Etude par modélisation cinétique des mécanismes d'hydrogénation et d'hydrodésazotation sur catalyseurs sulfures PDF Download
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LES PROCEDES D'HYDROTRAITEMENT JOUENT UN ROLE ESSENTIEL DANS LE SCHEMA DU RAFFINAGE : LES IMPURETES AZOTEES OU SOUFREES SONT NOCIVES POUR LES CATALYSEURS UTILISES DANS LES PROCEDES DE CONVERSION ET SON DOMMAGEABLES POUR L'ENVIRONNEMENT (PRODUCTION DE NO#X ET DE SO#X LORS DE LA COMBUSTION DES CARBURANTS). L'INTERET POUR CES PROCEDES EST AUJOURD'HUI RENOUVELE DANS LA PERSPECTIVE DES NOUVELLES SPECIFICATIONS CONCERNANT LES CARBURANTS. PAR AILLEURS, L'HYDROGENATION DES AROMATIQUES EST BENEFIQUE EN CE QUI CONCERNE L'INDICE DE CETANE DES GAZOLES. DANS UN PREMIER TEMPS, LE BUT DE CE TRAVAIL A ETE DE DISCRIMINER LE MODE DE DISSOCIATION HOMOLYTIQUE DU MODE DE DISSOCIATION HETEROLYTIQUE DE H#2 ET DE H#2S A L'AIDE DE LA MODELISATION CINETIQUE DE L'HYDROGENATION DU TOLUENE, PUIS DANS UN SECOND TEMPS DE DETERMINER LE MODE D'ADSORPTION DE L'AMMONIAC. LE MODELE RETENU POUR RENDRE COMPTE DE L'HYDROGENATION DU TOLUENE MET EN JEU LA DISSOCIATION HETEROLYTIQUE DE H#2 ET DE H#2S AVEC ATTAQUE INITIALE DE L'HYDRURE SUR LE CYCLE AROMATIQUE. EN EFFET, SEUL CE MODE DE DISSOCIATION A DONNE AU MODELE CINETIQUE LA CAPACITE DE TRADUIRE LE CHANGEMENT D'ORDRE EN H#2S OBSERVE VERS LES PLUS FAIBLES PRESSIONS EN H#2S. L'ADSORPTION DE L'AMMONIAC SEMBLE S'EFFECTUER DE PREFERENCE PAR PROTONATION. D'UN POINT DE VUE CATALYTIQUE, LE MODE DE DISSOCIATION HETEROLYTIQUE SUGGERE QUE H#2 ET H#2S S'ADSORBENT SUR DES SITES MIXTES IMPLIQUANT UNE LACUNE ET UN ATOME DE SOUFRE VOISIN. LES RESULTATS DEDUITS DE LA MODELISATION DE L'HYDROGENATION DU TOLUENE ONT PERMIS D'ETUDIER L'EFFET DE LA PRESSION EN H#2S SUR LA VITESSE DE DECOMPOSITION DE LA 2,6-DIETHYLANILINE. LES RESULTATS EXPERIMENTAUX ONT MONTRE QUE L'ETAPE D'HYDROGENATION DU CYCLE AROMATIQUE EST L'ETAPE LIMITANTE. DE CE FAIT, IL N'A PAS ETE POSSIBLE D'EXAMINER LE MODE DE RUPTURE DE LA LIAISON C-N
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LES PROCEDES D'HYDROTRAITEMENT JOUENT UN ROLE ESSENTIEL DANS LE SCHEMA DU RAFFINAGE : LES IMPURETES AZOTEES OU SOUFREES SONT NOCIVES POUR LES CATALYSEURS UTILISES DANS LES PROCEDES DE CONVERSION ET SON DOMMAGEABLES POUR L'ENVIRONNEMENT (PRODUCTION DE NO#X ET DE SO#X LORS DE LA COMBUSTION DES CARBURANTS). L'INTERET POUR CES PROCEDES EST AUJOURD'HUI RENOUVELE DANS LA PERSPECTIVE DES NOUVELLES SPECIFICATIONS CONCERNANT LES CARBURANTS. PAR AILLEURS, L'HYDROGENATION DES AROMATIQUES EST BENEFIQUE EN CE QUI CONCERNE L'INDICE DE CETANE DES GAZOLES. DANS UN PREMIER TEMPS, LE BUT DE CE TRAVAIL A ETE DE DISCRIMINER LE MODE DE DISSOCIATION HOMOLYTIQUE DU MODE DE DISSOCIATION HETEROLYTIQUE DE H#2 ET DE H#2S A L'AIDE DE LA MODELISATION CINETIQUE DE L'HYDROGENATION DU TOLUENE, PUIS DANS UN SECOND TEMPS DE DETERMINER LE MODE D'ADSORPTION DE L'AMMONIAC. LE MODELE RETENU POUR RENDRE COMPTE DE L'HYDROGENATION DU TOLUENE MET EN JEU LA DISSOCIATION HETEROLYTIQUE DE H#2 ET DE H#2S AVEC ATTAQUE INITIALE DE L'HYDRURE SUR LE CYCLE AROMATIQUE. EN EFFET, SEUL CE MODE DE DISSOCIATION A DONNE AU MODELE CINETIQUE LA CAPACITE DE TRADUIRE LE CHANGEMENT D'ORDRE EN H#2S OBSERVE VERS LES PLUS FAIBLES PRESSIONS EN H#2S. L'ADSORPTION DE L'AMMONIAC SEMBLE S'EFFECTUER DE PREFERENCE PAR PROTONATION. D'UN POINT DE VUE CATALYTIQUE, LE MODE DE DISSOCIATION HETEROLYTIQUE SUGGERE QUE H#2 ET H#2S S'ADSORBENT SUR DES SITES MIXTES IMPLIQUANT UNE LACUNE ET UN ATOME DE SOUFRE VOISIN. LES RESULTATS DEDUITS DE LA MODELISATION DE L'HYDROGENATION DU TOLUENE ONT PERMIS D'ETUDIER L'EFFET DE LA PRESSION EN H#2S SUR LA VITESSE DE DECOMPOSITION DE LA 2,6-DIETHYLANILINE. LES RESULTATS EXPERIMENTAUX ONT MONTRE QUE L'ETAPE D'HYDROGENATION DU CYCLE AROMATIQUE EST L'ETAPE LIMITANTE. DE CE FAIT, IL N'A PAS ETE POSSIBLE D'EXAMINER LE MODE DE RUPTURE DE LA LIAISON C-N
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LA REACTION MODELE D'HYDROTRAITEMENT, L'HYDRODESULFURATION DU THIOPHENE, A ETE EXAMINEE EN PRESENCE DE QUANTITES VARIABLES DE SULFURE D'HYDROGENE SUR CATALYSEURS SULFURES DE MOLYBDENE ET DE COBALT MOLYBDENE. LA VARIATION DE VITESSE A ETE COMPAREE A CELLE REPORTEE POUR L'HYDROGENATION DU TOLUENE ET DE L'HYDRODESULFURATION DU DIBENZOTHIOPHENE. DANS TOUS LES CAS, ON OBSERVE UNE INHIBITION SUIVIE D'UNE STABILISATION DE L'ACTIVITE. SIMULTANEMENT, LA SELECTIVITE RUPTURE CARBONE-HETEROATOME/HYDROGENATION DIMINUE. LA MODELISATION CINETIQUE A ETE UTILISEE POUR CARACTERISER LES CATALYSEURS EN FONCTIONNEMENT. LA REPONSE AU SULFURE D'HYDROGENE EST MIEUX REPRESENTEE PAR UN CHANGEMENT GRADUEL DE SITES QUE PAR UN CHANGEMENT DISCONTINU DE MECANISME. A FAIBLE PRESSION DE SULFURE D'HYDROGENE, LES LACUNES ANIONIQUES REALISENT DES ETAPES D'HYDROGENATION ET D'HYDROGENOLYSE. L'ADSORPTION DE SULFURE D'HYDROGENE TRANSFORME PROGRESSIVEMENT LES LACUNES EN SITES SATURES EN SOUFRE, UNIQUEMENT ACTIFS EN HYDROGENATION. LE ROLE DU PROMOTEUR COBALT DANS LES CATALYSEURS COBALT MOLYBDENE SUPPORTES SUR ALUMINE A ETE ETUDIE SELON LA MEME METHODE DE COMPETITION REACTIF-SULFURE D'HYDROGENE. LE COBALT DIMINUE LE DEGRE D'OXYDATION DU MOLYBDENE SULFURE, AUGMENTANT AINSI LA THIORESISTANCE. LA SELECTIVITE EST ALORS ORIENTEE VERS LA RUPTURE CARBONE-SOUFRE. LES REACTIONS MODELES DE THIOAROMATIQUES, THIOPHENE ET DIBENZOTHIOPHENE, ONT ETE EXPLOITEES POUR PREVOIR L'ACTIVITE DE CATALYSEURS, MESUREE DANS LES REACTEURS INDUSTRIELS. UNE BONNE CORRELATION EST OBTENUE ENTRE LES ACTIVITES VOLUMIQUES RELATIVES INDUSTRIELLES ET LES VITESSES DES ETAPES DE DESAROMATISATION DES MOLECULES MODELES.
Author: JACOBUS.. VAN GESTEL Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 160
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LES FONCTIONNALITES D'HYDROGENATION ET RUPTURE DE LIAISON CARBONE-HETEROATOME DE CATALYSEURS INDUSTRIELS D'HYDROTRAITEMENT SULFURES DE COBALT MOLYBDENE ET NICKEL MOLYBDENE ONT ETE EXAMINEES EN ETUDIANT LA CINETIQUE DE L'INFLUENCE DE L'ADDITION D'HYDROGENE SULFURE SUR LES VITESSES DE REACTION DE COMPOSES MODELES D'HYDRODESAZOTATION (2,6-DIMETHYLANILINE), D'HYDRODESULFURATION (THIOPHENE), ET D'HYDROGENATION (CYCLOHEXENE). L'ENSEMBLE DES RESULTATS EST MODELISE EN CONSIDERANT QUE POUR CHAQUE REACTION, L'ETAPE DETERMINANTE EST L'ATTAQUE DES REACTIFS PAR DES ESPECES ELECTROPHILES PROTONS (HYDROGENATION) ET NUCLEOPHILES HYDRURES ET SULFHYDRYLES (RUPTURE DE LIAISON CARBONE-HETEROATOME). LA VITESSE DE CHAQUE ETAPE DETERMINANTE EST DECRITE PAR UNE EXPRESSION UNIQUE QUI TRADUIT L'INTERVENTION DES ESPECES ACTIVES DANS PLUSIEURS PROCESSUS. L'IMPORTANCE RELATIVE DE LA CONCENTRATION DES ESPECES DISTINGUE LES REACTIONS ET LES CATALYSEURS ET REND COMPTE DES VARIATIONS DE VITESSE OBSERVEES DANS UNE LARGE GAMME DE CONDITIONS EXPERIMENTALES (PRESSION, TEMPERATURE, TENEUR EN SULFURE D'HYDROGENE). ON A MONTRE D'AUTRE PART QUE LES PERFORMANCES CATALYTIQUES PEUVENT ETRE AMELIOREES EN ACTIVANT LES CATALYSEURS PAR UNE METHODE ORIGINALE HORS-SITE A L'AIDE DE POLYSULFURES ORGANIQUES
Author: Hervé Penet
Author: Hervé Penet
Author: LAURENT.. FINOT
Author: JACOBUS.. VAN GESTEL