ETUDE DU SINGULET METASTABLE DE L'AZOTE MOLECULAIRE ET DES ATOMES D'OXYGENE DANS LES DECHARGES ET POST-DECHARGES PDF Download
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LES DECHARGES DANS L'AZOTE, L'OXYGENE ET LEUR MELANGE SONT UTILISEES DANS DE NOMBREUX PROCEDES INDUSTRIELS: TRAITEMENT DE SURFACES, NITRURATION, OXYDATION... NOUS AVONS ETUDIE DEUX ESPECES REACTIVES A LONGUE DUREE DE VIE: L'ETAT METASTABLE SINGULET DE LA MOLECULE D'AZOTE ET LES ATOMES D'OXYGENE DANS L'ETAT FONDAMENTAL. LE METASTABLE MOLECULAIRE A ETE OBSERVE, PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'EMISSION DANS L'ULTRA VIOLET LOINTAIN, DANS LA COLONNE POSITIVE D'UNE DECHARGE CONTINUE ET EN POST-DECHARGE TEMPORELLE. EN DECHARGE CONTINUE, NOUS AVONS MESURE LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE DE CET ETAT. DE FORTES INVERSIONS DE POPULATION SONT OBSERVEES POUR LES FORTES VALEURS DU CHAMP ELECTRIQUE REDUIT. POUR LES FAIBLES VALEURS DU CHAMP, CES INVERSIONS DE POPULATION DISPARAISSENT. UN MODELE CINETIQUE A ETE ELABORE ET LES DISTRIBUTIONS VIBRATIONNELLES CALCULEES SONT EN BON ACCORD AVEC LES MESURES. L'EVOLUTION DE LA DENSITE DES TROIS PREMIERS NIVEAUX VIBRATIONNELS EN POST-DECHARGE TEMPORELLE MONTRE QUE CES NIVEAUX SONT NON SEULEMENT DETRUITS PAR EMISSION RADIATIVE ET PAR QUENCHING MAIS SONT EGALEMENT REPEUPLES. LA DENSITE D'ATOMES D'OXYGENE DANS L'ETAT FONDAMENTAL EN POST-DECHARGE TEMPORELLE EST MESUREE PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'ABSORPTION DANS LE LOINTAIN ULTRA VIOLET. LA DECROISSANCE DE LA DENSITE D'ATOMES EST DECRITE PAR LA SOMME DE DEUX EXPONENTIELLES, LA PLUS RAPIDE EST ATTRIBUEE A LA RECOMBINAISON A LA PAROI. NOUS EN DEDUISONS LA PROBABILITE DE REASSOCIATION DES ATOMES SUR LES PAROIS DE VERRE
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LES DECHARGES DANS L'AZOTE, L'OXYGENE ET LEUR MELANGE SONT UTILISEES DANS DE NOMBREUX PROCEDES INDUSTRIELS: TRAITEMENT DE SURFACES, NITRURATION, OXYDATION... NOUS AVONS ETUDIE DEUX ESPECES REACTIVES A LONGUE DUREE DE VIE: L'ETAT METASTABLE SINGULET DE LA MOLECULE D'AZOTE ET LES ATOMES D'OXYGENE DANS L'ETAT FONDAMENTAL. LE METASTABLE MOLECULAIRE A ETE OBSERVE, PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'EMISSION DANS L'ULTRA VIOLET LOINTAIN, DANS LA COLONNE POSITIVE D'UNE DECHARGE CONTINUE ET EN POST-DECHARGE TEMPORELLE. EN DECHARGE CONTINUE, NOUS AVONS MESURE LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE DE CET ETAT. DE FORTES INVERSIONS DE POPULATION SONT OBSERVEES POUR LES FORTES VALEURS DU CHAMP ELECTRIQUE REDUIT. POUR LES FAIBLES VALEURS DU CHAMP, CES INVERSIONS DE POPULATION DISPARAISSENT. UN MODELE CINETIQUE A ETE ELABORE ET LES DISTRIBUTIONS VIBRATIONNELLES CALCULEES SONT EN BON ACCORD AVEC LES MESURES. L'EVOLUTION DE LA DENSITE DES TROIS PREMIERS NIVEAUX VIBRATIONNELS EN POST-DECHARGE TEMPORELLE MONTRE QUE CES NIVEAUX SONT NON SEULEMENT DETRUITS PAR EMISSION RADIATIVE ET PAR QUENCHING MAIS SONT EGALEMENT REPEUPLES. LA DENSITE D'ATOMES D'OXYGENE DANS L'ETAT FONDAMENTAL EN POST-DECHARGE TEMPORELLE EST MESUREE PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'ABSORPTION DANS LE LOINTAIN ULTRA VIOLET. LA DECROISSANCE DE LA DENSITE D'ATOMES EST DECRITE PAR LA SOMME DE DEUX EXPONENTIELLES, LA PLUS RAPIDE EST ATTRIBUEE A LA RECOMBINAISON A LA PAROI. NOUS EN DEDUISONS LA PROBABILITE DE REASSOCIATION DES ATOMES SUR LES PAROIS DE VERRE
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A L'ETUDE DES REGIMES TRANSITOIRES DANS LES DECHARGES IMPULSIONNELLES D'AZOTE ET D'OXYGENE. LA TECHNIQUE UTILISEE PERMET D'AVOIR ACCES A DES TEMPS CARACTERISTIQUES DE L'ORDRE DE LA MICROSECONDE. LES ETATS N#2(C), N#2(B) ET N#2#+(B) ET LEURS DISTRIBUTIONS VIBRATIONNELLES SONT ETUDIES PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'EMISSION RESOLUE EN TEMPS PAR UNE TECHNIQUE DE COMPTAGE DE PHOTONS. CETTE ETUDE MONTRE L'INFLUENCE DES PROCESSUS ELECTRONIQUES COUPLES A LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE DE L'ETAT FONDAMENTAL (N#2(X,W) SUR LA CINETIQUE DE CES ETATS PENDANT L'IMPULSION. EN POST-DECHARGE, CES ETATS PRESENTENT DES FLUORESCENCES BIEN QUE LEURS DUREES DE VIE RADIATIVES SOIENT BREVES. LE TEMPS DE FLUORESCENCE DE L'ETAT N#2(C) DEPEND DIRECTEMENT DE LA DENSITE D'AZOTE ATOMIQUE. L'EVOLUTION TEMPORELLE, EN POST-DECHARGE, DES ATOMES D'AZOTE ET D'OXYGENE EST MESUREE PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'ABSORPTION DANS L'ULTRAVIOLET LOINTAIN (RESPECTIVEMENT 120 NM ET 130 NM). LA PROBABILITE DE REASSOCIATION DE CES ATOMES SUR LES PAROIS DU TUBE A DECHARGE EST DEDUITE: 1,9 10##4 POUR L'AZOTE ET 2,1 10##3 POUR L'OXYGENE. CES ETUDES EXPERIMENTALES ONT ETE INTERPRETEES A L'AIDE DE CODES NUMERIQUES, L'UN POUR LA POST-DECHARGE, L'AUTRE POUR L'ETABLISSEMENT DE LA DECHARGE. L'INFLUENCE DE LA CONCENTRATION D'AZOTE ATOMIQUE SUR LA CONSTANTE DE TEMPS DE LA FLUORESCENCE DE L'ETAT N#2(C) EN POST-DECHARGE EST MISE EN EVIDENCE
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CE TRAVAIL EST CONSACRE A L'ETUDE DE LA CINETIQUE DE L'ETAT SINGULET METASTABLE N#2(A). LES MOLECULES D'AZOTE SONT EXCITEES PAR UNE DECHARGE ELECTRIQUE IMPULSIONNELLE A BASSE PRESSION. LA DESEXCITATION DES NIVEAUX V=0-6 EST OBSERVEE PAR SPECTROSCOPIE OPTIQUE D'EMISSION DANS L'ULTRAVIOLET LOINTAIN ENTRE 120 NM ET 210 NM. LA FLUORESCENCE DE CHACUN DES NIVEAUX VIBRATIONNELS EST BIEN DECRITE PAR UNE SOMME DE DEUX FONCTIONS EXPONENTIELLES: UNE RAPIDE ET UNE LENTE. LA DECROISSANCE RAPIDE EST DUE A LA DESEXCITATION RADIATIVE, A LA DESEXCITATION COLLISIONNELLE (QUENCHING) ET A LA DIFFUSION. DES DIAGRAMMES DE STERN ET VOLMER SONT DEDUITS DE LA DUREE DE VIE RADIATIVE ET LE COEFFICIENT DE QUENCHING. POUR LES TROIS PREMIERS NIVEAUX V=0-2 LA DUREE DE VIE RADIATIVE VARIE DE 54,1 MICROSECONDES A 55,9 MICROSECONDES. LES VALEURS JUSQU'A PRESENT PUBLIEES DE CETTE DUREE DE VIE SONT TRES DISPERSEES. CES RESULTATS CONFIRMENT CEUX OBTENUS PAR FLUORESCENCE INDUITE PAR LASER. LES VALEURS OBTENUES POUR LES COEFFICIENTS DE QUENCHING POUR LES NIVEAUX V=0-6 AUGMENTENT AVEC LE NIVEAU VIBRATIONNEL DE 0,9110##1#1 CM#3S##1 A 2210##1#1 CM#3S##1. LA DECROISSANCE LENTE EST DUE AU REPEUPLEMENT DE N#2(A) EN POST-DECHARGE. A PARTIR DES MESURES DE DENSITE D'ATOMES PAR SPECTROSCOPIE D'ABSORPTION DANS L'ULTRAVIOLET, NOUS MONTRONS QUE LE REPEUPLEMENT SE PRODUIT PAR LA REACTION DE POOLING ENTRE DEUX MOLECULES DANS L'ETAT TRIPLET N#2(A) DONT LA CINETIQUE EST EN PARTIE CONTROLEE PAR LES ATOMES D'AZOTE. L'EVOLUTION TEMPORELLE DE LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE DE N#2(A) EST MESUREE PENDANT L'IMPULSION ET EN POST-DECHARGE. LA DISTRIBUTION VIBRATIONNELLE EVOLUE PENDANT L'IMPULSION ENTRE CELLE CALCULEE PAR UN MODELE CORONAL ET UNE DISTRIBUTION DE BOLTZMANN
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LE TRAVAIL PRESENTE DANS CE MEMOIRE PORTE SUR L'ETUDE DE LA RECOMBINAISON DE L'AZOTE ATOMIQUE SUR DES SURFACES CERAMIQUES (QUARTZ, PYREX) ET METALLIQUE (FER), DANS UNE POST-DECHARGE MICRO-ONDES D'AZOTE EN ECOULEMENT. LES POST-DECHARGES AR-N 2, AR-N 2-H 2 ET AR-N 2-O 2 ONT ETE OBSERVEES PAR SPECTROSCOPIE D'EMISSION OPTIQUE AFIN DE MESURER L'INFLUENCE DES PARAMETRES EXPERIMENTAUX (TEMPERATURE DE SURFACE, PRESSION TOTALE, PUISSANCE MICRO-ONDES, DEBITS D'HYDROGENE ET D'OXYGENE) SUR LA CREATION ET LA DESTRUCTION DE L'AZOTE ATOMIQUE. L'INTERACTION DE L'AZOTE ATOMIQUE AVEC UNE SURFACE EN FER A ETE ETUDIEE. IL A ETE DEMONTRE PAR ANALYSES XPS QU'UN NETTOYAGE PARTIEL DE LA SURFACE SE PRODUIT SOUS L'EFFET DES INTERACTIONS DES ESPECES ACTIVES DE LA POST-DECHARGE AVEC LES ESPECES ADSORBEES SUR LA SURFACE. LA CONSOMMATION DE L'AZOTE ATOMIQUE EN POST-DECHARGE A ENSUITE ETE MODELISEE NUMERIQUEMENT A PARTIR DE DEUX APPROCHES DE LA RECOMBINAISON DE SURFACE. LES PRINCIPAUX MECANISMES DE REACTION DE N EN SURFACE ONT ETE PRIS EN COMPTE DANS L'APPROCHE MICROSCOPIQUE. L'EVOLUTION DES TAUX DE RECOUVREMENT DE LA SURFACE EN ATOMES PHYSI- ET CHIMISORBES EST DETERMINEE. LES CALCULS METTENT CLAIREMENT EN EVIDENCE QUE LE MECANISME DE RECOMBINAISON DE L'AZOTE ATOMIQUE SUR UNE SURFACE EN PYREX EST UN MECANISME DE LANGMUIR-HINSHELWOOD D'ORDRE 1 SUR LA CONCENTRATION EN AZOTE ATOMIQUE A BASSE TEMPERATURE (> 400 K). POUR DES TEMPERATURES PLUS ELEVEES, LE MECANISME D'ELEY-RIDEAL NE PEUT PLUS ETRE NEGLIGE. LA PRISE EN COMPTE DES MECANISMES D'INTERACTION DE L'AZOTE MOLECULAIRE N 2 (X,V) AVEC LA SURFACE N'A PAS MONTRE D'INFLUENCE DE CETTE ESPECE SUR LA RECOMBINAISON DE L'AZOTE ATOMIQUE. LA MODELISATION DE LA RECOMBINAISON DE N SELON L'APPROCHE MACROSCOPIQUE PERMET LE CALCUL DE LA PROBABILITE DE PERTE DE N DANS LE CAS D'UN MECANISME D'ELEY-RIDEAL. LES RESULTATS DES CALCULS SONT PRESENTES SUR LE QUARTZ ET LE FER EN FONCTION DE LA TEMPERATURE ET SUR LE PYREX EN FONCTION DES DEBITS EN H 2 ET O 2.
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DESCRIPTION DE LA CINETIQUE DES METASTABLES (PEUPLEMENT, DESTRUCTION, BILAN). MESURE DE LA DENSITE DES METASTABLES PAR SPECTROMETRIE D'ABSORPTION. MESURE DES COEFFICIENTS DE DIFFUSION DES METASTABLES DANS UNE POSTDECHARGE. POPULATION DES METASTABLES N::(2) (A**(3)SIGMA ::(U)**(+)). MESURE DE LA DENSITE DE L'AZOTE ATOMIQUE N(**(4)S). BILAN DES ATOMES METASTABLE D'AZOTE
Author: Hayat Zerrouki Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 139
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Les décharges électriques (plasmas) sont capables de produire simultanément de grandes concentrations d'espèces chargées (électrons, ions), d'espèces neutres réactives (atomes, états métastables) et des états radiatifs émetteurs de rayonnement dans une large gamme spectrale allant de l'UV à l'infra-rouge. Certaines de ces décharges sont susceptibles de fonctionner à une température proche de la température ambiante, ce qui leur confère un fort potentiel d'interaction avec la matière vivante. La plupart des travaux actuels dans ce domaine sont focalisés sur les effets induits sur le vivant par les ROS (reactive oxygen species) mais une récente étude a établi que les atomes d'azote produits par une post-décharge en flux d'azote pur fonctionnant à pression réduite (1-20 Torr, 1 Torr = 133.3 Pa) étaient vraisemblablement l'agent principal de l'interaction avec le vivant. L'objectif de la présente thèse est de poursuivre ce travail initial en cherchant à confirmer cette hypothèse et en améliorant la compréhension générale des phénomènes physico-biochimiques mis en jeu au cours de l'interaction plasma à base d'azote / matière vivante. Pour ce faire, deux types de décharges ont été utilisés : l'une est une post-décharge en flux micro-onde fonctionnant à pression réduite dans l'azote pur ou dans un mélange Argon/Azote, l'autre est un jet de décharge couronne (corona) opérant dans l'air ambiant ou sous atmosphère contrôlée d'azote à pression atmosphérique. La première partie de l'étude est consacrée à la caractérisation physique des deux décharges par spectroscope d'émission : détermination de leur température, identification des espèces chimiques produites. Dans le cas des post-décharges à base d'azote, il a été possible de quantifier la concentration en atomes d'azote et de maximiser leur production en fonction des paramètres opératoires. Dans la deuxième partie de l'étude, l'interaction entre les espèces plasma et le vivant est quantifiée à travers la réduction logarithmique d'une population initiale de bactéries Gram - (Escherichia coli, E. coli) en fonction de la durée d'exposition aux décharges. Cette réduction est mise en corrélation avec des modifications morphologiques observées par microscopie électronique à balayage (MEB) sur les bactéries traitées et par analyse de la viabilité cellulaire obtenue via les tests MTT et DAPI. En parallèle, la capacité des deux décharges à éliminer ou à dénaturer le lipide A, sous composant pyrogène et hydrophobe d'une endotoxine (Lipopolysaccharide ou LPS) présente dans la membrane de la plupart des bactéries Gram - est établie. Au vu de ces différents éléments, un scénario de l'inactivation bactérienne par les atomes d'azote contenus dans les post-décharges à base d'azote est proposé.
Author: ANTONIO ROGERIO.. DE SOUZA Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 241
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ETUDE EXPERIMENTALE UTILISANT UNE POST DECHARGE EN ECOULEMENT POUR MESURER LES COEFFICIENTS DU TRANSFERT, LEUR VARIATION AVEC LA TEMPERATURE ET LES PRODUITS DES REACTIONS, LES ANALYSES ETANT FAITES PAR SPECTROSCOPIE D'EMISSION, D'ABSORPTION ET DE MASSE. AVEC O::(2), LA FORMATION DE N::(2)O NE DEPASSE PAS 2% AVEC N::(2) (A, V= 0,1,2,), TANDIS QU'AVEC O, IL SE FORME 80% DE O(**(1)S)
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Ce travail porte sur l'étude de la cinétique des décharges et post-décharges dans l'azote et les mélanges azotés en écoulement à pressions modérées. Des travaux de modélisations cinétiques ont été effectués sur la base des résultats expérimentaux afin de comprendre les processus de production et destruction des différentes espèces sondées. La thèse est divisée en deux parties suivant les types de décharge et mélanges gazeux étudiés. Dans la partie A, un plasma généré dans des mélanges N2-Ar par une cavité hélicoïdale originale excitée à 27 MHz est étudiée par spectroscopie optique d'émission. Sur la base de ces résultats expérimentaux, un modèle cinétique global couplé à un modèle de la fonction de distribution vibrationnelle de l'état N2(C3Pu, v'=0-4) a été développé. Ces modèles permettent d'analyser nos résultats et démontrent l'importance, dans notre décharge, des mécanismes impliquant les espèces métastables d'azote et d'argon, N2(A3Su+) et Ar(3P0,2). Dans la partie B, des décharges dans des mélanges N2-O2 produites par une cavité coaxiale à 433 MHz et leur post-décharge ont été étudiées par spectroscopie optique d'émission et de spectrométrie de masse. Un modèle cinétique temporel 0D, basé sur les résultats expérimentaux et associé à une simulation de l'écoulement, nous permet de reproduire qualitativement les évolutions des concentrations des émetteurs et de prédire la nature du milieu produit par la décharge et ses caractéristiques en vue de son utilisation pour la chimie des dépôts de couches minces de matériaux organosiliciés pour la microtechnologie.
Author: Giorgio Montaudo Publisher: CRC Press ISBN: 1420037757 Category : Science Languages : en Pages : 601
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Mass Spectrometry (MS) has rapidly become an indispensable tool in polymer analysis, and modern MS today complements in many ways the structural data provided by Nuclear Magnetic Resonance (NMR) and Infrared (IR) methods. Recent advances have sparked a growing interest in this field and established a need for a summary of progress made and results
Author: Hynek Biederman Publisher: World Scientific ISBN: 1860944671 Category : Technology & Engineering Languages : en Pages : 391
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Plasma Polymer Films examines the current status of the deposition and characterization of fluorocarbon-, hydrocarbon- and silicon-containing plasma polymer films and nanocomposites, with plasma polymer matrix. It introduces plasma polymerization process diagnostics such as optical emission spectroscopy (OES, AOES), and describes special deposition techniques such as atmospheric pressure glow discharge. Important issues for applications such as degradation and stability are treated in detail, and structural characterization, basic electrical and optical properties and biomedical applications are discussed.
Author: LIONEL.. MAGNE
Author: LIONEL.. MAGNE
Author: HUBERT.. COITOUT
Author: PAVEL.. VEIS
Author: LINDA.. LEFEVRE
Author: GUY.. CERNOGORA
Author: Hayat Zerrouki
Author: ANTONIO ROGERIO.. DE SOUZA
Author: Adriana Annušová
Author: Giorgio Montaudo
Author: Hynek Biederman