Contributions à l'étude des propriétés optiques non linéaires de nanoparticules en couches minces à base de ZnO PDF Download
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Book Description
Les semi-conducteurs transparents de type Aii Biv, continuent à susciter une attention considérable du point de vue fondamental et application, principalement en raison de leurs propriétés très exploitées. Une considération particulière a été portée sur l'oxyde de zinc qui est un semi-conducteur de type n possédant d'excellentes propriétés électriques, catalytiques et optiques, qui lui confèrent la possibilité d'être exploité dans de nombreux domaines tel que l'optoélectronique. Dans cette perspective, nous avons étudié l'influence du dopage, des températures de dépôt et de recuit, la nature du substrat et des techniques de dépôt sur la réponse optique non linéaire du ZnO. Nous avons constaté que la réponse non linéaire dépend énormément de ces paramètres. En particulier, nous avons démontré que la réponse non linéaire dépend de la qualité structurale et optique des couches minces.
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Les semi-conducteurs transparents de type Aii Biv, continuent à susciter une attention considérable du point de vue fondamental et application, principalement en raison de leurs propriétés très exploitées. Une considération particulière a été portée sur l'oxyde de zinc qui est un semi-conducteur de type n possédant d'excellentes propriétés électriques, catalytiques et optiques, qui lui confèrent la possibilité d'être exploité dans de nombreux domaines tel que l'optoélectronique. Dans cette perspective, nous avons étudié l'influence du dopage, des températures de dépôt et de recuit, la nature du substrat et des techniques de dépôt sur la réponse optique non linéaire du ZnO. Nous avons constaté que la réponse non linéaire dépend énormément de ces paramètres. En particulier, nous avons démontré que la réponse non linéaire dépend de la qualité structurale et optique des couches minces.
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L’objectif de cette étude est de mieux comprendre le rôle joué par les défauts dans les propriétés optiques et électroniques des nanostructures d’oxyde de zinc. Pour ce faire, nous avons synthétisé des nanoparticules d’oxyde de zinc de 6 à 18 nm de diamètres pouvant être considérées comme modèle en terme de stœchiométrie, de cristallinité et de qualité de surface par une méthode physique originale : la Low Energy Cluster Beam Deposition.La caractérisation optique des défauts présents dans les nanoparticules de ZnO a été faite grâce à l’analyse des spectres d’émission visible et UV à différentes températures [10K-300K]. En particulier la luminescence excitonique à 3,31 eV, qui est un sujet controversé, a été étudiée en comparant la luminescence excitonique d’échantillons structurés à différentes échelles (nanoparticules, microcristaux et monocristal). Les temps de déclins très rapides des défauts donneurs ont été étudiés par spectroscopie à décalage de fréquence au CELIA à Bordeaux révélant une dépendance en fonction de la taille des NPs du type Giant Oscillator Strenght.Les propriétés de transport électronique des couches minces de NPs, naturellement dopées n, ont été caractérisées grâce à des expériences σ(T). Différents scénarios sont proposés pour expliquer les résultats des expériences de conductivité, et discutés en fonction des propriétés optiques des couches et de leur morphologie. En particulier, il est montré que la surface des NPs, très réactive, influence fortement le transport, ce qui laisse entrevoir la possibilité d’utiliser ces films nanostructurés comme capteurs de gaz.
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Dans le cadre de recherche sur les composes ternaires AIIBVI qui sont très attractifs pour les applications optoélectroniques, l'étude de la susceptibilité non linéaire du 3e ordre ( 3 ) s'est effectuée a 532nm sur les monocristaux ZNSE, ZNSE:AG et les couches minces ZNSE:MG en fonction de la concentration de charges libres, de la température de recuit et de la concentration en ag ou mg par les méthodes d'absorption a deux photons (TPA) et par le mélange 4-ondes dégénère (DFWM). Le coefficient TPA et le 3 des monocristaux ZNSE et ZN 1 XAG XSE ont été mesurés. Les résultats expérimentaux montrent que la partie imaginaire du 3 de ZNSE décroit quand la concentration des charges libres augmentent or celle de ZNSE:AG décroit quand la concentration en AG croit. Quant à la valeur absolue de 3 , celle-ci augmente avec la concentration des charges libres dans les monocristaux ZNSE et décroit dans ceux de ZNSE:AG quand la concentration en AG croit. Les mesures par réflexion sur les couches minces ZN 1 XMG XSE fournissent leurs propriétés optique linéaires. On montre que leur indice de réfraction linéaire décroit quand la concentration en MG décroit. Le coefficient de TPA de ces composes ternaires, obtenu à partir de la transmission non linéaire est relativement important. Il croit quand la concentration en MG augmente.
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Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.
Author: Sana Ben Yahia Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 178
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Ce travail concerne l’élaboration, par un procédé type sol-gel, de couches minces de ZnO et l’étude de leurs propriétés structurales et optiques. Les films sont déposés sur des substrats de verre, à partir d’une solution d’acétate de zinc dihydrate Zn(CH3COO)2.2H2O dans l’éthanol. La monoéthanolamine (MEA) est ajoutée à la solution de dépôt pour assurer sa stabilité. Les films, transparents et lisses, ont été pré-traités à 300°C pendant 10 minutes après chaque étape de dépôt et traités, en final, à 550°C pendant 2h. Des films fortement orientés suivant le plan (002) sont obtenus. Le dépôt de la solution est principalement effectué par "spin-coating.La première partie de la thèse a été d’établir, de manière phénoménologique, le processus d’élaboration des films en fonction de la concentration des solutions mères, à la fois du point de vue du solvant mais aussi de l’agent complexant. La conclusion de cette partie a conduit à privilégier l’élaboration de films à partir de solutions mères avec des concentrations en sel précurseur de 0.75M dans l’éthanol. D’autre part le meilleur compromis entre la stabilité de la solution mère et la cinétique de structuration des films sur leur substrat est donné par une concentration en monoéthanolamine (MEA), introduit avant reflux dans la solution, telle que le rapport molaire [MEA]/[Zn2+]=2. L’étude Raman de la solution de dépôt prouve que, dans ces conditions, les liaisons Zn-O se forment en premier lieu en solution et on admet que ces entités jouent le rôle de germes déclencheurs de la cristallisation lors du traitement des films.La seconde partie de la thèse porte sur la détermination des propriétés morphologiques des films et particulièrement les paramètres qui gouvernent la structure du film de ZnO au fur et à mesure de l’empilement des couches. Nous avons évalué en fonction de la concentration de la solution mère l’évolution de la morphologie des couches successives et la répercussion sur les propriétés optiques. Indépendamment de la première couche d’adhérence, essentiellement tributaire de l’interaction avec le substrat, les observations par MEB et les mesures de diffraction montrent qu’il existe, pour une concentration donnée, un nombre de couches critique à partir du quel le film devient dense et granulaire. De même, il existe une concentration critique de la solution mère au-dessous de la quelle la croissance des films ne s’amorce pas. Les résultats montrent que, pour la concentration de 0,75M, le nombre de couches critiques est de 3. En fait la concentration de la solution mère joue le rôle primordial, dans la mesure où c’est elle qui contrôle la viscosité du milieu lors de la cristallisation du film. En dessous de ces valeurs critiques les films sont amorphes et ne présentent pas de structure granulaire. Enfin, l’étude Raman révèle la présence de contraintes de compression au sein de la structure du film par comparaison avec une de poudre commerciale. Nos avons montré qu’avec ce procédé de synthèse, ont peut obtenir des couches minces homogènes, cristallisées, orientées préférentiellement selon l’axe c d’épaisseur 50nm environ par couche. L’épaisseur augmente linéairement avec le nombre de couches.Dans une troisième partie nous avons évalué l’effet d’un dopage avec des ions Al+++ sur les propriétés des films. Le principal effet observé est une granulométrie plus fine en surface pour des concentrations des solutions mères et de MEA identiques pour l’élaboration d’un film non dopé électrique. Ceci se traduit par une amélioration de l’homogénéité structurale des films. Les meilleures performances sont atteintes pour un dopage en Al+++ de 1%. Les caractéristiques de l’émission laser des films étudiés sont proches de celles mesurées sur des films obtenus par ablation laser. Le seuil d’émission stimulée des films sol-gel ~300-400 kW/cm2 montre de bonnes perspectives d’utilisation de ces films dans des émetteurs bleus. Cependant, un déplacement de llaser avec la croissance de l’énergie du pompage optique présente un effet inattendu, jamais observé précédemment. On note que la mesure de l’efficacité optique LQY suit le même comportement que la fluorescence en fonction du nombre de couches déposées.
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L'oxyde de zinc (ZnO) est un semi-conducteur à large gap direct (3,37 eV) qui possède de nombreuses propriétés intéressantes (piézoélectrique, optique, catalytique, chimique...). Un large champs d'applications fait de lui l'un des matériaux les plus étudiés de la dernière décennie, notamment sous forme nanostructurée. Dans ce travail, nous nous intéressons à la synthèse par électrochimie des couches minces, des micro- & nano-plots, et des nanofils de ZnO. Deux méthodes ont été utilisées : la première dite Template consiste à la fabrication des micro- et nanopores en réseau ordonné à l'aide de la technique lithographique dans lesquels a lieu la croissance du ZnO ; la seconde consiste à la croissance libre de réseau de nanofils. Les caractérisations structurales, morphologiques et optiques du ZnO ainsi élaboré ont été réalisées par diffractométrie des rayons-X (DRX), microscopie électronique à balayage (MEB), microscopie électronique en transmission (MET), spectroscopie Raman, spectroscopie UV et photoluminescence (PL). Les propriétés électriques des couches minces et des réseaux de nanofils (sous l'effet collectif) de ZnO ont été étudiées par des mesures «courant tension» (I-V) à température ambiante dans la configuration métal/semi-conducteur/métal à l'aide d'un réseau de micro-électrodes métalliques déposé en surface du ZnO. Cette étude nous a permis de déterminer qualitativement la conductivité électrique du ZnO et les différents paramètres de la jonction Schottky entre le ZnO et le substrat doré. Celle-ci est fondamentale et indispensable pour la réalisation d'un dispositif de récupération d'énergie tel que le nanogénérateur de courant piézoélectrique à base de nanofils de ZnO.
Author: Charles Moisset Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 0
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De nos jours, la nano-structuration par voie laser représente un enjeu important pour les dispositifs à forte intégration. Un moyen pour améliorer la résolution lors de la structuration par laser est d'utiliser les effets optiques non-linéaires, en particulier l'absorption saturable. Cette thèse détaille le développement d'un masque de super-résolution en chalcogénure (Sb2Te3) pour la structuration à une échelle sub-micrométrique. Afin d'obtenir la super-résolution, une couche mince de Sb2Te3 est déposée sur une couche mince d'inscription. Un contrôle de la cristallisation par XRD des couches minces de Sb2Te3 après recuit classique et laser du chalcogénure, a permis d'obtenir une réponse optique non-linéaire optimale. La technique Z-scan, développée pour l'étude, a permis la quantification des propriétés optiques non-linéaires du matériau d'étude en régime fs et ns, dans le VIS et l'IR. Deux modèles ont été utilisés pour déterminer les paramètres optiques non-linéaires. L'efficacité du masque, pour la super-résolution a été caractérisée sous irradiation femtoseconde. Deux régimes de modification ont été mis en évidence, l'un réversible et l'autre non réversible, donnant respectivement une réduction de la taille du faisceau de l'ordre de 25% et 35%. La structure de l'empilement Sb2Te3/couche d'inscription, impose des mesures de tenue au flux laser des matériaux, afin de s'assurer de leurs compatibilités. Enfin un banc d'inscription laser directe a été développé, des premiers résultats sans masque, ont été obtenus. Nos estimations basées sur les résultats de la thèse, permettent d'envisager des tailles d'inscription inférieures à 50 nm avec le masque, sous irradiation UV.
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Ce travail se base sur l'utilisation de l'aluminium et du nickel à des fins applicatives à l'interface des propriétés physiques de la plasmonique, du magnétisme et de la thermique. Dans un premier chapitre, nous présentons un état de l'art et un rappel des bases théoriques. Le second chapitre expose le développement de deux nouvelles synthèses de nanoparticules d'aluminium. La première emploie un principe d'ablation acoustique suivi un recuit thermique. La seconde exploite la réduction de sels d'aluminium par du sodium métallique. Nous présentons les propriétés optiques des particules, dont une forte extinction optique dans l'UV et une photoluminescence dans le visible. Nous exposons dans le troisième chapitre les propriétés optiques de nanoparticules de nickel obtenues par recuit de films minces, avec notamment un couplage entre la résonance du plasmon de surface localisé des nanoparticules et les transitions interbande du nickel. Enfin dans le dernier chapitre nous présentons deux nouveaux couplages entre des plasmons et des champs magnétiques statiques ou de la chaleur. Ces couplages entrainent un décalage des pics d'extinction optique de nanoparticules bimétalliques (or/nickel). En définitive, notre travail s'inscrit dans une volonté de création de nouveaux procédés pour la fabrication de nanostructures métalliques et l'étude de propriétés optiques innovantes. Nous souhaitons in fine enrichir les possibilités de recherche, d'application et d'exploitation de la plasmonique.
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NOUS PRESENTONS DANS CE TRAVAIL, L'ETUDE DES PROPRIETES OPTIQUES NONLINEAIRES ET LINEAIRES DE COUCHES MINCES DE ZNSE EPITAXIEES SUR SUBSTRATS DE GAAS. CETTE ETUDE A ETE EFFECTUEE A TEMPERATURE AMBIANTE ET A TRES BASSE TEMPERATURE. L'ETUDE DE LA PHOTOLUMINESCENCE, DE LA TRANSMISSION ET DE LA REFLEXION DES ECHANTILLONS A TRES BASSE TEMPERATURE A PERMIS DE CARACTERISER NOS ECHANTILLONS. NOUS AVONS PU METTRE EN EVIDENCE L'EFFET DE DIFFERENTS PARAMETRES DE CROISSANCE (PRECURSEURS ET TEMPERATURE DE CROISSANCE) SUR LA QUALITE DES ECHANTILLONS. POUR DES INTENSITES D'EXCITATION IMPORTANTES, LES PROPRIETES OPTIQUES DES MATERIAUX VARIENT D'UNE MANIERE NONLINEAIRE AVEC L'INTENSITE. NOUS AVONS MONTRE, A TRES BASSE TEMPERATURE, L'IMPORTANCE DES MECANISMES DE COLLISIONS INELASTIQUES EXCITON-EXCITON ET EXCITON-ELECTRON DANS LES COUCHES DE ZNSE, LORSQUE LA DENSITE D'EXCITONS PHOTOCREES EST IMPORTANTE. LE MECANISME DE COLLISIONS INELASTIQUES EXCITON-EXCITON EST A L'ORIGINE DE L'EMISSION STIMULEE. PAR DES EXPERIENCES DE MELANGE A QUATRE ONDES, NOUS AVONS DETERMINE LA VALEUR DE LA SUSCEPTIBILITE DIELECTRIQUE NONLINEAIRE DU TROISIEME ORDRE AU VOISINAGE DU BORD D'ABSORPTION DU MATERIAU, AUSSI BIEN A TEMPERATURE AMBIANTE QU'A TRES BASSE TEMPERATURE. LA DYNAMIQUE DES PORTEURS LIBRES PHOTOCREES A ETE EGALEMENT ETUDIEE A TEMPERATURE AMBIANTE. NOUS AVONS AINSI DETERMINE LEUR DUREE DE VIE T1 AINSI QUE LEUR COEFFICIENT DE DIFFUSION AMBIPOLAIRE DA.
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DES MATERIAUX MIXTES ORGANIQUES-INORGANIQUES, CONSTITUES D'UNE MATRICE DE SILICE FONCTIONNALISEE PAR DES CHROMOPHORES NON-LINEAIRES DE TYPE AZOBENZENE, ONT ETE ELABORES SOUS FORME DE COUCHES MINCES SELON LE PROCEDE SOL-GEL. LA CARACTERISATION DES PROPRIETES LINEAIRES DES ECHANTILLONS (EPAISSEUR DES FILMS, INDICES DE REFRACTION, ABSORPTION) A PERMIS L'ETUDE DES EFFETS ORIENTATIONNELS INTERVENANT AU NIVEAU DES MOLECULES DOPANTES, DES EFFETS D'AGREGATION ET DES MODIFICATIONS STRUCTURELLES INDUITES PAR CHAUFFAGE ET PAR APPLICATION D'UN CHAMP ELECTRIQUE (PAR EFFET CORONA). LES PROPRIETES PHOTOCHROMIQUES LIEES AU PROCESSUS DE PHOTO-ISOMERISATION CIS-TRANS DES AZOBENZENES ONT ETE ETUDIEES AU MOYEN D'EXPERIENCES POMPE-SONDE. UNE REACTION DE PHOTO-BLANCHIMENT IRREVERSIBLE, SPECIFIQUE AUX GELS ET INDUISANT EN LEUR SEIN DE FORTS CHANGEMENT D'INDICE, ATTRIBUEE A UN MECANISME DE PHOTO-CYCLISATION DES AZOBENZENES, A EGALEMENT ETE MISE EN EVIDENCE, CE QUI A PERMIS L'INSCRIPTION, PAR IRRADIATION DANS LE VISIBLE, DE STRUCTURES POUR L'OPTIQUE GUIDEE (RESEAUX ET GUIDES D'ONDE) AVEC UNE RESOLUTION SUB-MICRONIQUE. LES ECHANTILLONS ONT ETE POLARISES PAR EFFET CORONA PUIS CARACTERISES EN GENERATION DE SECOND HARMONIQUE AU MOYEN DE L'EXPERIENCE DES FRANGES DE MAKER, DONT LA THEORIE A ETE ENTIEREMENT REPENSEE POUR TENIR COMPTE SIMULTANEMENT DES EFFETS DE BIREFRINGENCE, D'ABSORPTION ET DE DISPERSION D'INDICE DES ECHANTILLONS. LES PROPRIETES ELECTRO-OPTIQUES (EFFET POCKELS) ONT ETE ETUDIEES D'UNE PART PAR LA METHODE ELLIPSOMETRIQUE, ET D'AUTRE PART A L'AIDE D'UNE NOUVELLE METHODE DE SIMPLE REFLEXION QUE NOUS AVONS DEVELOPPE ET MODELISE. LES COEFFICIENTS NON-LINEAIRES SE SONT AVERES TRES ELEVES, AVEC UNE EXCELLENTE STABILITE A LONG TERME. ENFIN, DES PERSPECTIVES VERS DE NOUVELLES APPLICATIONS ONT ETE OUVERTES PAR LA MISE EN EVIDENCE, POUR LA PREMIERE FOIS DANS LES MATERIAUX SOL-GEL, DE L'EFFET PHOTOREFRACTIF PAR DES EXPERIENCES DE COUPLAGE A DEUX ONDES
Author: Zouhair Sofiani
Author: Zouhair Sofiani
Author: Dimitri Taïnoff
Author: Beata Derkowska
Author: Hatim Baida
Author: Sana Ben Yahia
Author: Tayeb Brouri
Author: Charles Moisset
Author: Silvere Schuermans
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Author: DIDIER.. RIEHL