ETUDE D'UNE DECHARGE MOYENNE FREQUENCE AVEC BARRIERE DIELECTRIQUE, AINSI QUE DE LA REACTIVITE CHIMIQUE DU PLASMA GENERE. APPLICATION AU TRAITEMENT D'EFFLUENTS GAZEUX CHARGES EN COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS PDF Download
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L'IMPACT ENVIRONNEMENTAL ET SANITAIRE DES EMISSIONS, DANS L'ATMOSPHERE, D'EFFLUENTS GAZEUX CHARGES EN POLLUANTS, NOTAMMENT EN COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS, A MOTIVE LA RECHERCHE DE TECHNOLOGIES NOUVELLES PERMETTANT LA DEPOLLUTION A MOINDRE COUT DE CES EFFLUENTS. CE TRAVAIL DE THESE A EU POUR OBJECTIF L'ETUDE D'UNE DECHARGE MOYENNE FREQUENCE AVEC BARRIERE DIELECTRIQUE, ETABLIE DANS L'AIR A PRESSION ATMOSPHERIQUE, ADAPTEE A CETTE APPLICATION. REALISEE AVEC UNE GEOMETRIE D'ELECTRODES DE TYPE MONOPOINTE - PLAN, CETTE ETUDE PERMET DE PROPOSER UN MODELE ELECTRIQUE DECRIVANT LES MECANISMES INDUITS DANS LES COMPOSANTES IMPULSIONNELLES ET SYNCHRONES DU COURANT DE DECHARGE ET DE DEGAGER UN PARAMETRE PHYSIQUE DU PLASMA, SA TEMPERATURE T P L, CORRELEE AUX PARAMETRES ELECTRIQUES DE DECHARGE ET DONT LES VALEURS ELEVEES (1500-2500 K) JUSTIFIENT LA TERMINOLOGIE DE PLASMA TIEDE, DETERMINANT SA REACTIVITE CHIMIQUE. CETTE REACTIVITE EST TESTEE SUR LE TOLUENE DONT LA DESTRUCTION EST ETUDIEE EN FONCTION DES PARAMETRES PHYSIQUES ET ELECTRIQUES DU PLASMA. UNE EXTENSION LINEAIRE DU SYSTEME PRECEDENT A ETE REALISEE, EN VUE DE L'INDUSTRIALISATION DU PROCEDE, SOUS LA FORME D'UN REACTEUR DEVELOPPANT UN DOUBLE RIDEAU DE PLASMA ET D'UNE CAPACITE VOLUMIQUE DE TRAITEMENT DE 1 M 3.H - 1. LES PERFORMANCES DE CE REACTEUR ONT ETE APPRECIEES EN OPERANT AVEC DU TOLUENE ET DE L'ISOPROPANOL (A RAISON DE 1000-2000 PPMV) EN TENANT COMPTE A LA FOIS DU TAUX DE CONVERSION DU POLLUANT (90-99%) ET DES PRODUITS STABLES DE DEGRADATION FORMES EN PHASES GAZEUSE ET PARTICULAIRE. CETTE ANALYSE A CONDUIT A LA PROPOSITION DE SCHEMAS REACTIONNELS DE TYPE COMBUSTION ET DES COMPARAISONS ETABLIES SUR UN PLAN ENERGETIQUE ONT MONTRE QUE, DANS CERTAINES CONDITIONS, UNE ENERGIE INJECTEE DANS LE PLASMA DEUX FOIS INFERIEURE A CELLE MISE EN JEU DANS UN PROCESSUS DE COMBUSTION PEUT SUFFIRE A L'OBTENTION DE RESULTATS CHIMIQUES COMPARABLES. UN CONCEPT DE CATALYSE PLASMA EST ALORS AVANCE.
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L'IMPACT ENVIRONNEMENTAL ET SANITAIRE DES EMISSIONS, DANS L'ATMOSPHERE, D'EFFLUENTS GAZEUX CHARGES EN POLLUANTS, NOTAMMENT EN COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS, A MOTIVE LA RECHERCHE DE TECHNOLOGIES NOUVELLES PERMETTANT LA DEPOLLUTION A MOINDRE COUT DE CES EFFLUENTS. CE TRAVAIL DE THESE A EU POUR OBJECTIF L'ETUDE D'UNE DECHARGE MOYENNE FREQUENCE AVEC BARRIERE DIELECTRIQUE, ETABLIE DANS L'AIR A PRESSION ATMOSPHERIQUE, ADAPTEE A CETTE APPLICATION. REALISEE AVEC UNE GEOMETRIE D'ELECTRODES DE TYPE MONOPOINTE - PLAN, CETTE ETUDE PERMET DE PROPOSER UN MODELE ELECTRIQUE DECRIVANT LES MECANISMES INDUITS DANS LES COMPOSANTES IMPULSIONNELLES ET SYNCHRONES DU COURANT DE DECHARGE ET DE DEGAGER UN PARAMETRE PHYSIQUE DU PLASMA, SA TEMPERATURE T P L, CORRELEE AUX PARAMETRES ELECTRIQUES DE DECHARGE ET DONT LES VALEURS ELEVEES (1500-2500 K) JUSTIFIENT LA TERMINOLOGIE DE PLASMA TIEDE, DETERMINANT SA REACTIVITE CHIMIQUE. CETTE REACTIVITE EST TESTEE SUR LE TOLUENE DONT LA DESTRUCTION EST ETUDIEE EN FONCTION DES PARAMETRES PHYSIQUES ET ELECTRIQUES DU PLASMA. UNE EXTENSION LINEAIRE DU SYSTEME PRECEDENT A ETE REALISEE, EN VUE DE L'INDUSTRIALISATION DU PROCEDE, SOUS LA FORME D'UN REACTEUR DEVELOPPANT UN DOUBLE RIDEAU DE PLASMA ET D'UNE CAPACITE VOLUMIQUE DE TRAITEMENT DE 1 M 3.H - 1. LES PERFORMANCES DE CE REACTEUR ONT ETE APPRECIEES EN OPERANT AVEC DU TOLUENE ET DE L'ISOPROPANOL (A RAISON DE 1000-2000 PPMV) EN TENANT COMPTE A LA FOIS DU TAUX DE CONVERSION DU POLLUANT (90-99%) ET DES PRODUITS STABLES DE DEGRADATION FORMES EN PHASES GAZEUSE ET PARTICULAIRE. CETTE ANALYSE A CONDUIT A LA PROPOSITION DE SCHEMAS REACTIONNELS DE TYPE COMBUSTION ET DES COMPARAISONS ETABLIES SUR UN PLAN ENERGETIQUE ONT MONTRE QUE, DANS CERTAINES CONDITIONS, UNE ENERGIE INJECTEE DANS LE PLASMA DEUX FOIS INFERIEURE A CELLE MISE EN JEU DANS UN PROCESSUS DE COMBUSTION PEUT SUFFIRE A L'OBTENTION DE RESULTATS CHIMIQUES COMPARABLES. UN CONCEPT DE CATALYSE PLASMA EST ALORS AVANCE.
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LA PREMIERE PARTIE DE L'ETUDE PROPREMENT DITE CONCERNE LES PROPRIETES PHYSIQUES DE LA DECHARGE EN CORRELATION AVEC LA CHIMIE QU'ELLE INDUIT. EN PARTICULIER, IL EST MONTRE QUE, SI SES PERFORMANCES S'EXPRIMENT AISEMENT A PARTIR D'UNE VALEUR GLOBALE DE COURANT, DE DENSITE D'ENERGIE OU MEME DE TEMPERATURE DU PLASMA, LA COMPREHENSION DES PHENOMENES IMPOSE, ELLE, UNE PRISE EN COMPTE SEPAREE DES DEUX COMPOSANTES DU COURANT ACTIF DE DECHARGE : LE COURANT DIT SYNCHRONE ET LE COURANT IMPULSIONNEL. ON MONTRE QUE, LOCALISEE AU NIVEAU DE L'ELECTRODE ACTIVE, LA COMPOSANTE DE DECHARGE GENERANT LE COURANT SYNCHRONE DETERMINE LA TEMPERATURE DU PLASMA, AGISSANT AINSI SUR LE SEUIL ET LES CONSTANTES DE VITESSE DES REACTIONS CHIMIQUES, ALORS QUE LA PRODUCTION DES ESPECES CHIMIQUES REACTIVES EST, QUANT A ELLE, QUANTIFIEE PAR LA CHARGE TRANSPORTEE PAR LES IMPULSIONS POSITIVES DE COURANT. LA SECONDE PARTIE DE L'ETUDE EST DAVANTAGE CONSACREE A LA COMPREHENSION DES MECANISMES CHIMIQUES INTERVENANT DANS LA DEGRADATION DES COV. L'ANALYSE DES PRODUITS STABLES DE DEGRADATION FORMES EN PHASE GAZEUSE ET EVENTUELLEMENT EN PHASE PARTICULAIRE, MET EN EVIDENCE DES SCHEMAS REACTIONNELS DE DECOMPOSITION DES COV PROCHES DE CEUX ISSUS DES REACTIONS DE COMBUSTION CLASSIQUE, AVEC TOUTEFOIS UN GAIN ENERGETIQUE SIGNIFICATIF ATTRIBUABLE AUX PROCESSUS SUPPLEMENTAIRES, SPECIFIQUES AU PLASMA HORS EQUILIBRE, DE COLLISIONS ELECTRON-MOLECULE. L'EVOLUTION DE CES PRODUITS DE DEGRADATION A PAR AILLEURS PERMIS D'ETABLIR, POUR L'ISOPROPANOL, UN MODELE CINETIQUE PREDICTIF SIMPLIFIE DE LA DECOMPOSITION. POUR LA QUALIFICATION DU PROCEDE, LES AUTRES PRODUITS POLLUANTS GENERES INEVITABLEMENT PAR UNE DECHARGE DANS L'AIR (O 3, N XO Y, HNO X) ONT AUSSI ETE PRIS EN COMPTE. ENFIN, LA FAISABILITE D'UN SYSTEME HYBRIDE PLASMA-CATALYSE A ETE ETUDIEE DANS LA PERSPECTIVE D'UNE OPTIMISATION DU PROCEDE QUI, DEJA A CE JOUR, S'ALIGNE, DU POINT DE VUE DES PERFORMANCES, AVEC LES SYSTEMES CONCURRENTIELLEMENT DEVELOPPES DANS LE MONDE.
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L'intérêt croissant susciter par les applications biomédicales des plasmas non thermiques, inspire le développement de nouvelles sources plasmas. Les décharges à barrière diélectrique (DBD) ou les décharges couronne générées dans l'air ambiant ou dans le flux de gaz rare sont généralement utilisées. Production des plasmas directement dans un liquide a un grand potentiel pour les processus de stérilisation des substances liquides et pour le traitement extracorporel du sang. Les mécanismes physiques de formation d'une décharge électrique dans un milieu liquide ne sont toujours pas entièrement compris .La première partie de cette thèse examine le sujet de l'initiation et le développement de décharge nanoseconde dans les diélectriques liquides (eau déminéralisée, éthanol et n-pentane). La visualisation ombroscopique résolue en temps, la spectroscopie optique d'émission et les mesures électrique sont appliqués à l'étude d'une décharge électrique initiée sur une électrode à pointe positive.Nous avons montré que, selon l'amplitude de tension trois scénarios différents peuvent se produire dans des diélectriques polaires, notamment, la cavitation d'une bulle, le développement de décharge dans une cavité gazeuse (le mode 'buisson') et l'initiation de la décharge filamentaire (le mode 'arborescent') se propageant directement dans le liquide. La différence dans la formation et la propagation de deux modes de la décharge ('buisson' et 'arbre') révèle les mécanismes physiques étant très distincts.Dans la deuxième partie de ce travail, nous abordons la question d'interaction entre les plasmas froids atmosphériques avec les cellules vivantes in vitro et in vivo. L'étude porte sur le mécanisme de la mort cellulaire induite par le plasma. Cytométrie de flux avec deux marqueurs AnnexinV (AV) et de l'iodure de propidium (PI) a été appliquée pour l'analyse de la viabilité cellulaire. On montre l'induction de l' apoptose dans les cellules de T lymphocyte humain (Jurkat) et dans les cellules épithéliales (HMEC) traités par le plasma de DBD nanoseconde. Dans les souris nudes l'induction de l'apoptose et de la nécrose en fonction de la dose est observé par la microscopie électronique dans les coupes de l'épiderme. L'analyse histologique montre l'apparition des lésions importantes dans l'épiderme , derme, hypoderme et les muscles en fonction de la durée du traitement. Production de peroxyde d'hydrogène dans le milieu de culture (PBS) exposé au plasma de DBD est mesurée à l'aide d'une sonde fluorescente sélective (Amplex® Red). La viabilité des cellules de la thyroïde humaines ( HTori -3) et des cellules de mélanome (1205Lu) cellules démontre la dépendance nonmonotone de la concentration de H2O2. Le rôle majeur du peroxyde d'hydrogène produit par plasma et du champ électrique de la DBD est suggéré.
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L'ENVIRONNEMENT ET LA QUALITE DE VIE SONT DEVENUS DEPUIS QUELQUES ANNEES DES PREOCCUPATIONS MAJEURES DE NOTRE SOCIETE. DE CE FAIT, LA DESTRUCTION DES COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS (COV) EST DEVENUE UN IMPORTANT ENJEU INDUSTRIEL. DANS CE CONTEXTE, NOUS NOUS INTERESSONS A UNE NOUVELLE TECHNOLOGIE D'EPURATION DES EFFLUENTS GAZEUX CHARGES EN COV, FAISANT APPEL AUX PROPRIETES DES PLASMAS FROIDS. NOUS AVONS MIS EN UVRE UN REACTEUR A DECHARGE A BARRIERE DIELECTRIQUE (DBD), FONCTIONNANT EN MODE IMPULSIONNEL POUR TRAITER DES COV DILUES DANS L'ARGON OU DANS L'AIR, CE SECOND MELANGE ETANT PLUS SIGNIFICATIF DE CONDITIONS INDUSTRIELLES. LA VALIDATION DU PROCEDE DEVELOPPE REPOSE SUR LA DETERMINATION DES COUTS ENERGETIQUES DE DESTRUCTION DES SOLVANTS UTILISES : 1,1-DICHLOROETHANE, 1,1,1-TRICHLOROETHANE ET TRICHLOROETHYLENE, ET SUR LA DETERMINATION DES SOUS-PRODUITS ISSUS DU TRAITEMENT PAR PLASMA. POUR CELA, NOUS AVONS CARACTERISE LA DECHARGE PAR DES MESURES ELECTRIQUES. LES ANALYSES CHIMIQUES SONT EFFECTUEES PAR CHROMATOGRAPHIE EN PHASE GAZEUSE ET/OU SPECTROMETRIE DE MASSE. POUR CHACUN DES MELANGES ETUDIES NOUS AVONS DEMONTRE L'EFFICACITE DU REACTEUR DBD TRES HAUTE TENSION IMPULSIONNELLE MIS EN UVRE. LA DESTRUCTION DES POLLUANTS EST QUASI TOTALE. DANS TOUS LES CAS, LES ETUDES PARAMETRIQUES MONTRENT QUE POUR UN TYPE DE DECHARGE DONNE LE PARAMETRE LE PLUS IMPORTANT EST LA DENSITE D'ENERGIE. NOUS AVONS AUSSI PU METTRE EN EVIDENCE L'IMPORTANCE FONDAMENTALE DE LA CONCENTRATION DE POLLUANT DANS LE MELANGE SUR LE COUT ENERGETIQUE DU TRAITEMENT. NOUS AVONS DE PLUS MONTRE, DANS LE CAS DU TRAITEMENT DU TCE DILUE DANS L'AIR, QUE L'INTRODUCTION DE VAPEUR D'EAU DANS LE MELANGE INITIAL EST BENEFIQUE, PERMETTANT DE DIVISER PAR DEUX LE COUT DE TRAITEMENT DU POLLUANT. ENFIN, LES PERFORMANCES DE NOTRE PROCEDE DE DESTRUCTION DE COV, COMPAREES AVEC DES PROCEDES PLASMAS REPORTES DANS LA LITTERATURE SONT TRES FAVORABLES AU SYSTEME QUE NOUS AVONS ETUDIE.
Author: EMMANUEL.. ODIC
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Author: LUDOVIC.. PARISSI
Author: Ilya Marinov
Author: ISABELLE.. GAURAND