Etude expérimentale et modélisation cinétique de l'oxydation, l'auto-inflammation et la combustion de carburants Diesel et bio-Diesel PDF Download

Author: Helena Ramirez Lancheros
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L'oxydation d'un gazole commercial et d'un gazole modèle (70% n-décane/30% 1-méthylnaphtalène en mol), ainsi que l'oxydation d'un carburant B30 « réel » (30% EMHV en vol.) et d'un B30 modèle (49% de n-décane, 21% de 1-méthylnaphtalène et 30% d'octanoate de méthyle en mole), a été étudiée dans un réacteur auto-agité par jets gazeux, un tube à choc et une bombe sphérique. Les études ont été effectuées dans un réacteur auto-agité en silice fondue, dans les mêmes conditions expérimentales initiales (560-1030 K, à 6 et 10 bar, à des richesses allant de 0,25 à 1,5). Les résultats de cette série d'expériences sont constitués de profils de concentration des espèces intermédiaires stables et des produits de combustion mesurés en fonction de la température, après prélèvement à basse pression par une sonde sonique, par infrarouge et par chromatographie en phase gazeuse. Les résultats obtenus avec les « carburants réels » ainsi qu'avec les carburants modèles (gazole et B30) ont été comparés, montrant que les carburants modèles sont d'excellents substituts simplifiés pour les « carburants réels » gazole et B30. Nous avons mesuré des délais d'auto-inflammation du carburant modèle B30 dans un tube à choc à haute pression dans une large gamme de conditions expérimentales (20 et 40 bar, intervalle de richesse de 0.5 à 1.5, et températures allant de 700 à 1200 K). Les vitesses fondamentales de flammes de 1-méthylnaphtalène, de l'octanoate de méthyle, et des carburants modèles gazole et B30 ont été mesurées dans une bombe sphérique, sous différentes conditions expérimentales (une pression initiale de 1 et 4 bar, une température initiale de 423K et une large gamme de richesses). Un mécanisme détaillé a été développé, validé, puis été réduit. Il prédit raisonnablement les données expérimentales obtenues en bombe sphérique dans cette étude.

Author: Kamal Hadj Ali
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L'oxydation et l'auto-inflammation de quatre carburants issus de la biomasse ont été étudiées dans des réacteurs adaptés à leurs réactivité, à haute pression et dans un large domaine de température. L'auto-inflammation du biogaz purifié (CH4 + H2) et du gaz de synthèse (CO + H2) a été étudiée en tube à choc à 10 bar entre 1200 et 2000 K. Elle se fait en un seul stade sans coefficient négatif de température ni de flamme froide. La cinétique d'oxydation du méthanol a été étudiée dans un réacteur parfaitement agité à 10 bar entre 700 et 1200 K. L'influence des oxydes d'azote (NOx) sur la cinétique d'oxydation du méthanol a également été étudiée. En présence de NOx l'oxydation du méthanol est accélérée. L'analyse et la quantification des produits de combustion ont permis de construire et de valider un modèle thermocinétique composé de 39 espèces et 170 réactions. L'oxydation et l'auto-inflammation du diméthyléther ont été étudiées en machine à compression rapide de 600 à 900 K et de 1,7 à 8,3 bar. L'effet de NO2 sur l'oxydation du diméthyléther a également été étudié. La formation de méthanoate de méthyle a été mise en évidence durant ce travail. Le diméthyléther présente une phénoménologie d'auto-inflammation en deux stades avec coefficient négatif de température et flammes froides. Les délais d'auto-inflammation mesurés en présence de NO2 sont plus courts. La base de données expérimentales établie à partir des résultats de cette étude a permis de mettre à jour un modèle thermocinétique de l'oxydation et de l'autoinflammation du diméthyléther. Le nouveau modèle a été validé sur des mesures obtenues en machine à compression rapide, tube à choc et réacteur parfaitement agité.

Author: Guillaume Vanhove
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Les études de l'oxydation et de l'auto-inflammation dans l'air par compression rapide à températures basses et intermédiaires (600-1000 K) des hydrocarbures présents dans les carburants commerciaux ont été stimulées par la nécessité d'une compréhension approfondie du phénomène de cliquetis dans les moteurs à taux de compression élevé. On a ainsi reconnu que les alcanes présentent un comportement cinétique non-Arrhenius particulièrement complexe et associé à un coefficient négatif de température et une émission lumineuse de flamme froide. Par la suite, ces études se sont montrées particulièrement intéressantes pour une compréhension meilleure de l'origine et de la nature des émissions, d'hydrocarbures imbrûlés par les moteurs alternatifs, et, plus récemment, pour le développement de la nouvelle technologie moteur à auto-inflammation homogène par compression. Peu de travaux ont été consacrés à l'étude d'autres constituants des carburants que les alcanes, bien que les alcènes soient présents jusqu'à 20 % et les aromatiques jusqu'à 40 %. Ce travail est consacré à l'étude cinétique de la réactivité par compression rapide d'alcènes et d'aromatiques dans l'air, à l'état pur et en mélange avec l'isooctane.

Author: Catherine Aligrot
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Languages : fr
Pages : 201

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Ce travail est une contribution à l'amélioration des connaissances de la phase de précombustion dans les moteurs diesel. Cette phase, appelée également délai d'auto-inflammation, joue en effet un rôle non négligeable dans la genèse des polluants aujourd'hui sévèrement réglementés. Une analyse bibliographique a tout d'abord permis de recenser les différents paramètres influençant le délai d'auto-inflammation ainsi que les différentes approches utilisées pour la modéliser. L'étude expérimentale a été réalisée dans une chambre de combustion à volume constant dont les parois sont maintenues à haute température. Les essais effectués ont permis de mettre en évidence l'influence qu'ont sur le délai d'auto-inflammation les température et pression initiales régnant dans la chambre de combustion avant injection, le type et le diamètre des trous de l'injecteur, la pression d'injection. Douze carburants différents ont été utilisés afin d'analyser le rôle joué par l'indice de cétane, la teneur en composés paraffiniques et les additifs. A partir de ces données expérimentales, deux modélisations complémentaires ont été envisagées. La première approche, empirique, est une extension de la loi de Wolfer au cas de différents carburants. Les coefficients de la relation proposée sont en effet exprimés en fonction de l'indice de cétane, de la teneur en composés paraffiniques et de la viscosité cinématique du combustible. Etablie à l'aide de six carburants, cette loi a été validée sur quatre autres. La deuxième modélisation consiste en un mécanisme chimique réduit comportant 34 réactions, implanté dans un code de calcul tridimensionnel. L'avantage de ce mécanisme est de permettre, en plus de la prédiction du délai, l'évaluation des différents polluants susceptibles de se former pendant la phase de combustion d'un moteur diesel.

Author: Maxence Lailliau
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Avec l'épuisement des ressources en combustible fossile, la recherche de nouveaux carburants alternatifs tels que les biocarburants produits à partir de biomasse s'est intensifiée. Une grande variété de composés peut être produite par traitement de cette biomasse. Les éthers en font partie et peuvent être utilisés comme additifs aux carburants classiques ou comme carburant. À cette fin, il faut disposer d'une meilleure connaissance de la cinétique chimique d'oxydation de ces composés qui diffèrent des carburants conventionnels par la présence d'atomes d'oxygène dans leur structure, rendant la chimie plus complexe. Cette thèse a pour objectif de développer des mécanismes cinétiques d'oxydation d'éthers simples à partir de données expérimentales obtenues en réacteur auto-agité par jets gazeux. L'oxydation de quatre éthers à pression atmosphérique et haute pression (10 atm) a été étudiée sur un large domaine de température (450 - 1250 K) dans différentes conditions de richesse de mélange (0,5 à 4). Les profils de fraction molaire des réactifs, produits de combustion et intermédiaires réactionnels stables ont été mesurés par chromatographie en phase gazeuse, spectrométrie infra-rouge ou spectrométrie de masse à photo-ionisation par rayonnement synchrotron. Les résultats ainsi obtenus ont ensuite servi de base pour valider des mécanismes cinétique modélisant l'oxydation de ces espèces dont l'accord avec les mesures est globalement satisfaisant pour des composés pour lesquels peu d'études sont disponibles.

Author: Sandro Gai͏̈l
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Pages : 245

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Les xylènes (ortho-, méta-, para-) et le 1,2,4-triméthyl-benzène sont présents en quantité non négligeable dans les carburants, particulièrement dans l'essence sans plomb. Nous avons étudié l'oxydation des isomères du xylène et du 1,2,4-triméthyl-benzène afin d'obtenir des données expérimentales nous permettant de comparer leurs réactivités et surtout de valider un modèle cinétique détaillé pour leur oxydation. Chaque hydrocarbure étudié a été oxydé en réacteur auto-agité par jets gazeux à pression atmosphérique, entre 950 et 1400 K (0,5

Author: Christelle Huguet
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Pages : 369

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En raison de leur toxicité, les particules de suies sont considérées comme un des principaux polluants du moteur Diesel. A l'heure actuelle, la solution adoptée pour réduire les émissions de suies consiste à utiliser un filtre permettant de les piéger à plus de 90% avant de les brûler. Le recours à un additif permet d'abaisser la température d'oxydation des suies à des valeurs accessibles grâce à des réglages moteur adaptés. L'additivation de la suie est un paramètre fondamental dans le développement des stratégies de régénération et il est important que son influence soit correctement représentée par des modèles. Cette thèse, effectuée en partenariat ADEME-IFP a été réalisée en collaboration avec le LCSR de l'Université d'Orléans. L'objectif est de développer un mécanisme cinétique caractéristique de l'oxydation des suies Diesel qui puisse être ensuite intégré à un modèle de régénération de filtre à particules et utilisé à des fins de contrôle moteur. La méthodologie suivie s'appuie sur le couplage d'une étude de caractérisation des suies et d'une étude cinétique de la réaction. Les échantillons de suies Diesel ont été collectés, sans et avec additif à base de cérium et de fer, sur deux points moteurs représentatifs de deux cycles européens normalisés (ECE et EUDC). Des analyses thermiques et de composition, ainsi que des techniques telles que l'XPS, la DRX ou le MET ont été utilisées pour déterminer leurs propriétés physico-chimiques. Leur cinétique d'oxydation a été étudiée expérimentalement sur un Banc Gaz Synthétiques (BGS) avec un réacteur à lit fixe. Diverses procédures ont été réalisées : oxydation à température programmée (TPO), oxydation isotherme (IO) et oxydation séquentielle. Les résultats ont permis de corréler les propriétés physico-chimiques des suies Diesel avec leur vitesse d'oxydation. Le schéma cinétique développé repose sur une loi globale de consommation du carbone et distingue l'oxydation des différents constituants de la suie. Cette approche permet d'obtenir des résultats de simulation en très bon accord avec les tests expérimentaux d'oxydation des suies Diesel sur BGS.

Author: Ganesan Subramanian
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Pages : 193

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Le mode HCCI (Homogeneous Charge Compression Ignition) est un procédé de combustion qui permet une réduction substantielle des NOx et des particules sans pénaliser le rendement thermique. La combustion HCCI se déroule essentiellement par auto-inflammation instantanée de la charge à différents points de la chambre de combustion. Elle est fortement contrôlée par la cinétique chimique qui détermine en partie la phase d'auto-inflammation. Il est donc indispensable de prendre en compte les détails de la chimie dans un code calcul moteur, afin de mieux reproduire les phénomènes importants de ce type de combustion. L'objectif de ce travail est de développer un modèle d'auto-inflammation prenant en compte les détails de la cinétique chimique ainsi que les interactions entre la chimie et la turbulence pouvant fortement influencer le processus. L'accent est mis dans un premier temps sur l'analyse des effets de la dilution par des espèces résiduelles telles que le CO et le H2 sur le processus d'auto-inflammation. Un nouveau modèle d'auto-inflammation (TKI-PDF) est proposé. Son développement a été divisé en deux phases distinctes. La première concerne la prise en compte de la cinétique chimique d'auto-allumage. La deuxième a été dédiée à l'introduction des effets de fluctuations de la richesse dues à la turbulence sur le taux de réaction moyen. Une méthode de tabulation a priori pour le taux de réaction d'une variable d'avancement est utilisée pour décrire la chimie détaillée. Pour prendre en compte les effets de la turbulence, une méthode de pdf présumée est ensuite appliquée. Le modèle a été validé à plusieurs niveaux. Tout d'abord, les résultats de simulations sans prise en compte des effets de la turbulence ont été comparés à des solutions de calculs avec chimie complexe en configuration homogène. Puis, le modèle complet a été validé par comparaison avec des résultats expérimentaux en cellule haute pression avec injection Diesel haute pression et en moteurs Diesel et HCCI.

Author: Pascal Diévart
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Languages : fr
Pages : 416

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Le nécessaire respect des normes anti-pollution oblige à développer de nouvelles technologies moteurs plus propres et plus sobres. Cependant la mise au point de ces technologies nécessite une connaissance précise des mécanismes d'oxydation des carburants pétroliers usuels. L'objectif de cette thèse est donc d'élaborer un mécanisme détaillé d'oxydation d'un gazole. Celui-ci est composé de plusieurs milliers de molécules qui ne peuvent toutes être étudiées individuellement. Trois hydrocarbures, représentant chacun une des familles constitutives de ce carburant, ont été choisis : le n-décane pour les paraffines, le n-propylcyclohexane pour les naphtènes et le n-butylbenzène pour les composés aromatiques. L'oxydation de ces hydrocarbures et de leurs mélanges binaires et ternaire a été étudiée en réacteur auto-agité à haute pression (10 bar) et dans un large domaine de températures (550-1150 K) et de richesses (0,25-1,50). Les profils de concentration des réactifs, produits et principaux intermédiaires stables ont été obtenus par prélèvement puis analyse par chromatographie en phase gazeuse (GC-FID- TCD-MS). Un modèle cinétique détaillé d'oxydation de basse et haute température a ensuite été développé pour ces 3 hydrocarbures et leurs mélanges, puis validé par confrontation avec les résultats expérimentaux. Les analyses cinétiques ont permis de dégager les principales voies de dégradation de ces hydrocarbures (mécanisme de peroxydation-isomérisation à basse température et de décomposition par ß-scission au-delà) et d'identifier les réactions les plus influentes (celles impliquant les composés à 0,1 et 2 atomes de carbone) sur la cinétique d'oxydation des hydrocarbures initiaux.

Author: Gautier Petit
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Pages : 179

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Il est bien établi que le développement de la technologie HCCI (Homogeneous Charge Compression Ignition) et l'optimisation des moteurs conventionnels type allumage commandé ou Diesel passe par une meilleure compréhension des mécanismes d'oxydation à l'origine des dégagements de chaleur. Cette thèse a pour objectif d'étudier l'auto-inflammation des carburants en mode HCCl. Pour cela, il a été nécessaire de construire, d'instrumenter et de mettre en œuvre un moteur expérimental monocylindre à taux de compression variable, fonctionnant en régime permanent, même en l'absence de combustion, et suffisamment souple pour pouvoir être adapté à tout le domaine thermodynamique et cinétique qui conditionne l'auto-inflammation, depuis l'oxydation lente de basse température jusqu'au cliquetis. La finesse des investigations a pu être mise à profit pour l'étude des isomères du butane et de leur mélange. Le traitement des profils de pression permet la mise en évidence de la phénoménologie de l'auto-inflammation en deux stades caractéristiques des alcanes supérieurs. Les analyses chimiques sont suffisamment précises pour établir l'importance relative des différentes voies d'oxydation. Les caractéristiques du dispositif expérimental développé permettent donc de distinguer les comportements en conditions moteur de molécules de structures pourtant bien proches.