Etude du comportement en adsorption d'un mélange de composés organiques volatils sur charbon actif en présence ou non de vapeur d'eau PDF Download
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Book Description
Ce travail consiste à étudier le pouvoir d'adsorption de divers charbons actifs vis a vis de plusieurs composés organiques volatils (COVS). Le but visé est la séparation des constituants d'un mélange de COVS sur lit fixe de charbon actif en présence ou non de vapeur d'eau. Les charbons actifs sont de deux types, des matériaux commerciaux et des charbons actifs élaborés au laboratoire à partir d'anthracites naturels. La caractérisation de ces matériaux a porté sur trois aspects : - l'analyse des fonctions de surface abordée par la technique de désorption en température programmée (TPD). - la détermination des paramètres texturaux : la volumétrie d'adsorption, DPAX et met se sont montrées très complémentaires. - la mesure de la conductivité électrique, grandeur très utile en cas de régénération des charbons actifs par effet joule. A ce stade de l'étude, nous avons montré que la conductivité d'un anthracite naturel traite thermiquement subit une transition mauvais - bon conducteur au voisinage de 750\c. Ce phénomène a été modélisé à partir du concept de percolation. Les isothermes d'adsorption de l'eau et des COVS purs ont permis d'évaluer la capacité d'adsorption des différents substrats poreux, et les résultats correspondant a cette approche thermodynamique se sont montrés très concordants a ceux issus de l'analyse des courbes de percée obtenus en mode dynamique. Nous avons montré que la séparation des constituants de mélanges binaires ou quaternaire de COVS (méthanol, dichlorométhane, méthyléthylcétone, et 1,2 dichloroéthane) peut être quasi totale. Elle dépend de la nature du substrat poreux et des caractéristiques physico-chimiques du COV. Nous montrons notamment le rôle de la distribution de la taille des pores, des fonctions de surface des charbons actifs et du pourcentage d'humidité relative. Enfin, il s'avère possible à partir d'un modèle mathématique de prévoir l'allure des courbes de percée d'un mélange de deux COVS en présence d'azote sec.
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Ce travail consiste à étudier le pouvoir d'adsorption de divers charbons actifs vis a vis de plusieurs composés organiques volatils (COVS). Le but visé est la séparation des constituants d'un mélange de COVS sur lit fixe de charbon actif en présence ou non de vapeur d'eau. Les charbons actifs sont de deux types, des matériaux commerciaux et des charbons actifs élaborés au laboratoire à partir d'anthracites naturels. La caractérisation de ces matériaux a porté sur trois aspects : - l'analyse des fonctions de surface abordée par la technique de désorption en température programmée (TPD). - la détermination des paramètres texturaux : la volumétrie d'adsorption, DPAX et met se sont montrées très complémentaires. - la mesure de la conductivité électrique, grandeur très utile en cas de régénération des charbons actifs par effet joule. A ce stade de l'étude, nous avons montré que la conductivité d'un anthracite naturel traite thermiquement subit une transition mauvais - bon conducteur au voisinage de 750\c. Ce phénomène a été modélisé à partir du concept de percolation. Les isothermes d'adsorption de l'eau et des COVS purs ont permis d'évaluer la capacité d'adsorption des différents substrats poreux, et les résultats correspondant a cette approche thermodynamique se sont montrés très concordants a ceux issus de l'analyse des courbes de percée obtenus en mode dynamique. Nous avons montré que la séparation des constituants de mélanges binaires ou quaternaire de COVS (méthanol, dichlorométhane, méthyléthylcétone, et 1,2 dichloroéthane) peut être quasi totale. Elle dépend de la nature du substrat poreux et des caractéristiques physico-chimiques du COV. Nous montrons notamment le rôle de la distribution de la taille des pores, des fonctions de surface des charbons actifs et du pourcentage d'humidité relative. Enfin, il s'avère possible à partir d'un modèle mathématique de prévoir l'allure des courbes de percée d'un mélange de deux COVS en présence d'azote sec.
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Ce travail de thèse est consacré à l'étude de l'adsorption et de la désorption de l'eau et de composés organiques volatils (COVs) chlorés en mode statique (isothermes d'adsorption) et en mode dynamique (courbes de percée) sur des charbons actifs (CAs) de diverses natures (CAs granulaires et fibres de carbone activées). Le but visé est la séparation des constituants d'un mélange de COVs chlorés sur lit fixe de CA en présence ou non de vapeur d'eau. Nous avons montré que la texture poreuse et la chimie de surface des matériaux ainsi que les caractéristiques physico-chimique des sondes ont un rôle prépondérant sur leurs mécanismes et leurs cinétiques d'adsorption (ou de désorption). Une attention particulière a été portée sur l'influence de la présence d'humidité : aux forts taux d'humidité relative, les propriétés d'adsorption (capacité et cinétique) des CAs vis à vis des COVs sont considérablement affectées. La séparation du couple dichlorométhane/trichloroéthylène est très satisfaisante quelles soient les conditions expérimentales. Enfin, une étude exploratoire sur les possibilités d'hydrophobisation des CAs par greffage de groupements apolaires en phase liquide a été entreprise pour limiter les effets de la présence d'eau.
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L'objectif de cette thèse était la détermination des isothermes d'adsorption du toluène, de la méthyl-éthyl-cétone et de l'isopropanol sur un charbon actif. Les isothermes expérimentales ont été réalisées par volumétrie. Nous avons d'abord obtenu les isothermes lorsque l'air à traiter est chargé d'un seul COV, et ce pour quatre températures, puis lorsque l'air à traiter est chargé d'un mélange de deux COV, et ce pour une température de 303 K. Le modèle classique de Toth permet de bien modéliser les isothermes des composés seuls. Une dépendance des paramètres de ce modèle à la température a été introduite. La chaleur isostérique de chaque COV a été déduite des isothermes aux quatre températures différentes. Lors de l'étude expérimentale des mélanges binaires nous nous sommes intéressés à l'influence de la masse d'adsorbant et à celle de la composition initiale de l'effluent. Nous avons aussi proposé une représentation graphique originale, liée à une analyse de variance du système : les isothermes sont alors représentées par des surfaces, les deux abscisses étant les fractions molaires gazeuses des deux COV et l'ordonnée la quantité adsorbée. La modélisation des isothermes des mélanges binaires a été réalisée grâce à la théorie de la solution adsorbée : A.S.T. Trois modèles ont été utilisés pour le calcul des coefficients d'activité. Le modèle SPD (spreading pressure dependant model) qui inclut la dépendance à la pression interfaciale via le calcul de la chaleur isostérique. Ce modèle ne donne pas de bons résultats. L'utilisation des modèles classiques, UNIQUAC et NRTL, donne de meilleurs résultats, et notamment le modèle NRTL en raison de son nombre de paramètres plus grand.
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Une étude des phénomènes d'adsorption et de désorption sur charbons actifs des composés organiques volatils (COY) a été effectuée en vue du traitement de l'air pollué des ateliers de peinture automobile. Ce travail a été effectué à partir des solvants existants dans cette atmosphère, toluène, butanol, acétate de n-butyle, xylène et cyclohexanone, sur quatre charbons actifs, deux roumains, R-CAFS, AD3,commercialisés par ROMCARBON et deux français, AC35 et AC40 commercialisés par CECA. Nous avons utilisé pour cette étude de techniques d'analyse diverses: chromatographie en phase gazeuse, analyse thermique, spectrométrie de masse. L'étude prend en compte 1 'aspect théorique, au niveau microscopique, du processus de rétention des solvants sur les solides poreux à l'aide des isothermes d'adsorption du toluène sur les charbons. Les courbes de percées des charbons par les solvants purs et par un mélange commercial ont été obtenues, au but de déterminer les conditions optimales et les valeurs des constantes qui interviennent dans la modélisation d'un adsorbeur. La désorption par l'air chaud a ensuite été étudiée, avec comme objectif la régénération des charbons et, en même temps, la récupération des solvants. Des cycles d'adsorption-désorption ont permis de vérifier le comportement du charbon dans le temps Une étude en programmation de température a été effectuée par couplage thermogravimétrie- spectrométrie de masse (DTG-DTP/SM). Elle a permis de retrouver en quantités plus ou moins importantes selon le charbon le liant naphténique (goudron) de fabrication. Elle a permis également d'évaluer les énergies de désorption. Le regroupement de tous ces résultats permet de calculer le fonctionnement d'un adsorbeur muni de ces charbons actifs.
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PLUSIEURS INFLAMMATIONS DE FILTRES DE CHARBON ACTIF SURVENUES LORS DU TRAITEMENT D'AIR FORTEMENT CHARGE EN COMPOSES ORGANIQUES VOLATILS (COV) ONT ETE RECENSEES. CETTE ETUDE A DONC POUR OBJET DE DETERMINER, A PARTIR D'UNE APPROCHE EXPERIMENTALE ET THEORIQUE, LES CONDITIONS LIMITES D'UTILISATION DE CES ADSORBEURS. LES EQUILIBRES D'ADSORPTION ET LES ENERGIES D'INTERACTION ONT ETE ETUDIES DANS UN PREMIER TEMPS. DES RELATIONS QUANTITATIVES PERMETTANT DE PREDIRE ET D'EXPLIQUER CES RESULTATS ONT ETE ETABLIES A PARTIR DES PROPRIETES MOLECULAIRES DES COV. L'ENCOMBREMENT STERIQUE DE LA MOLECULE AINSI QUE SON DEGRE DE RAMIFICATION, SA FORME GEOMETRIQUE ET SON NOMBRE DE CONFORMATIONS CONSTITUENT LES PROPRIETES TOPOLOGIQUES LES PLUS INFLUENTES. LA DISPONIBILITE DES ELECTRONS DE LA MOLECULE INFLUENCE EGALEMENT LES POSSIBILITES DE LIAISONS AVEC LA SURFACE DE L'ADSORBANT. LES PROFILS DE CONCENTRATION ET DE TEMPERATURE SONT DETERMINES EXPERIMENTALEMENT POUR DE NOMBREUSES CONDITIONS OPERATOIRES. LES AUGMENTATIONS DE TEMPERATURE, RESULTANTES DE L'EXOTHERMICITE DE L'ADSORPTION, SONT PROPORTIONNELLES A LA CONCENTRATION DU COV ET A SON ENERGIE D'ADSORPTION, DANS LE CAS D'UN ADSORBANT SEC. CELLES-CI SONT COMPRISES ESSENTIELLEMENT ENTRE 55 ET 100\C POUR DES TENEURS EN COV DE 100 G.M - 3. L'ECHAUFFEMENT D'UN FILTRE DE CHARBON ACTIF PEUT REDUIRE SIGNIFICATIVEMENT LA CAPACITE D'ADSORPTION AU TEMPS DE PERCEE. L'HUMIDITE INTRINSEQUE DE L'ADSORBANT ATTENUE LES ELEVATIONS DE TEMPERATURE DU FAIT DE LA DESORPTION ENDOTHERMIQUE DE L'EAU. PAR AILLEURS, LES CAPACITES D'ADSORPTION SONT DEFINIES EN FONCTION DE L'HUMIDITE RELATIVE DE L'AIR ET DE LA CONCENTRATION EN COV. L'INFLAMMATION D'UN FILTRE DE CHARBON ACTIF PEUT SE PRODUIRE SI LA TEMPERATURE DEPASSE LA
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La protection des salariés travaillant dans une atmosphère chargée en composés organiques volatils (COV) peut être assurée par l'utilisation d'une cartouche filtrante en charbon actif. Doté d'une structure microporeuse, le charbon actif possède une très haute surface spécifique favorable à la rétention de constituants toxiques par des phénomènes d'adsorption. Prévoir le temps de fonctionnement d'un appareil de protection respiratoire constitue un des objectifs de l'Institut National de Recherche et de Sécurité. Mondialement utilisé par les organismes préventeurs, le modèle dynamique de Wheeler Jonas muni d'un modèle d'équilibre adéquat fournit des temps de claquage de cartouches exposées à un débit constant d'air sec pollué par un COV. Même si ce modèle a subi des améliorations ces dernières années, il ne permet pas de décrire correctement le comportement des cartouches en présence de copolluant ou d'humidité. Dans le présent travail, un modèle numérique permet la description de l'adsorption dynamique des COV seuls et en mélange sur un lit fixe de charbon actif. L'adsorption dynamique de l'eau a également été étudiée et modélisée. Cette étude particulière nous a permis de comprendre l'influence de l'eau sur la performance de la cartouche respiratoire. De nombreux fronts de percée ont été réalisés afin d'acquérir des informations indispensables à la description de l'équilibre d'adsorption et du transfert de matière en milieu poreux. Ces expériences ont permis d'implémenter des données pour la modélisation de l'adsorption dynamique multiconstituante. Cette dernière inclut l'adsorption binaire COV-COV et l'adsorption d'un COV en présence d'eau. Le travail effectué a permis de proposer des solutions adaptées à la complexité du sujet.
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Les Composés Organiques Volatils (COV) sont une large famille de polluants, dont une majorité a un effet direct ou indirect sur la santé humaine et l’environnement. Plusieurs procédés industriels ont donc été développés pour récupérer ou détruire ces polluants, dont l’adsorption par des filtres de charbon actif. Malheureusement, dans certaines conditions, pour de fortes concentrations en COV, l’énergie dégagée par l’adsorption peut engendrer de fortes hausses de température au sein du filtre, qui occasionnent, d’une part, une forte diminution des capacités du filtre mais peuvent aussi, d’autre part, entraîner l’inflammation de la colonne d’adsorption. Dans ce contexte, l’objectif de l’étude consiste à créer un outil de simulation numérique capable d’indiquer les meilleures conditions opératoires tout en respectant la sécurité, c’est-à-dire en évitant les risques d’inflammation du lit de charbon actif. Afin de réaliser ce modèle, les dégagements énergétiques engendrés par l’adsorption ont été caractérisés par des mesures d’énergies d’adsorption. Ensuite, les capacités d’adsorption de ces mêmes charbons actifs ont été déterminées pour un panel représentatif de COV, purs ou en mélange. Le modèle numérique est alors développé en prenant en compte les données expérimentales. Les profils de concentration et de température au cours du temps sont directement confrontés aux mesures faites sur une unité expérimentale qui simule les conditions industrielles. Finalement, le modèle établi prédit les conditions opératoires optimales pour une colonne d’adsorption industrielle quelle que soit la nature du ou des COV(s) traité(s) et quelle que soit la nature du charbon actif utilisé.
Author: Nicolas Kania Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
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Ces travaux de thèse portent sur la réduction des émissions de composés organiques volatils (COV)via deux approches : La première est une approche dite « curative » visant à améliorer l'efficacité deméthodes récupératrices à base de charbon actif en incorporant des cyclodextrines (CDs) dans leprocédé. L'objectif était de combiner les propriétés adsorbantes des charbons actifs avec les propriétéscomplexantes des CDs. Dès lors, deux procédés de piégeage de COV ont été étudiés : i) par adsorptionen présence de charbon actif modifié par des cyclodextrines et ii) par adsorption/absorption enprésence d'une solution aqueuse contenant le charbon actif en suspension et des CDs. Le choix duCOV s'est porté sur des COVs chlorés peu solubles tels que le chlorobenzène, le tétrachlorure decarbone et le mono chlorure de vinyle. La seconde approche dite par « réduction à la source »,cherchait à limiter l'utilisation de solvant organique en catalyse via un procédé de catalyse dans l'eau.Ainsi, nous avons cherché à tirer profit des capacités d'adsorption élevées des charbons actifs nonmodifiés afin d'améliorer le transfert de masse de substrats hautement hydrophobes en catalysebiphasique aqueuse. Le charbon actif a été employé en tant qu'agent de transfert de phase dont le butétait de faciliter la rencontre entre le substrat hautement hydrophobe et un catalyseur hydrosoluble. Lafaisabilité d'un tel procédé a été démontrée vis-à-vis d'une réaction modèle de catalyse biphasiqueaqueuse développée au laboratoire.
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Ce travail a pour objet d'étudier et de modéliser l'adsorption du phénol et des chlorophycées sur charbon actif en grain et de préciser les possibilités d'utiliser les ultrasons pour la désorption de ces composés organiques dans le but de regeler l'adsorbant. L'étude et la modélisation des cinétiques d'adsorption des composents phénoliques sur charbon actif en grain permettent de dégager plusieurs résultats sur les mécanismes d'adsorption. Les deux étapes limitantes sont le transfert à travers le film externe et la diffusion intraparticulaire. La modélisation des équilibres isothermes d'adsorption montre que l'adsorption est en monocouche et s'effectue de façon plutôt localisée, les sites déjà occupés n'autorisent pas la fixation d'autres molécules d'adsorbat, les molécules phénoliques adsorbées se repoussent et il n'y a donc pas d'association entre elles et l'adsorption s'effectue sur des sites energétiquement différents. Les effets des ultrasons de différentes fréquences et intensités sur les processus d'adsorption-désorption du 4-chlorophenol sur charbon actif en grain ont été étudiés et discutés. Les capacités d'adsorption obtenues en présence d'ultrasons sont inférieures à celles observées en l'absence du champ ultrasonore et elles sont inversement proportionnelles à l'intensité des ultrasons. La comparaison des courbes cinétiques montre que la vitesse d'adsorption du 4-chlorophenol est plus élevée en présence d'ultrasons. La désorption du 4-chlorophenol de la surface du charbon actif en grain a été étudiée en l'absence et en présence d'ultrasons de différentes fréquences et puissances. Les vitesses de désorption obtenues en présence du champ ultrasonore sont largement supérieures à celles observées en l'absence d'ultrasons. La quantité de 4-chlorophenol désormais augmente avec l'intensité. L'addition de Noah et/ou d'Ethanol au système entraîne un accroissement de la quantité de 4-chlorophenol désormais, spécialement en présence d'ultrasons. L'influence des ultrasons sur la désorption consiste en leurs effets thermique et non-thermique. Les méthodes sonochimique et sonophotochimique de régénération du charbon actif sature en composé phénolique sont des techniques très prometteuses qui permettent simultanément de minéraliser le composé organique et de regeler le charbon actif.
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Les composés organiques volatils constituent l'une des principales sources de réaction photochimique dans l'atmosphère qui conduit à de nombreux dangers sur le plan environnemental. Ce phénomène au développement rapide du fait des progrès industriel a provoqué une prise de conscience qui s'est traduite par la mise en place de décrets visant à réduire et contrôler ces émissions. De nombreuses techniques permettant de solutionner ce problème existent mais sont cependant trop coûteuses pour pouvoir être développé industriellement.Aujourd'hui, seule la mise en place d'une unité d'adsorption s'avère intéressante pour les industries : ces installations existent et emploie le charbon actif, adsorbants universel utilisé dans la plupart des procédés de traitement des gaz contaminés par des composés organiques volatils. Toutefois, l'inflammabilité et la friabilité de ces matériaux actifs, leurs durées de vie réduites, ainsi que les difficultés de leur régénération mettent en question leur universalité en tant qu'adsorbants industriels. Il apparaît donc nécessaire de favoriser le développement et l'application d'adsorbants alternatifs dont les propriétés physico-chimiques permettraient de pallier les faiblesses des CA. L'objectif de ces travaux de recherches consiste à élaborer des matériaux hydrophobes sur la base de supports minéraux existant tels que les alumines activées et les zéolithes : la carbonisation de la surface permet de conférer à ces matériaux un caractère hydrophobes tout en respectant un cahier des charges : conservation des propriétés poreuses, une bonne thermorésistance en vue de leur régénération ainsi qu'une dureté élevée permettant une viabilité du produit. Pour ce faire, la méthode Chemical Vapour Deposition a été mise en œuvre : la pyrolyse catalytique non hétérogène a permis de démontrer la faisabilité de cette étude et a conduit à l'élaboration d'un produit SPH 538 E Ac-H présentant une capacité d'adsorption proche du charbon actif et une facilité à désorber les molécules organique. La pyrolyse catalytique a conduit à l'élaboration de nanostructures de carbone sur la bes de catalyseurs d'oxydes métalliques : ces matériaux totalement hydrophobes et parfaitement régénérables présentent des caractéristiques adaptées au domaine analytique. Dans l'optique, d'une éventuelle commercialisation de ces adsorbants hydrophobes, une étude économique permettant d'évaluer le coût de revient de la production de ce produit est présentée.
Author: Frédéric Payot
Author: Frédéric Payot
Author: Frédéric Cosnier
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