CONCEPTION D'UN REACTEUR DYNAMIQUE DE DEPOLLUTION PAR PROCEDE PLASMA HORS EQUILIBRE A PRESSION ATMOSPHERIQUE A L'AIDE D'UNE MOLECULE MODELE PDF Download
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Author: Sébastien Robert Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 297
Book Description
LA CONCEPTION D'UN REACTEUR DYNAMIQUE DE DEPOLLUTION A L'AIDE D'UNE MOLECULE MODELE PAR PROCEDE PLASMA HORS EQUILIBRE A PRESSION ATMOSPHERIQUE A ETE L'OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL, EN CONSIDERANT LE ROLE DE L'OXYGENE COMME L'ETAPE CLE DE NOTRE DEMONSTRATION. LA QUALIFICATION DES PHENOMENES PHYSIQUES, HYDRODYNAMIQUES ET REACTIONNELS, QUI S'ETABLISSENT CONJOINTEMENT DANS LE REACTEUR A DECHARGES IMPULSIONNELLES, CONSTITUENT LES DIFFERENTS POINTS QUE NOUS AVONS DEVELOPPES LORS DE CETTE ETUDE. L'ETUDE A DEBUTE PAR LA CARACTERISATION HYDRODYNAMIQUE DU REACTEUR POINTE - PLAN PAR ANEMOMETRIE LASER DOPPLER, NOTAMMENT DES PHENOMENES D'ECOULEMENT ET DE RECYCLAGE. EN LES RELIANT AUX CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES, NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE LE SEQUENCAGE DE L'ECOULEMENT D'UN POINT DE VUE TEMPOREL. DANS UN DEUXIEME TEMPS, L'ACETALDEHYDE CH 3CHO A ETE EMPLOYE COMME MOLECULE MODELE EN PRESENCE D'AIR, AFIN D'EFFECTUER LA CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DU REACTEUR PLASMA PAR LA TECHNIQUE GC/MS. LA VALIDATION D'UN BILAN MATIERE PRECIS A ETE OBTENUE EN CONSIDERANT LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE, AINSI QUE LES ESPECES FORMEES NOTAMMENT LES R-NO X. LA NATURE DES PRODUITS FORMES A SOULIGNE LE ROLE DE L'OXYGENE DANS LES PROCESSUS D'OXYDATION ET D'ATTAQUE DE LA MOLECULE D'ACETALDEHYDE. AFIN D'ELUCIDER LES MECANISMES REACTIONNELS EN PHASE HOMOGENE, NOUS AVONS EU RECOURS A LA TECHNIQUE DE MARQUAGE ISOTOPIQUE A L'OXYGENE 1 8O ET AU DEUTERIUM. LES ECHANGES D'ATOMES D'OXYGENE ET LEUR REPARTITION DANS LES PRODUITS ONT DEMONTRE LE ROLE DES RADICAUX OXYGENES (OH ,̱ CO ,̱ O )̱ TANDIS QUE LE DEUTERIUM A PERMIS DE SOULIGNER LA PREPONDERANCE DE LA FONCTION METHYLE. ENFIN, A PARTIR DE LA DIVERSITE DES MOLECULES OBTENUES PAR TRAITEMENT PLASMA, LA MODELISATION STATIQUE THERMODYNAMIQUE ET CINETIQUE A PERMIS D'APPREHENDER LES COMPOSITIONS ET LE TEMPS DE SEJOUR NECESSAIRE A L'OBTENTION D'ESPECES STABLES ALORS QUE LE CODE DE CALCUL DYNAMIQUE FLUENT A CONFIRME L'ECOULEMENT OBSERVE.
Author: Sébastien Robert Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 297
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LA CONCEPTION D'UN REACTEUR DYNAMIQUE DE DEPOLLUTION A L'AIDE D'UNE MOLECULE MODELE PAR PROCEDE PLASMA HORS EQUILIBRE A PRESSION ATMOSPHERIQUE A ETE L'OBJECTIF DE NOTRE TRAVAIL, EN CONSIDERANT LE ROLE DE L'OXYGENE COMME L'ETAPE CLE DE NOTRE DEMONSTRATION. LA QUALIFICATION DES PHENOMENES PHYSIQUES, HYDRODYNAMIQUES ET REACTIONNELS, QUI S'ETABLISSENT CONJOINTEMENT DANS LE REACTEUR A DECHARGES IMPULSIONNELLES, CONSTITUENT LES DIFFERENTS POINTS QUE NOUS AVONS DEVELOPPES LORS DE CETTE ETUDE. L'ETUDE A DEBUTE PAR LA CARACTERISATION HYDRODYNAMIQUE DU REACTEUR POINTE - PLAN PAR ANEMOMETRIE LASER DOPPLER, NOTAMMENT DES PHENOMENES D'ECOULEMENT ET DE RECYCLAGE. EN LES RELIANT AUX CARACTERISTIQUES ELECTRIQUES, NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE LE SEQUENCAGE DE L'ECOULEMENT D'UN POINT DE VUE TEMPOREL. DANS UN DEUXIEME TEMPS, L'ACETALDEHYDE CH 3CHO A ETE EMPLOYE COMME MOLECULE MODELE EN PRESENCE D'AIR, AFIN D'EFFECTUER LA CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DU REACTEUR PLASMA PAR LA TECHNIQUE GC/MS. LA VALIDATION D'UN BILAN MATIERE PRECIS A ETE OBTENUE EN CONSIDERANT LES REACTIONS EN PHASE HOMOGENE ET EN PHASE HETEROGENE, AINSI QUE LES ESPECES FORMEES NOTAMMENT LES R-NO X. LA NATURE DES PRODUITS FORMES A SOULIGNE LE ROLE DE L'OXYGENE DANS LES PROCESSUS D'OXYDATION ET D'ATTAQUE DE LA MOLECULE D'ACETALDEHYDE. AFIN D'ELUCIDER LES MECANISMES REACTIONNELS EN PHASE HOMOGENE, NOUS AVONS EU RECOURS A LA TECHNIQUE DE MARQUAGE ISOTOPIQUE A L'OXYGENE 1 8O ET AU DEUTERIUM. LES ECHANGES D'ATOMES D'OXYGENE ET LEUR REPARTITION DANS LES PRODUITS ONT DEMONTRE LE ROLE DES RADICAUX OXYGENES (OH ,̱ CO ,̱ O )̱ TANDIS QUE LE DEUTERIUM A PERMIS DE SOULIGNER LA PREPONDERANCE DE LA FONCTION METHYLE. ENFIN, A PARTIR DE LA DIVERSITE DES MOLECULES OBTENUES PAR TRAITEMENT PLASMA, LA MODELISATION STATIQUE THERMODYNAMIQUE ET CINETIQUE A PERMIS D'APPREHENDER LES COMPOSITIONS ET LE TEMPS DE SEJOUR NECESSAIRE A L'OBTENTION D'ESPECES STABLES ALORS QUE LE CODE DE CALCUL DYNAMIQUE FLUENT A CONFIRME L'ECOULEMENT OBSERVE.
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Cette thèse concerne la simulation des ondes d'ionisation (streamer) créées à pression atmosphérique entre une pointe et un plan, dans les conditions expérimentales d'un réacteur corona de dépollution des gaz d'échappement. Un code informatique bidimensionnel (code 2D) a été mis au point en symétrie cylindrique. Il résout, par la méthode des volumes finis, les équations fluides de continuité relatives au bilan du nombre d'espèces chargées (électrons et ions), couplées à l'équation de Poisson pour le calcul du champ électrique. La cinétique chimique prend en compte les collisions entre espèces (ionisation, attachement, recombinaison), la photoionisation, l'effet photoélectrique à la cathode et l'émission secondaire due au bombardement ionique. La modélisation de la dynamique des particules chargées a été couplée à la modélisation de la cinétique chimique des espèces radicalaires dans le but d'estimer leur nature, localisation et densité durant la phase de décharge. Une étude a été menée tout d'abord sur l'efficacité de plusieurs schémas numériques d'ordre 2 pour la résolution de l'équation de continuité. Cet ouvrage a été réalisé dans les conditions d'un test mathématique contraignant qui génère de forts gradients de densité en mouvement dans un champ de vitesse inhomogène. Ensuite, les schémas numériques ont été appliqués à une simulation dite 1,5D de l'évolution d'un streamer. En outre, les performances du code 2D ont été comparées avec un code de type éléments finis développé à l'Université de Patras (Grèce), dans le cadre d'une collaboration interuniversitaire. La confrontation des résultats de simulation avec ceux issus de l'expérience dans le cas d'une décharge couronne pointe-plan, dans l'air et à pression atmosphérique, a notamment conduit à l'estimation de la production des radicaux atomiques durant la phase de décharge.
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NOTRE ETUDE A POUR BUT L'ETUDE DE LA DESTRUCTION DE MOLECULES ORGONOCHLOREES PAR UN PROCEDE PLASMA EN REACTION AVEC UN LIT FLUIDISE. LA DIFFICULTE PRINCIPALE D'UNE TELLE DEMARCHE RESIDE DANS L'IDENTIFICATION DES PHENOMENES ELEMENTAIRES RESPONSABLES DE LA FORMATION D'ESPECES TOXIQUES TELLES QUE LES MOLECULES PHOSGENIQUES ET LES HOMOLOGUES PLUS COMPLEXES A BASES DE FURANES ET DE DIOXINES.. LA PREDICTION THERMODYNAMIQUE A PERMIS DE DEFINIR LES PLAGES THERMIQUES FAVORABLE A LA DECOMPOSITION DE CES MOLECULES (T>3000 K), ET ORIENTE NOTRE CHOIX SUR LA COMPOSITION DU MELANGE A TRAITER. L'ETUDE CINETIQUE ENTREPRISE SUR LA DECOMPOSITION DE CCL 2F 2 ET CCL 4 A PERMIS DE MIEUX APPREHENDER LE ROLE DE CERTAINS PARAMETRES EXPERIMENTAUX SUR LE PROCEDE PLASMA, AINSI NOUS AVONS OBSERVE DES TEMPS DE REACTION DE L'ORDRE DE 10 3 S POUR ATTEINDRE L'EQUILIBRE CHIMIQUE. LA DUREE DE VIE DES RADICAUX, LES RADICAUX RESPONSABLES DE LA FORMATION DES ESPECES TOXIQUES, L'ETAT STATIONNAIRE SONT AUTANT DE QUESTIONS QUI ONT ETE ELUCIDEES DANS CETTE ETUDE. NOUS AVONS MIS EN EVIDENCE A HAUTE TEMPERATURE ET A PRESSION ATMOSPHERIQUE L'EXISTENCE D'ETATS EXCITES PARTICULIERS DE L'HYDROGENE ATOMIQUE (H H , H , H , H ) ET MOLECULAIRE ( 3, 1, 3, 1) A LONGUE DUREE DE VIE EST EN PARTIE RESPONSABLE DE CETTE CHIMIE SPECIFIQUE DE L'HYDROGENE. L'ANALYSE SPECTROSCOPIQUE A PERMIS DE REVELER LES STRUCTURES VIBRATIONNELLES ET ROTATIONNELLES DES ESPECES TELLES QUE C 2, CN, CO ET L'EXISTENCE DES RADICAUX CL, F, LE CN ET LE C 2 SE SONT REVELES COMME D'EXCELLENTS THERMOMETRES POUR DETERMINER LES TEMPERATURES VIBRATIONNELLES AU VOISINAGE DE 5500 K A 3 CM EN DESSOUS DE LA DERNIERE SPIRE DE L'INDUCTEUR. SI L'ETUDE THEORIQUE REALISEE EN PREAMBULE DE CE TRAVAIL JUSTIFIE L'EMPLOI D'UN PLASMA HAUTEMENT ENERGETIQUE POUR LA DESTRUCTION DES REJETS ORGANOHALOGENES, SA CONJONCTION AVEC LE LIT FLUIDISE JAILLISSANT A PERMIS DE DEVELOPPER UN PROCEDE PROPRE DE DEPOLLUTION PAR VOIE SECHE. ATTEIGNANT DES TAUX DE DESTRUCTION 99,98% AVEC UNE ELIMINATION SUR DES PARTICULES SOLIDES (PAR VOIE HETEROGENE) DES RADICAUX CHLORE ET FLUOR PRECURSEURS DE LA FORMATION DES ESPECES TOXIQUES. LA DERNIERE PARTIE A ETE CONSACREE A L'ETUDE D'UN MELANGE COMPLEXE CONTENANT DES PRODUITS ORGANIQUES, HALOGENES, SOUFRES, DES METAUX, DE TYPE REJETS INDUSTRIELS.
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Cette thèse concerne l’étude expérimentale des décharges couronne positives à la pression atmosphérique générées dans un réacteur de laboratoire de type pointe – plan alimenté en régime de tension continue et pulsée. La nature et les caractéristiques de la décharge couronne, notamment dans son régime de « breakdown streamer », sont étudiées en fonction du régime et de l’amplitude de l’alimentation de tension, du rayon de courbure de la pointe, de la distance inter – électrodes ou encore de la composition du mélange gazeux en faisant varier les proportions de N2, de O2 et de CO2. La dynamique et la morphologie des ondes d’ionisation sont finement étudiées à l’aide de diagnostics d’imagerie rapide (ICCD Streak caméras) et de mesures instantanées de courant et de tension (oscilloscope rapide) sur des échelles de temps de quelques centaines de nanosecondes. Les dimensions du réacteur ont été adaptées à la capacité des modèles à le simuler et les premiers résultats de comparaison des courbes instantanées de courant issues des modèles et de l’expérience sont présentés dans le but ultérieure d’estimer la nature et la densité des radicaux formés durant la phase de décharge d’un réacteur de dépollution par décharge couronne.
Author: Christian Sarra-Bournet Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 137
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Au cours de ce projet, un réacteur plasma à pression atmosphérique a été conçu et réalisé. Le réacteur a été réalisé de manière à optimiser et contrôler les paramètres expérimentaux (puissance, fréquence, choix et flux des gaz) et permettre le traitement de surface de polymères. Pour comparer avec la technologie basse pression existante, des modifications de surface sur le poly(tétrafluoroethylène) (PTFE) ont été effectués dans différentes atmosphères (NH3, mélanges N2 + H2 et N2 + NH3) avec soit une décharge plasma radiofréquence basse pression (RFGD), une FDBD et une DLBD. Les modifications de surfaces créées ont été étudiées et comparées à l'aide de différentes techniques d'analyse de surface. La fonctionnalisation de surface obtenue avec le réacteur plasma à pression atmosphérique semble être une méthode efficace, peu coûteuse pour la création de modification de surface uniforme de groupements amines qui peuvent subséquemment être utilisés pour greffer diverses fonctionnalités chimiques pouvant être utilisées pour améliorer la biocompatibilité des matériaux.
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Le travail porte sur l'étude d'un plasma d'azote issu d'une décharge à barrière diélectrique à la pression atmosphérique dans un double but : une meilleure compréhension des mécanismes physico-chimiques gouvernant une telle décharge et son application au traitement de surface de métaux. Ici, le traitement s'effectue dans des conditions de post-décharge spatiale. Ainsi les produits de la décharge (principalement les espèces actives) sont acheminés en dehors de l'espace inter-électrodes. Cette configuration permet de traiter des pièces de grandes dimensions ou présentant des parties concaves, et d'envisager un procédé industriel en défilé. Les matériaux étudiés sont les alliages métalliques Al-2024 et TiA6V4, Le but du traitement est de rendre compatible les surfaces avec des applications de collage et de peinture. Ce travail est dirigé suivant 3 axes principaux : - Etude théorique de la décharge à barrière diélectrique par la modélisation et la simulation numérique : les résultats ici obtenus décrivent de façon qualitative le comportement électrodynamique de la décharge, permettant également d'estimer son efficacité à produire des espèces actives. - Etude expérimentale de la DBD et de la post-décharge. Les mesures électriques ont été employées pour l'étude comparative des deux réacteurs DBD utilisés. Puis, le diagnostic optique a permis d'identifier une part importante des espèces produites pendant la DBD et de "suivre" leur trajet dans la post-décharge en flux, dans deux modes distincts de fonctionnement (sortie libre ou guidage par un tube de quartz). Les mécanismes réactionnels dominants ont été identifiés et étudiés. - Application de la DBD au traitement des surfaces métalliques en conditions de post-décharge spatiale. Il a été constaté, par des moyens macroscopiques mais aussi microscopiques de caractérisation de la surface, que le traitement effectue un nettoyage de la contamination organique de la surface mais aussi une désoxydation partielle.
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L'ETUDE DU FONCTIONNEMENT D'UN REACTEUR PLASMA HORS EQUILIBRE BASSE PRESSION EN ECOULEMENT DANS UNE TUYERE A ETE EFFECTUEE EN CHOISISSANT LA MOLECULE DE MONOXYDE DE CARBONE D'UNE PART POUR QUALIFIER LES PHENOMENES D'EXCITATION ET DE DISSOCIATION DE LA MOLECULE ET D'AUTRE PART POUR IDENTIFIER LES PROCESSUS DE DEPOTS DE COUCHES MINCES DE CARBONE. L'ETUDE EXPERIMENTALE DE NOTRE REACTEUR A PERMIS DE REALISER UNE CARACTERISATION DE L'ETAT ENERGETIQUE DE LA PHASE PLASMA PAR SPECTROSCOPIE D'EMISSION. L'EFFET DE LA TUYERE A MONTRE D'UNE PART L'EXALTATION DES PROPRIETES VIBRATIONNELLES DES MOLECULES D'AZOTE ET DE MONOXYDE DE CARBONE ET D'AUTRE PART UNE DISCRETISATION SPATIO-TEMPORELLE DU MAXIMUM DE TEMPERATURE DES DIFFERENTS MODES D'ENERGIE. NOUS AVONS PU VERIFIER (EN SORTIE DE LA TUYERE) L'ETAT FORTEMENT HORS EQUILIBRE DE NOTRE PLASMA. L'ANALYSE THERMODYNAMIQUE ET CINETIQUE METTENT EN EVIDENCE LE ROLE DE L'EXCITATION VIBRATIONNELLE SUR LES PROCESSUS DE DISSOCIATION DE LA MOLECULE DE MONOXYDE DE CARBONE. L'INTRODUCTION DE LA DISSOCIATION PAR LES PROCESSUS D'EXCITATION VIBRATIONNELLE DANS LE MODELE CINETIQUE MONTRE LE CONTROLE EXERCE PAR LE MODE VIBRATIONNEL SUR LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE. LA SIMULATION DE L'ECOULEMENT HYDRODYNAMIQUE DANS NOTRE REACTEUR CONFIRME EN PARTIE LES OBSERVATIONS EFFECTUER EN SPECTROSCOPIE D'EMISSION. LA CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DES EFFLUENTS GAZEUX ET SOLIDES RESULTANT DE LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE A ETE REALISEE PAR MICROSCOPIE ELECTRONIQUE A BALAYAGE, PAR X.P.S., PAR CHROMATOGRAPHIE EN PHASE GAZEUSE ET PAR SPECTROMETRIE DE MASSE. NOUS AVONS AINSI PU PROPOSER UN MECANISME SIMPLIFIE DE REACTION POUR LA DISSOCIATION DU MONOXYDE DE CARBONE ET PROPOSER L'OPTIMISATION DU FONCTIONNEMENT DE NOTRE REACTEUR. EN ACCORD AVEC LES LOIS DE POLANYI, NOTRE TRAVAIL DEMONTRE QUE LES REACTIONS DE DECOMPOSITION REGIES PAR UNE ETAPE ENDOTHERMIQUE SONT CONTROLEES PAR L'EXCITATION VIBRATIONNELLE DU PLASMA. AINSI L'ETUDE DU FONCTIONNEMENT D'UN REACTEUR PLASMA BASSE PRESSION PEUT ELLE ETRE EFFECTUEE EN SUBSTITUANT A LA TEMPERATURE A L'EQUILIBRE (AU SENS D'ARRHENIUS) LA TEMPERATURE VIBRATIONNELLE QUI QUALIFIE SELON POLANYI LES SYSTEMES REACTIONNELS HORS EQUILIBRES
Author: Linda Oukacine Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 0
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L'objectif de l'étude est de concevoir un réacteur plasma appliqué au traitement d'air pollué, impliquant une décharge à barrière diélectrique de surface (SDBD) à pression atmosphérique. Le système peut aussi associer un système SDBD avec une décharge à barrière diélectrique de volume (VDBD). Le propène est choisi comme polluant représentatif des COV (Composés organiques volatils) ...
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L’objectif de cette étude consiste à élaborer des couches d’oxydes qui seront utilisées dans des dispositifs fonctionnant à haute température. Les oxydes synthétisés répondent bien aux propriétés recherchées dans les piles à combustible à électrolyte solide et les barrières thermiques. Cet objectif a été atteint grâce à l’utilisation d’un plasma hors-équilibre généré dans un réacteur à tuyère convergente supersonique. Un aérosol contenant les précurseurs nitrés est introduit, à l’aide du système d’injection adapté, dans le réacteur plasma en vue d’obtenir les dépôts d’oxydes recherchés. La mise au point d’un nouveau système d’injection a rendu possible la réalisation des dépôts réputés difficiles à élaborer. L’étude hydrodynamique de l’écoulement des gaz et des particules dans le réacteur a été réalisée de deux façons. D’une part, le modèle développé sous FLUENT a indiqué que la vitesse des gaz plasmagènes en sortie de la tuyère peut atteindre 700 m.s-1. D’autre part, l’anémométrie laser-Doppler a montré le rôle important de la tuyère convergente qui accélère l’écoulement des particules. La spectroscopie d’émission optique a révélé l’importance de cette tuyère sur la concentration des espèces réactives dans le plasma et sa contribution sur la dissociation de l’eau par la présence des radicaux OH° et des H atomiques. Un code développé dans notre laboratoire a permis d’étudier l’évolution des fractions molaires des espèces réactives le long du réacteur en fonction de la puissance et du diamètre du col de la tuyère. La microscopie électronique à balayage a mis en évidence la morphologie des dépôts synthétisés. La spectrophotométrie infrarouge à transformée de Fourier a été employée pour quantifier l’influence des différents paramètres sur le taux de conversion des précurseurs en oxydes. La diffraction des rayons X a confirmé la pureté des dépôts et la structure cristalline correspondante
Author: Sébastien Robert
Author: Sébastien Robert
Author: Olivier Ducasse
Author: KOLOTTIKI.. COULIBALY
Author: Diane Dubois
Author: Christian Sarra-Bournet
Author: Emmanouïl Panousis
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Author: Linda Oukacine
Author: Samer Awamat