Etude expérimentale et modélisation de la dégradation thermique du dichlorométhane dans une flamme laminaire de prémélandge CH4/CH2Cl2/O2 PDF Download
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Book Description
La degradation thermique est une methode efficace de traitement des dechets organochlores, si elle est bien controlee. Dans le but de preciser les processus physicochimiques de combustion qui ont lieu dans les procedes d'incineration des composes organochlores, une etude a la fois experimentale et par modelisation de flamme ch4/o2/n2 et ch4/ch2c12/o2/n2 a ete entreprise a basse pression. Les profils de fraction molaire experimentaux des especes stables et reactives sont etablis en associant la technique de prelevement par sonde a l'analyse par chromatographie et resonance paramagnetique electronique ainsi que la fluorescence induite par laser. La temperature est mesuree dans les conditions de prelevement. Les resultats experimentaux sont compares avec ceux obtenus par simulation a partir d'un mecanisme chimique comprenant 41 especes (13 chlorees) et 124 reactions reversibles. Un accord satisfaisant est obtenu notamment dans le cas des especes reactives h, o, oh et cl. Grace a des analyses de sensibilite, les chemins reactionnels principaux qui decrivent l'evolution des especes detectees sont mis en evidence et discutes.
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La degradation thermique est une methode efficace de traitement des dechets organochlores, si elle est bien controlee. Dans le but de preciser les processus physicochimiques de combustion qui ont lieu dans les procedes d'incineration des composes organochlores, une etude a la fois experimentale et par modelisation de flamme ch4/o2/n2 et ch4/ch2c12/o2/n2 a ete entreprise a basse pression. Les profils de fraction molaire experimentaux des especes stables et reactives sont etablis en associant la technique de prelevement par sonde a l'analyse par chromatographie et resonance paramagnetique electronique ainsi que la fluorescence induite par laser. La temperature est mesuree dans les conditions de prelevement. Les resultats experimentaux sont compares avec ceux obtenus par simulation a partir d'un mecanisme chimique comprenant 41 especes (13 chlorees) et 124 reactions reversibles. Un accord satisfaisant est obtenu notamment dans le cas des especes reactives h, o, oh et cl. Grace a des analyses de sensibilite, les chemins reactionnels principaux qui decrivent l'evolution des especes detectees sont mis en evidence et discutes.
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Le développement d'outils numériques de prédiction de la durée de vie des polymères constitue un levier prometteur pour réduire les durées des processus de certification de ces matériaux dans le domaine automobile sans sacrifier leur fiabilité. Cette thèse s'applique à la modélisation de la photo-thermo-oxydation du polypropylène isotactique (iPP), laquelle est responsable de l'altération de ses propriétés mécaniques et d'aspect. L'approche adoptée consiste à coupler la cinétique des réactions de photo- et thermo-oxydation avec des phénomènes physiques, comme le transport du dioxygène et l'atténuation de la lumière UV dans l'épaisseur du matériau, pour décrire l'ensemble des évolutions physico-chimiques. Les propriétés aux échelles supérieures, sur lesquelles seront définis les critères de fin de vie, seront calculées a posteriori en appliquant les relations structure-propriété adéquates. Le principal enjeu était d'étendre le modèle cinétique de vieillissement thermique préexistant au vieillissement photo-thermique en prenant en compte les réactions d'amorçage photolytique. De lourdes campagnes d'essais de vieillissement et de caractérisation menées sur un iPP de référence, ainsi qu'une capitalisation exhaustive des données de la littérature d'autres iPPs, ont permis de mettre au point un modèle cinétique de photo-thermo-oxydation et de le généraliser à l'ensemble de la famille des iPPs dans de larges domaines de pression partielle d'oxygène (de 0.2 à 50 bars), de température (de 40 à 230°C) et d'exposition à la lumière UV (intensités et sources lumineuses variables) décrivant des conditions de vieillissements naturels et accélérés. La validation expérimentale du modèle a permis d'étayer l'approche cinétique et de montrer ses limites, mais aussi de révéler un certain nombre d'enjeux numériques. Le modèle a été conçu pour être un outil numérique évolutif qui permettra, à terme, d'optimiser la représentativité des méthodes d'essais de vieillissement et la performance des formulations commerciales d'iPP. L'ensemble de ces développements théoriques et numériques peut être appliqué à la photo-thermo-dégradation d'autres types de polymères, mais aussi dans d'autres champs d'application de la photochimie macromoléculaire telle que la photo-polymérisation UV.Mots-Clés : Polypropylène, photo-thermo-oxydation, contrôle par la diffusion d'oxygène, effet d'écran, modélisation cinétique, prédiction de durée de vie.
Author: Dominique Surdyk
Author: Dominique Surdyk
Author: Alexandre Francois heude