Cinétique de réaction et solubilité des produits de corrosion dans les conditions physico-chimiques du circuit primaire des réacteurs à eau sous pression (REP) PDF Download
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Book Description
L'objectif du travail présenté est d'acquérir expérimentalement de nouvelles données thermodynamiques sur les espèces qui constituent les produits de corrosion présents dans le circuit primaire des REP. Le volet expérimental de cette étude se focalise sur deux phases solides du nickel : l'oxyde de nickel NiO (ou bunsenite) et le ferrite de nickel NiFe2O4. La vitesse de dissolution de l'oxyde de nickel a été mesurée jusqu'à 130°C en milieu acide (pH 3 à 5). Un modèle cinétique a été utilisé afin de décrire les vitesses de dissolution mesurées expérimentalement. Ce modèle a permis de déterminer l'énergie d'activation réelle de la réaction de dissolution de l'oxyde de nickel. La solubilité d'un ferrite de nickel stœchiométrique synthétisé expérimentalement a été mesurée entre 100 et 200°C dans une cellule potentiométrique à électrodes à hydrogène. La spéciation du fer et du nickel dans la solution expérimentale a été discutée au regard des données thermodynamiques disponibles à haute température et des constantes d'équilibre calculées par le code MULTEQ. L'un des aspects de cette étude a consisté en la conception et la mise en route d'une cellule de mesure de solubilité à haute température : la boucle SOLO. Les spécifications techniques et le fonctionnement de cette installation seront présentés en détail.
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L'objectif du travail présenté est d'acquérir expérimentalement de nouvelles données thermodynamiques sur les espèces qui constituent les produits de corrosion présents dans le circuit primaire des REP. Le volet expérimental de cette étude se focalise sur deux phases solides du nickel : l'oxyde de nickel NiO (ou bunsenite) et le ferrite de nickel NiFe2O4. La vitesse de dissolution de l'oxyde de nickel a été mesurée jusqu'à 130°C en milieu acide (pH 3 à 5). Un modèle cinétique a été utilisé afin de décrire les vitesses de dissolution mesurées expérimentalement. Ce modèle a permis de déterminer l'énergie d'activation réelle de la réaction de dissolution de l'oxyde de nickel. La solubilité d'un ferrite de nickel stœchiométrique synthétisé expérimentalement a été mesurée entre 100 et 200°C dans une cellule potentiométrique à électrodes à hydrogène. La spéciation du fer et du nickel dans la solution expérimentale a été discutée au regard des données thermodynamiques disponibles à haute température et des constantes d'équilibre calculées par le code MULTEQ. L'un des aspects de cette étude a consisté en la conception et la mise en route d'une cellule de mesure de solubilité à haute température : la boucle SOLO. Les spécifications techniques et le fonctionnement de cette installation seront présentés en détail.
Author: Marie Dumerval Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
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La majorité des composants internes de la cuve des réacteurs à eau pressurisée (REP) est fabriquée en acier inoxydable austénitique (304L ou 316L). Ces matériaux sont exposés à un milieu oxydant sous irradiation et subissent des contraintes mécaniques. Dans ces conditions, ils sont susceptibles de subir un endommagement par corrosion sous contrainte assistée par irradiation (IASCC ). La première étape des phénomènes de fissuration par IASCC est l'amorçage qui implique une rupture du film passif. La nature et la structure de l'oxyde formé sur ces aciers sont donc des paramètres clés vis-à-vis de l'amorçage de la fissuration par IASCC. Dans ce contexte, l'objectif de ce travail est d'une part de mieux appréhender les mécanismes d'oxydation des aciers inoxydables en milieu primaire et d'autre part d'étudier les effets des défauts créés par irradiation sur le film d'oxyde formé sur ces aciers. Des ions xénon ou des protons ont été implantés dans des échantillons d'acier inoxydable austénitique de type 316L, respectivement à une énergie de 240 et 230 keV, afin de simuler les défauts d'irradiation. Ces échantillons ainsi que des échantillons non implantés ont été exposés dans une boucle de corrosion, à 325°C en milieu aqueux, contenant 1000 ppm de Bore, 2 ppm de Lithium, et 1,19.10-3 mol.L-1 d'hydrogène dissous. Les échantillons ont été analysés par MET avant et après exposition en milieu primaire afin de caractériser, d'une part les défauts engendrés par l'implantation et d'autre part la nature, la structure et la morphologie de l'oxyde formé. La comparaison des échantillons implantés et non implantés a permis de montrer que la nature et la densité de défauts en sub-surface de l'alliage jouent un rôle sur la composition (principalement sur la teneur en Cr et en Mo) et l'épaisseur de la couche d'oxyde interne. L'étude de la cinétique d'oxydation par couplage de deux techniques d'analyse par faisceau d'ions (NRA et RBS) a permis de révéler des comportement différents entre les deux catégories d'échantillons : non implantés et implantés. Des essais de traçage isotopique (D et 18O) ont été menés afin d'étudier le mécanisme de formation de la couche interne ainsi que les mécanismes de transports associés. L'étude du transport de l'oxygène et de l'hydrogène à travers la couche interne et dans l'alliage sous-jacent (par SIMS et SDL) a permis d'aboutir à l'écriture d'un mécanisme de corrosion des aciers inoxydables austénitiques en milieu primaire. De plus, l'impact des défauts d'implantation sur ces phénomènes de transport a été étudié, mettant en évidence le rôle des défauts sur les propriétés de l'oxyde formé engendrant des modifications de transport de l'oxygène au sein de cette couche d'oxyde. Ces études de traçage isotopiques ont également permis de mettre en évidence une accumulation d'hydrogène dans l'alliage sous-jacent à l'oxyde. L'ensemble de ces résultats a permis d'apporter de nouveaux éléments de compréhension relatifs à la formation de la couche d'oxyde et à l'absorption d'hydrogène dans les aciers inoxydables austénitiques exposés en milieu primaire, et de mettre en avant l'effet des défauts d'implantation sur les propriétés de l'oxyde formé.
Author: Bruna Martin Cabañas Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 185
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La corrosion des parties métalliques du circuit primaire des centrales REP engendre la formation de produits de corrosion. Ceux-ci peuvent circuler dans le circuit primaire sous forme de particules colloïdales ou d'espèces dissoutes qui peuvent être activées lors de leur passage sous flux puis adhérer sur les parties métalliques des circuits. Le dépôt des particules activées sur les zones hors flux est alors responsable de la contamination surfacique. Ces particules peuvent également interagir avec les espèces ioniques dissoutes dans le milieu primaire. Alin d'avoir une meilleure maîtrise de la contamination, la caractérisation (surface spécifique, granulométrie, PCN ... ) des différentes particules présentes dans le circuit primaire ainsi que l'étude de leur interaction avec les espèces dissoutes et les parois (adhésion, sorption ... ) est nécessaire. Les espèces prises en compte dans cette étude sont, pour les particules : les ferrites de cobalt et de nickel ainsi que la magnétite, pour les matériaux du circuit primaire : l'Inconel 690, le Zircaloy 4 et l'acier inoxydable 304L. La sorption du cobalt et du nickel, principaux responsables de la contamination surfacique, sur les différents produits de corrosion a été réalisée expérimentalement et modélisée grâce au code de calcul ECOSAT. L'évolution de leur charge de surface a également été étudiée. Les données obtenues alimenteront, in fine, différents codes permettant la modélisation de la contamination dans les circuits en tenant compte de l'hydraulique.
Author: Pierre Laghoutaris Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 214
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De nombreuses études ont été réalisées par la communauté scientifique internationale sur la Corrosion Sous Contrainte (CSC) de l'Alliage 600 en milieu primaire des Réacteurs à Eau Pressurisée (REP). Néanmoins, les mécanismes à l'origine de cette fissuration sont encore mal compris. Un certain nombre de modèles ont été développés et proposés, cependant peu d'entre eux arrivent à intégrer l'influence de tous les paramètres. Le mécanisme d'oxydation interne et la famille de modèles basés sur l'action de l'hydrogène ont paru les plus prometteurs. L'objectif de l'étude était d'apporter des connaissances nouvelles sur le/les mécanisme/s de CSC. Il a été choisi de cibler les expérimentations de façon à sélectionner les modèles les plus pertinents. Pour cela des essais dans un milieu simulant le milieu primaire avec des marqueurs isotopiques (oxygène 18 et deutérium) ont été menés sur deux types d'éprouvettes. Des éprouvettes à déformation imposée de type « U-bend » ont été utilisées dans un premier temps et des éprouvettes sous forme de plaquette ayant des microstructures contrôlées ont été utilisées dans un second temps. Les caractérisations des fissures et des pénétrations d'oxyde intergranulaire par MEB, MET, SIMS, Nano-SIMS et des dosages d'hydrogène, ont permis une nouvelle analyse de la CSC de l'Alliage 600 en milieu REP, concernant plus particulièrement les points suivants : la stabilité thermodynamique des phases, la répartition et la morphologie des oxydes observés dans les fissures, le rôle de l'hydrogène, la nature des carbures de chrome et le caractère continu/discontinu du mécanisme de fissuration. A partir des résultats obtenus à l'aide du traçage isotopique de l'hydrogène et de l'oxygène couplé à l'utilisation de différentes techniques d'analyse complémentaires, il a été proposé un nouveau modèle de mécanisme de fissuration basé sur la formation d'oxyde de chrome aux joints de grains de l'alliage. Ce modèle permet de prendre en compte le rôle des paramètres liés au matériau (taux de défauts, déformation, type de joint de grain) et au milieu (teneur en hydrogène, température) qui influeraient sur les cinétiques de diffusion de l'oxygène dans l'oxyde aux joints de grains de l'alliage et du chrome aux joints de grains de l'alliage
Author: JEAN PAUL.. GALLIEN Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 129
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NOUS AVONS ETUDIE LA CORROSION D'UN BIOXYDE D'URANIUM PAR UNE EAU SOUTERRAINE SYNTHETIQUE AFIN DE POUVOIR APPREHENDER LE COMPORTEMENT DES COMBUSTIBLES NUCLEAIRES DANS L'HYPOTHESE D'UN STOCKAGE DIRECT. POUR CELA, UNE INSTALLATION DE LIXIVIATION ORIGINALE A ETE CONSTRUITE AFIN DE CONTROLER LES PARAMETRES INTERVENANT DANS L'OXYDATION-DISSOLUTION DU BIOXYDE D'URANIUM ET DE CONDITIONNER LE LIXIVIANT (EN PARTICULIER LA TEMPERATURE ET LA PRESSION PARTIELLE DE BIOXYDE DE CARBONE). UNE EAU SOUTERRAINE EN EQUILIBRE AVEC L'ENCAISSANT GEOLOGIQUE A ETE RECONSTITUEE A PARTIR DE DONNEES ACQUISES SUR LE TERRAIN. L'INFLUENCE DE DEUX PARAMETRES A ETE SUIVIE: LA PRESSION PARTIELLE DE BIOXYDE DE CARBONE ET LE POTENTIEL REDOX. CHAQUE EXPERIENCE S'EST DEROULEE A QUATRE-VINGT-SEIZE DEGRES SUR UNE DUREE D'UN MOIS ET L'EVOLUTION DES SOLUTIONS ET DES SOLIDES A ETE ETUDIEE. DANS DES CONDITIONS OXYDANTES, LA CONCENTRATION D'URANIUM EN SOLUTION A ETE CONTROLEE PAR UN COMPLEXE DE L'URANIUM SIX (UN OXYDE, UN HYDROXYDE OU UN CARBONATE). LA POSSIBILITE D'UN CONTROLE PAR UN COMPLEXE DE L'URANIUM QUATRE (TEL QUE LA COFFINITE, L'URANINITE OU L'URANINITE B) A ETE CONFIRMEE DANS LE CAS DES LIXIVIATIONS REDUCTRICES. UNE INTERPRETATION ORIGINALE DES SPECTRES DE RETRODIFFUSION RUTHERFORD A PERMIS DE DECRIRE L'ALTERATION DES ECHANTILLONS EN UNE SUCCESSION DE COUCHES DE DENSITES DIFFERENTES. UN TRES BON ACCORD ENTRE LES ANALYSES DES SOLIDES ET CELLES DES SOLUTIONS A ETE OBTENU DANS LES EXPERIENCES SE DEROULANT EN CONDITIONS REDUCTRICES. DES LIXIVIATIONS COMPLEMENTAIRES METTANT EN JEU DES SOLUTIONS CONTENANT DES ISOTOPES STABLES (DEUTERIUM, OXYGENE DIX-HUIT) ONT MIS EN EVIDENCE LA FORMATION D'UNE COUCHE HYDRATEE ET LA CONTRIBUTION DES JOINTS DE GRAINS AU PHENOMENE DE CORROSION DU BIOXYDE D'URANIUM. LES RESULTATS DE L'ETUDE SUR L'HYDROGEOCHIMIE ACTUELLE DU GISEMENT D'URANIUM D'OKLO CONFIRMENT LE REALISME DES EXPERIENCES QUE NOUS AVONS MENEES EN LABORATOIRE
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Les métaux déposés base nickel sont utilisés pour assembler des composants du circuit primaire des centrales nucléaires à Réacteurs à Eau sous Pression (REP). Un nombre croissant de cas de fissuration par Corrosion Sous Contrainte (CSC) des soudures en alliages base nickel 182 et 82 est rapporté dans le retour d'expérience international ce qui motive le développement d'un modèle permettant de prévoir la fissuration par CSC de ces matériaux. Ce mécanisme de dégradation fait intervenir des paramètres matériaux, mécaniques ou environnementaux qui peuvent interagir entre eux. L'objectif de cette étude est de mieux comprendre les mécanismes physiques locaux (aux joints de grains) impliqués dans l'amorçage de fissures de CSC. Un essai de traction sur une éprouvette en alliage 182 préalablement oxydée en milieu primaire simulé a mis en évidence une dispersion de la sensibilité à l'oxydation des différents joints de grains. L'analyse couplée entre oxydation et fissuration a permis, à l'aide de calculs de micro-mécanique sur un agrégat polycristallin synthétique, de proposer un critère de rupture des joints de grains oxydés défini par un couple profondeur d'oxydation/ contrainte locale critique. Compte tenu du rôle clé que tient l'oxydation intergranulaire dans le mécanisme de fissuration par CSC et de la dispersion observée entre les différents joints de grains, une cinétique d'oxydation intergranulaire des alliages base nickel 182 et 82 a été identifiée prenant en compte la précipitation de carbures de chrome, la température ou encore la teneur en hydrogène dissous. Ce modèle cinétique permet d'aborder statistiquement l'oxydation des joints de grains et est intégré à un modèle d'amorçage local. Dans ce dernier l'amorçage, défini par la fissuration de l'oxyde intergranulaire est suivi d'une phase de propagation lente puis rapide jusqu'à une certaine profondeur de fissure. Des hypothèses simplificatrices ont été faites lors de l'identification des lois embarquées dans le modèle de CSC. Toutefois, celles-ci s'avèreront utiles pour cibler les conditions des futurs essais à mener afin de conforter l'identification des différents paramètres.
Author: Alexandre Bellefleur
Author: Alexandre Bellefleur
Author: International Atomic Energy Agency
Author: Marie Dumerval
Author: Bruna Martin Cabañas
Author: Pierre Laghoutaris
Author: Nathalie Goldowski
Author: 
Author: Jean-Claude Froger
Author: JEAN PAUL.. GALLIEN
Author: Mickaël Wehbi