Craquage thermique des vapeurs de pyrolyse-gazéification de la biomasse en réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux PDF Download
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Book Description
Les gaz issus des procédés de pyrolyse-gazéification de la biomasse doivent être épurés. Ils contiennent des vapeurs condensables (goudrons), des aérosols, des particules solides fines, des composés soufrés et des métaux alcalins qu’il s’agit d’éliminer avant leur utilisation sur des turbines (production d’électricité) ou comme gaz de synthèse. Les expériences rapportées dans ce travail concernent les vapeurs condensables et leur conversion par craquage thermique. Les vapeurs sont produites par pyrolyse de la biomasse dans un premier réacteur (RP) à 540°C. Elles sont ensuite craquées dans un réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux (RPAA) associé en série avec le RP. Le RPAA fonctionne à plus haute température (550-1030°C) et le temps de séjour de la phase gazeuse dans le craqueur est compris entre 0,1 et 1 s. Tous les produits de réaction (charbon, vapeurs condensables et gaz permanents) sont récupérés et analysés. Le RPAA étant uniforme en température et en concentration, la détermination de constantes de vitesse à temps de séjour donné est assez aisée à partir de bilans de matière en vapeurs et gaz. Des schémas réactionnels globaux rendant compte du craquage des vapeurs en gaz mais aussi de leur possible maturation en composés plus réfractaires sont proposés et leurs constantes de vitesse optimisées à partir des résultats expérimentaux. Ces modèles permettent de simuler le craquage thermique d’une charge type issue d’un gazogène. On détermine les conditions optimales de fonctionnement (température, temps de séjour) du réacteur de craquage qui aboutissent à une concentration en vapeurs condensables la plus faible possible. On comparera ainsi l’efficacité du craquage thermique à celle des autres procédés d’épuration des goudrons.
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Les gaz issus des procédés de pyrolyse-gazéification de la biomasse doivent être épurés. Ils contiennent des vapeurs condensables (goudrons), des aérosols, des particules solides fines, des composés soufrés et des métaux alcalins qu’il s’agit d’éliminer avant leur utilisation sur des turbines (production d’électricité) ou comme gaz de synthèse. Les expériences rapportées dans ce travail concernent les vapeurs condensables et leur conversion par craquage thermique. Les vapeurs sont produites par pyrolyse de la biomasse dans un premier réacteur (RP) à 540°C. Elles sont ensuite craquées dans un réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux (RPAA) associé en série avec le RP. Le RPAA fonctionne à plus haute température (550-1030°C) et le temps de séjour de la phase gazeuse dans le craqueur est compris entre 0,1 et 1 s. Tous les produits de réaction (charbon, vapeurs condensables et gaz permanents) sont récupérés et analysés. Le RPAA étant uniforme en température et en concentration, la détermination de constantes de vitesse à temps de séjour donné est assez aisée à partir de bilans de matière en vapeurs et gaz. Des schémas réactionnels globaux rendant compte du craquage des vapeurs en gaz mais aussi de leur possible maturation en composés plus réfractaires sont proposés et leurs constantes de vitesse optimisées à partir des résultats expérimentaux. Ces modèles permettent de simuler le craquage thermique d’une charge type issue d’un gazogène. On détermine les conditions optimales de fonctionnement (température, temps de séjour) du réacteur de craquage qui aboutissent à une concentration en vapeurs condensables la plus faible possible. On comparera ainsi l’efficacité du craquage thermique à celle des autres procédés d’épuration des goudrons.
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Parmi les technologies de gazéification de la biomasse, le gazéifieur à lit fluidisé double permet la production d'un gaz de synthèse contenant du méthane. L'étude des processus physicochimiques impliqués dans le gazéifieur est rendue difficile par le fait qu'ils se produisent simultanément. Dans cette thèse, les principales réactions chimiques sont étudiées de manière découplée, indépendamment les unes des autres à l'aide de dispositifs de laboratoire originaux et dans des conditions thermiques semblables à celles du gazéifieur. Les processus intraparticulaires contrôlant la pyrolyse de la biomasse ainsi que les réactions gaz/solide (vapogazéification du charbon et craquage thermique et catalytique des vapeurs sur olivine) sont étudiées au moyen d'un four à image. Les expériences de craquage thermique homogène des vapeurs sont réalisées dans un réacteur parfaitement auto-agité par jets gazeux. Tous les produits formés par les réactions sont recueillis et analysés. Les bilans de matière bouclent de façon très satisfaisante. Le régime de chaque réaction est discuté sur la base d'une analyse de temps caractéristiques. Les paramètres cinétiques des réactions sont déterminés par modélisation des processus et optimisation à partir des résultats expérimentaux. Les mécanismes possibles de formation et de consommation du méthane sont identifiés et discutés. Le gazéifieur est modélisé sur la base d'un modèle de grains (réactions primaires de pyrolyse), des réactions secondaires, de l'hydrodynamique des phases solides et gazeuse et des transferts. La méthodologie de découplage est enfin validée par comparaison des résultats du modèle avec des mesures réalisées sur le gazéifieur de 8 MW de Güssing (Autriche).
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Ce travail s'inscrit dans le projet français de gazéification de la biomasse : le projet Gaya. C'est un vaste programme R&D partenarial coordonné par GDF SUEZ et soutenu par l'ADEME. L'objectif du projet Gaya est de développer une filière décentralisée de production de bio-méthane à partir de la gazéification de la biomasse selon un procédé thermochimique de deuxième génération. L'objectif de cette thèse est de réaliser un modèle de pyrolyse de biomasse représentatif des conditions du lit fluidisé de gazéification développé dans ce projet. Un pilote expérimental, le four à image, a été développé pour reproduire au mieux les conditions de chauffage d'un lit fluidisé à 850°C. Ce pilote permet de récupérer l'ensemble des produits de pyrolyse pour une analyse ultérieure. De là, les cinétiques des réactions de pyrolyse sont déterminées par modélisation des processus physico-chimiques et optimisation à partir des résultats expérimentaux. Le craquage des vapeurs primaires de pyrolyse éjectées de la particule de biomasse est étudié durant 300 millisecondes après leur éjection de la particule de biomasse. Ces expériences de craquage sont menées sur le montage expérimental combinant un réacteur tubulaire de pyrolyse et un réacteur parfaitement auto-agité de craquage. Le modèle développé permet de représenter la pyrolyse de la biomasse introduite dans le réacteur de gazéification.
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Les goudrons, composés lourds limitant le fonctionnement optimal des procédés thermochimiques de valorisation de la biomasse, ont été étudiés pour mieux comprendre leur formation, leur maturation et leur décomposition. L'étude détaillée de la décomposition des trois molécules modèles représentant les goudrons issus de la biomasse a été réalisée en réacteur auto agité par jets gazeux. Les molécules étudiées étaient l'anisole et le guaiacol, représentant les goudrons primaires issus de la lignine ainsi que le 5-méthylfurfural représentant les goudrons primaires issus de la cellulose. L'étude expérimentale de pyrolyse et d'oxydation a été réalisée à pression atmosphérique, pour un temps de passage de 2 s, à haute dilution et sur une large gamme de températures. L'oxydation a été étudiée dans les conditions stœchiométriques ([phi]=1). Les produits de réaction pour chacun des composés ont été quantifiés par chromatographie en phase gazeuse et identifiés par couplage avec la spectrométrie de masse. Des mécanismes cinétiques détaillés de pyrolyse et d'oxydation, basés sur un modèle de combustion des aromatiques légers, ont été développés pour toutes les molécules étudiées et validés à partir des résultats expérimentaux. Les trois modèles prédisent correctement la conversion des réactifs et la formation des produits majeurs.
Author: François Broust Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages :
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Dans les conditions de pyrolyse rapide, la biomasse peut être convertie principalement en liquides (bio-oils) ou en gaz (fortes fractions de CO et H[indice]2 d'intérêt énergétique ou chimique. Les expériences rapportées dans ce travail sont effectuées sur un micropilote de laboratoire comportant un réacteur cyclone chauffé à ses parois et alimenté en sciure de bois. Tous les produits de réaction (charbon, liquides et gaz) sont récupérés et analysés. Les bilans de matière massiques et élémentaires (en C, H, 0) bouclent de façon très satisfaisante. Par simple modification des conditions opératoires, la distribution des produits varie de façon significative: on peut orienter la réaction vers la pyro-liquéfaction à basses températures (rendements maximums en liquides de 75 %) ou bien vers la pyro-gazéification à hautes températures (rendements maximums en gaz de 85 %). Une charge maximale de biomasse d'environ 1 kg h[exposant]-1 peut être traitée en continu à haute température et sous vapeur d'eau dans un réacteur de seulement 0,5 L. A basse température, l'excès de charbon formé peut être valorisé par des phases de gazéification à la vapeur d'eau alternées avec celles de pyrolyse. Un modèle général associe les lois d'extrapolations du réacteur (hydrodynamique et transferts thermiques) à un schéma de consommation des particules et de craquage thermique des vapeurs. Il permet de prédire les variations des sélectivités en fonction des conditions opératoires, en accord avec les résultats expérimentaux et pour différentes tailles de cyclones. On montre d'autre part que les réactions secondaires de craquage ont lieu essentiellement au sein même du réacteur, mais aussi en partie dans une mince couche limite proche des parois chaudes.
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Les procédés conventionnels de transformation thermique de la biomasse sont conçus pour la production d'huiles ou de gaz riches en CO, CO2, H2 et hydrocarbures légers à des fins énergétiques ou chimiques. Le pilote de pyrolyse rapide utilisé dans cette étude comporte un réacteur cyclone, chauffé à ses parois, et capable de mettre en oeuvre la pyroliquéfaction ou la pyrogazéification par le simple jeu des conditions opératoires. Les produits de réaction (charbon, huiles et gaz) sont récupérés et analysés. Les bilans de matière massiques et élémentaires (C, H, O) bouclent de façon très satisfaisante. Les basses températures de paroi et faibles débits de gaz vecteur favorisent la pyroliquéfaction. La production d'huiles augmente avec le débit de biomasse. La taille des particules a une faible influence sur les sélectivités en gaz, liquides et charbon. Un modèle de fonctionnement du cyclone est établi en tenant compte de l'hydrodynamique des phases gaz et solide ainsi que des lois de transferts de chaleur paroi-gaz et paroi-solides dans le cyclone. Ce modèle inclut également un schéma cinétique de pyrolyse rapide intégré dans un modèle de décomposition de la particule, ainsi qu'un modèle de craquage des vapeurs. Validé successivement sur la cellulose puis sur le bois, il permet de prédire les variations des sélectivités en fonction des conditions opératoires. Le modèle montre que les réactions de craquage se déroulent majoritairement dans une mince couche limite proche des parois chaudes. On propose deux lois générales (pyrogazéification et pyroliquéfaction) regroupant les différents paramètres opératoires contrôlant les performances du réacteur.
Author: Mathieu Morin (docteur en génie des procédés).) Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
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La conversion thermochimique à haute température (>700°C) de la biomasse en double lit fluidisé circulant est une voie alternative aux énergies fossiles (pétrole, charbon) pour la production d'un gaz de synthèse à haute valeur énergétique, utilisable dans de nombreuses applications. L'objectif de cette thèse est de développer des méthodologies et des outils théoriques et expérimentaux permettant d'accéder aux cinétiques des transformations élémentaires (pyrolyse de la biomasse, gazéification et combustion du char, craquage et reformage des goudrons) présentes dans le procédé de gazéification de la biomasse en double lit fluidisé circulant. Dans un premier temps, un mini-réacteur à lit fluidisé fonctionnant entre 300 et 1000°C avec une alimentation en gaz parfaitement contrôlée (N2, O2, H2, H2O et goudrons) a été conçu et mis au point au Laboratoire de Génie Chimique de Toulouse. Un système d'échantillonnage et d'analyse de la phase gaz permet de quantifier en continu les fractions molaires des gaz incondensables et des goudrons produits. Une étude hydrodynamique et thermique a permis de déterminer les points de fonctionnement du réacteur pour chaque transformation élémentaire étudiée. Dans un second temps, les études de gazéification et de combustion du char ont été réalisées dans le mini-réacteur à lit fluidisé. L'influence de nombreux paramètres opératoires (température, pression partielle des différents constituants) a permis de comprendre la formation des différents produits et de modéliser les cinétiques de transformation du solide. Dans le cas de la combustion du char, un mécanisme réactionnel a également été établi et la cinétique obtenue en lit fluidisé a été comparée à celle déterminée par analyse thermogravimétrique. Enfin, une étude sur le reformage d'un goudron modèle (toluène) en lit fluidisé a mis en évidence l'effet de l'atmosphère réactionnelle sur le mécanisme de dégradation du toluène sur l'olivine et le char.
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LE PRESENT TRAVAIL PORTE SUR L'INVESTIGATION DU CHAMP THERMIQUE INSTANTANE DANS UN REACTEUR AUTO-AGITE PAR JETS GAZEUX, SPECIALEMENT CONCU POUR L'ETUDE CINETIQUE DE L'OXYDATION DES HYDROCARBURES. AFIN D'ABORDER A LA FOIS LE PROBLEME DU NIVEAU DE MICROMELANGE REALISE AU SEIN DU REACTEUR ET CELUI DE L'INTERACTION CHIMIE/TURBULENCE, CETTE ANALYSE COMPARE LA STRUCTURE TURBULENTE DE L'ECOULEMENT EN L'ABSENCE ET EN PRESENCE DE REACTIONS CHIMIQUES. ELLE ETUDIE EGALEMENT LES VARIATIONS INTRODUITES PAR LA MODIFICATION DES PARAMETRES PHYSIQUES (PRESSION, TEMPERATURE, TEMPS DE RESIDENCE OU VITESSE DE CONVECTION) SUR LES CHAMPS TURBULENTS INSTANTANEES, DANS UN DOMAINE ETENDU DE CONDITIONS OPERATOIRES. LA TECHNIQUE EXPERIMENTALE EST LA THERMOANEMOMETRIE A FIL FROID. LE PROPANE A ETE CHOISI POUR CETTE ETUDE, CAR IL REPRESENTE CORRECTEMENT LES FRAGMENTS LEGERS ISSUS DE LA DEGRADATION DES CARBURANTS INDUSTRIELS. LE DEGAGEMENT DE CHALEUR DU A L'OXYDATION ETANT CONTROLE ET MINIMISE GRACE A DES DILUTIONS TRES IMPORTANTES EN GAZ INERTE, LE PROCESSUS EST LENT (ZONE REACTIONNELLE A FAIBLE NOMBRE DE DAMKOHLER) ET IL EST POSSIBLE DE RAISONNER SUR UN MILIEU A MASSE VOLUMIQUE CONSTANTE OU LES PARAMETRES GLOBAUX (CHAMP DYNAMIQUE, TEMPERATURE, PRESSION) DES ECOULEMENTS REACTIFS SONT LES MEMES QUE CEUX DES ECOULEMENTS NON REACTIFS
Author: A. V. Bridgwater Publisher: Cpl Press ISBN: Category : Science Languages : en Pages : 208
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This edited and updated version of the final report of the IEA Bioenergy Pyrolysis Task, is useful both to newcomers to the subject area and those already involved in research, development, and implementation.
Author: Sébastien Baumlin
Author: Sébastien Baumlin
Author: Olivier Authier
Author: Mélina Christodoulou
Author: Milena Nowakowska
Author: François Broust
Author: Fatou Toutie Ndiaye
Author: Mathieu Morin (docteur en génie des procédés).)
Author: ABDELHAMID.. BOUNIF
Author: Mme Clotilde Darras Juste (auteur d'une thèse de sciences.)
Author: A. V. Bridgwater