacol, water) and CO adsorption followed by IR spectroscopy. On a sulfided CoMo catalyst supported on alumina, oxygenated compounds mainly interact with alumina support through dissociative mechanism leading to the formation of strongly adsorbed phenate type species, whereas they do not interact strongly with the sulfide phase. The decrease of the accessibility to CO adsorption of the sulfide sites after contact with oxygenated compounds is explained by indirect poisoning of the sulfide edge sites by phenate type species anchored on the support. The influence of water also leads to a strong and irreversible decrease in the number of unpromoted Mo sites, while the poisoning of the Co-promoted sites occurs to a lower extent and is fully reversible. Consequently, the decrease of the amount of phenate type species anchored on the alumina support by decreasing the amount or strength of the acid-base paired sites of the support is a way to limit deactivation. This could be achieved using silica as support, whereas a preparation route allowing the deposition of highly dispersed sulfide phase on silica should be developed. Consequently, the most promising route to limit phenates formation while maintaining the sulfide phase dispersion of CoMo catalyst will be the incorporation of fluorine in alumina.
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Dans un contexte de protection de l’environnement sont développés de nouveaux systèmes de combustion (LTC) qui permettront de diminuer à la fois la consommation de carburant et les émissions de CO2 et de NOx. Les basses températures de fonctionnement de ce type de moteur entrainent cependant de fortes concentrations de CO et d’hydrocarbures imbrulées dans les gaz d’échappement. La conception de catalyseurs d’oxydation plus actifs à basse température est donc nécessaire pour pallier les futures normes anti-pollution EURO 6. Ces travaux de recherches portent sur la caractérisation par spectroscopie infrarouge in situ et operando de différents catalyseurs, choisis pour leurs performances accrues en catalyse d’oxydation totale. L’étude IR operando est une technique pertinente permettant d’analyser, sous un flux représentatif des échappements post-combustion, les espèces réactionnelles adsorbées sur la surface du matériau catalytique et les performances de ce dernier simultanément. Les résultats de ces analyses ont permis de mettre en évidence des différences de fonctionnement entre les matériaux imprégnées de platine et ceux imprégnés de palladium. Tous les catalyseurs imprégnés de Pd ont présentés globalement des performances supérieures à ceux imprégnés de Pt. On observe en particulier l’innocuité des catalyseurs à base de palladium vis-à-vis de l’oxydation de NO en NO2. D’autre part, une meilleure dispersion du palladium permet de conserver l’activité catalytique tout en réduisant la quantité de métal. Le catalyseur Pd/ZrPrO2 a montré les performances les plus prometteuses et a fait l’objet d’une étude détaillée (stabilité, optimisation...).
Author: John Wilfred Orton Publisher: ISBN: 0199695822 Category : Science Languages : en Pages : 529
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The book is a history of Molecular Beam Epitaxy (MBE) as applied to the growth of semiconductor thin films (note that it does not cover the subject of metal thin films). It begins by examining the origins of MBE, first of all looking at the nature of molecular beams and considering their application to fundamental physics, to the development of nuclear magnetic resonance and to the invention of the microwave MASER. It shows how molecular beams of silane (SiH4) were used to study the nucleation of silicon films on a silicon substrate and how such studies were extended to compound semiconductors such as GaAs. From such surface studies in ultra-high vacuum the technique developed into a method of growing high quality single crystal films of a wide range of semiconductors. Comparing this with earlier evaporation methods of deposition and with other epitaxial deposition methods such as liquid phase and vapour phase epitaxy (LPE and VPE). The text describes the development of MBE machines from the early 'home-made' variety to that of commercial equipment and show how MBE was gradually refined to produce high quality films with atomic dimensions. This was much aided by the use of various in-situ surface analysis techniques, such as reflection high energy electron diffraction (RHEED) and mass spectrometry, a feature unique to MBE. It looks at various modified versions of the basic MBE process, then proceed to describe their application to the growth of so-called 'low-dimensional structures' (LDS) based on ultra-thin heterostructure films with thickness of order a few molecular monolayers. Further chapters cover the growth of a wide range of different compounds and describe their application to fundamental physics and to the fabrication of electronic and opto-electronic devices. The authors study the historical development of all these aspects and emphasise both the (often unexpected) manner of their discovery and development and the unique features which MBE brings to the growth of extremely complex structures with monolayer accuracy.
Author: Don Montague Publisher: Taylor & Francis ISBN: 9780419199106 Category : Architecture Languages : en Pages : 472
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This dual-language dictionary lists over 20,000 specialist terms in both French and English, covering architecture, building, engineering and property terms. It meets the needs of all building professionals working on projects overseas. It has been comprehensively researched and compiled to provide an invaluable reference source in an increasingly European marketplace.
Author: John F. Watts Publisher: John Wiley & Sons ISBN: 1119417643 Category : Technology & Engineering Languages : en Pages : 307
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Provides a concise yet comprehensive introduction to XPS and AES techniques in surface analysis This accessible second edition of the bestselling book, An Introduction to Surface Analysis by XPS and AES, 2nd Edition explores the basic principles and applications of X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) and Auger Electron Spectroscopy (AES) techniques. It starts with an examination of the basic concepts of electron spectroscopy and electron spectrometer design, followed by a qualitative and quantitative interpretation of the electron spectrum. Chapters examine recent innovations in instrument design and key applications in metallurgy, biomaterials, and electronics. Practical and concise, it includes compositional depth profiling; multi-technique analysis; and everything about samples—including their handling, preparation, stability, and more. Topics discussed in more depth include peak fitting, energy loss background analysis, multi-technique analysis, and multi-technique profiling. The book finishes with chapters on applications of electron spectroscopy in materials science and the comparison of XPS and AES with other analytical techniques. Extensively revised and updated with new material on NAPXPS, twin anode monochromators, gas cluster ion sources, valence band spectra, hydrogen detection, and quantification Explores key spectroscopic techniques in surface analysis Provides descriptions of latest instruments and techniques Includes a detailed glossary of key surface analysis terms Features an extensive bibliography of key references and additional reading Uses a non-theoretical style to appeal to industrial surface analysis sectors An Introduction to Surface Analysis by XPS and AES, 2nd Edition is an excellent introductory text for undergraduates, first-year postgraduates, and industrial users of XPS and AES.
Author: René Koekkoek Publisher: ISBN: 9789004225701 Category : Citizenship Languages : en Pages : 0
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Focusing on the United States, France and the Dutch Republic in the revolutionary 1790s, The Citizenship Experiment explores the convergence and divergence of Atlantic citizenship ideals in light of the Haitian Revolution and the French revolutionary Terror.
Author: Chitra Banerjee Divakaruni Publisher: Simon and Schuster ISBN: 1476792011 Category : Fiction Languages : en Pages : 240
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"A new novel from the author of Oleander Girl, a novel in stories, built around crucial moments in the lives of 3 generations of women in an Indian/Indian-American Family"--
Author: Etienne Séguin
Author: Etienne Séguin
Author: Elena Kondratyeva
Author: Marcel Prettre
Author: Fanny Colinot
Author: John Wilfred Orton
Author: Don Montague
Author: John F. Watts
Author: Amin Maalouf
Author: René Koekkoek
Author: Chitra Banerjee Divakaruni