Cinétique de dissolution du quartz et de la kaolinite en milieu basique PDF Download
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Parmi les interactions roche-solution, la dissolution des mineraux est une des plus importantes reactions. Afin de modeliser la migration d'un bouchon alcalin dans une roche reservoir, des donnees de cinetique de dissolution des mineraux sont indispensables. Cette etude traite de la cinetique de dissolution des argiles, pour laquelle peu d'informations existent dans la litterature. La dissolution de la kaolinite a ete etudiee a des ph compris entre 11 et 13 et pour trois temperatures: 30, 47 et 55c. Les experiences ont ete menees en injectant la solution d'attaque dans un reacteur parfaitement agite contenant le mineral en suspension. En regime stationnaire, la vitesse de dissolution est calculee directement a partir des concentrations de si et al dans l'effluent. Les experiences preliminaires ont ete menees sur le quartz et ont conduit a des resultats en bon accord avec ceux de thornton & radke (1985). Quant a la kaolinite, les resultats ont montre une augmentation rapide de la dissolution avec la temperature, ainsi qu'une baisse tres sensible avec la concentration de si et al en solution. L'ensemble des donnees concernant la cinetique de dissolution de la kaolinite a pu etre interprete en considerant une extraction/integration d'une complexe kaolinite constitue des especes si(oh)4 et al(oh)4
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Parmi les interactions roche-solution, la dissolution des mineraux est une des plus importantes reactions. Afin de modeliser la migration d'un bouchon alcalin dans une roche reservoir, des donnees de cinetique de dissolution des mineraux sont indispensables. Cette etude traite de la cinetique de dissolution des argiles, pour laquelle peu d'informations existent dans la litterature. La dissolution de la kaolinite a ete etudiee a des ph compris entre 11 et 13 et pour trois temperatures: 30, 47 et 55c. Les experiences ont ete menees en injectant la solution d'attaque dans un reacteur parfaitement agite contenant le mineral en suspension. En regime stationnaire, la vitesse de dissolution est calculee directement a partir des concentrations de si et al dans l'effluent. Les experiences preliminaires ont ete menees sur le quartz et ont conduit a des resultats en bon accord avec ceux de thornton & radke (1985). Quant a la kaolinite, les resultats ont montre une augmentation rapide de la dissolution avec la temperature, ainsi qu'une baisse tres sensible avec la concentration de si et al en solution. L'ensemble des donnees concernant la cinetique de dissolution de la kaolinite a pu etre interprete en considerant une extraction/integration d'une complexe kaolinite constitue des especes si(oh)4 et al(oh)4
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PARMI LES INTERACTIONS ROCHE-SOLUTION, LA DISSOLUTION DES MINERAUX EST UNE DES PLUS IMPORTANTES REACTIONS. AFIN DE MODELISER LA MIGRATION D'UN BOUCHON ALCALIN DANS UNE ROCHE RESERVOIR, DES DONNEES DE CINETIQUE DE DISSOLUTION DES MINERAUX SONT INDISPENSABLES. CETTE ETUDE TRAITE DE LA CINETIQUE DE DISSOLUTION DES ARGILES, POUR LAQUELLE PEU D'INFORMATIONS EXISTENT DANS LA LITTERATURE. LA DISSOLUTION DE LA KAOLINITE A ETE ETUDIEE A DES PH COMPRIS ENTRE 11 ET 13 ET POUR TROIS TEMPERATURES: 30, 47 ET 55C. LES EXPERIENCES ONT ETE MENEES EN INJECTANT LA SOLUTION D'ATTAQUE DANS UN REACTEUR PARFAITEMENT AGITE CONTENANT LE MINERAL EN SUSPENSION. EN REGIME STATIONNAIRE, LA VITESSE DE DISSOLUTION EST CALCULEE DIRECTEMENT A PARTIR DES CONCENTRATIONS DE SI ET AL DANS L'EFFLUENT. LES EXPERIENCES PRELIMINAIRES ONT ETE MENEES SUR LE QUARTZ ET ONT CONDUIT A DES RESULTATS EN BON ACCORD AVEC CEUX DE THORNTON & RADKE (1985). QUANT A LA KAOLINITE, LES RESULTATS ONT MONTRE UNE AUGMENTATION RAPIDE DE LA DISSOLUTION AVEC LA TEMPERATURE, AINSI QU'UNE BAISSE TRES SENSIBLE AVEC LA CONCENTRATION DE SI ET AL EN SOLUTION. L'ENSEMBLE DES DONNEES CONCERNANT LA CINETIQUE DE DISSOLUTION DE LA KAOLINITE A PU ETRE INTERPRETE EN CONSIDERANT UNE EXTRACTION/INTEGRATION D'UNE COMPLEXE KAOLINITE CONSTITUE DES ESPECES SI(OH)4 ET AL(OH)4
Author: Eric Cadoré Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 282
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LES OBJECTIFS DE CE TRAVAIL SONT D'AMELIORER NOTRE CONNAISSANCE DES MECANISMES ELEMENTAIRES QUI CONTROLENT LA DISSOLUTION DU QUARTZ ET D'ETABLIR DES LOIS CINETIQUES RENDANT COMPTE AVEC PRECISION DES VITESSES DE DISSOLUTION DE CE MINERAL DANS LES SOLUTIONS NATURELLES. EN PREMIER LIEU, L'EXPRESSION GENERALE DE LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ A ETE ETABLIE EN COMBINANT LES CONCEPTS DE LA CHIMIE DE COORDINATION SURFACIQUE DES MINERAUX AVEC CEUX DE LA THEORIE CINETIQUE DE L'ETAT TRANSITOIRE. CETTE DOUBLE APPROCHE A PERMIS LA DETERMINATION PRECISE, EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE LA SOLUTION D'ATTAQUE, DE LA STOECHIOMETRIE, DE LA CHARGE ET DE LA CONCENTRATION SURFACIQUE DES COMPLEXES REACTIONNELS QUI CONTROLENT LA REACTION CHIMIQUE A LA SURFACE DU QUARTZ. ELLE A PERMIS EGALEMENT LE CALCUL DES CONSTANTES DE VITESSE DE DECOMPOSITION DE CES PRECURSEURS A PARTIR DES GRANDEURS THERMODYNAMIQUES APPROPRIEES (CONSTANTE D'EQUILIBRE ET ENTHALPIE DE PROTONATION LORS DE LA REACTION DE FORMATION DU COMPLEXE ACTIVE). DES MESURES ELECTROCINETIQUES, DES ESSAIS DE TITRATION DE SURFACES AINSI QUE DES ESSAIS DE DISSOLUTION EN REACTEUR FERME A 25C ONT ETE REALISES SUR DES POUDRES DE QUARTZ BIEN CRISTALLISE OU SOUMIS A DES BROYAGES DE DIFFERENTES DUREES. POUR LA PREMIERE FOIS IL EST CLAIREMENT DEMONTRE QUE LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ DEPEND FORTEMENT DU PH EN MILIEU ACIDE. LA COMPARAISON DES RESULTATS EXPERIMENTAUX AUX MODELES ISSUS DES THEORIES DEMONTRE QUE LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ EST CONTROLEE PAR LA DECOMPOSITION DE COMPLEXES TRIPLEMENT COORDONNES AU SOLIDE ET QUE LE BROYAGE MODIFIE L'INFLUENCE DU PH SUR LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ. LE COMPORTEMENT DU QUARTZ A ETE ETUDIE EN PRESENCE DE SODIUM OU DE PLOMB. L'ANALYSE DES RESULTATS MONTRE QUE L'ADSORPTION DU SODIUM SUR LE QUARTZ VARIE FORTEMENT AVEC LA TEMPERATURE. AU DESSUS DE 150C, LE SODIUM SUBIT UNE ADSORPTION SPECIFIQUE, COMPLEXE DE TYPE SPHERE INTERNE, QUI POLARISE FORTEMENT LES LIAISONS SI-O ET AINSI CATALYSE PLEINEMENT LA DISSOLUTION. A 25C, LE SODIUM SUBIT UNE SIMPLE ATTRACTION ELECTROSTATIQUE, COMPLEXE DE TYPE SPHERE EXTERNE. L'ACCROISSEMENT DE VITESSE OBSERVE EST DONC UN SIMPLE EFFET DE FORCE IONIQUE QUI PEUT ETRE CALCULE A L'AIDE DU MODELE CINETIQUE MIS AU POINT DANS CETTE ETUDE. PAR CONTRE LE PLOMB JOUE UN ROLE TRES IMPORTANT MEME A TEMPERATURE ORDINAIRE ET A FAIBLE CONCENTRATION. IL FORME DES 25C DES COMPLEXES DE TYPE SPHERE INTERNE. A HAUTE TEMPERATURE, A LA FOIS LE PLOMB ET LE SODIUM, PAR ADSORPTION SPECIFIQUE ET POLARISATION DES LIAISONS, CATALYSENT LA DISSOLUTION. LES RESULTATS D'ESSAIS DE DISSOLUTION DE QUARTZ DANS DES SOLUTIONS D'ACTIVITE DE L'EAU CONNUE PERMETTENT DE FORMULER L'HYPOTHESE DE LA PRESENCE DE QUATRE MOLECULES D'EAU DANS LE PRECURSEUR DU COMPLEXE ACTIVE QUI CONTROLE LA DISSOLUTION DU QUARTZ
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LES OBJECTIFS DE CE TRAVAIL SONT DE DETERMINER LES PROPRIETES THERMODYNAMIQUES DE LA KAOLINITE ET DE VERIFIER L'APTITUDE DES LOIS CINETIQUES DEDUITES DE LA THEORIE DE L'ETAT TRANSITOIRE A DECRIRE LA CINETIQUE DE DISSOLUTION/CRISTALLISATION DE CE MINERAL DANS DES CONDITIONS HYDROTHERMALES. UNE KAOLINITE NATURELLE D'ORIGINE HYDROTHERMALE, DE PARFAITE CRISTALLINITE ET DEPOURVUE D'IMPURETES MAJEURES, A ETE CHOISIE POUR CETTE ETUDE. DES MESURES DE SOLUBILITE, REALISEES EN MILIEU FAIBLEMENT BASIQUE ENTRE 60 ET 170C, ONT ABOUTI A LA DETERMINATION DE LA CONSTANTE DE DISSOCIATION DE LA KAOLINITE DANS CET INTERVALLE DE TEMPERATURE. UNE REGRESSION LINEAIRE PAR MOINDRES CARRES DES RESULTATS EXPERIMENTAUX A PERMIS DE PROPOSER UNE VALEUR D'ENERGIE LIBRE DE FORMATION DE LA KAOLINITE (25C, 1 BAR) EGALE A -907,68 KCAL/MOL. CETTE VALEUR EST LA PLUS NEGATIVE DES VALEURS DETERMINEES JUSQU'ICI A PARTIR DE MESURES DE SOLUBILITE. PAR AILLEURS, LES PARAMETRES THERMODYNAMIQUES OBTENUS SONT EN ACCORD AVEC CEUX DEDUITS DE L'ETUDE DE L'EQUILIBRE KAOLINITE-BOEHMITE AU-DELA DE 200C. LES MESURES DES VITESSES DE DISSOLUTION/PRECIPITATION DE LA KAOLINITE ONT ETE EFFECTUEES A 150C EN MILIEU ACIDE ET BASIQUE DANS UN LARGE DOMAINE D'AFFINITE CHIMIQUE ET DANS DES SOLUTIONS D'ATTAQUE DE COMPOSITION VARIEE. IL EST MONTRE QUE LES VITESSES DE DISSOLUTION DE LA KAOLINITE DEPENDENT FORTEMENT DE L'AFFINITE CHIMIQUE DE LA REACTION, MEME LOIN DE L'EQUILIBRE. EN MILIEU ACIDE, CES VITESSES SONT UNE FONCTION UNIQUE DE LA TENEUR EN ALUMINIUM DE LA SOLUTION TANDIS QU'EN MILIEU ALCALIN, SILICE ET ALUMINIUM AFFECTENT CONJOINTEMENT LES VITESSES DE LA REACTION, L'EFFET INHIBITEUR DE L'ALUMINIUM RESTANT TOUTEFOIS PREDOMINANT. LES VITESSES DE CRISTALLISATION MESUREES DEPENDENT PEU DE L'AFFINITE CHIMIQUE. CES INFORMATIONS PERMETTENT DE PRECISER LA NATURE DU COMPLEXE ACTIVE ET D'ETABLIR, DANS LE CADRE DE LA THEORIE DE L'ETAT TRANSITOIRE, DE NOUVELLES LOIS CINETIQUES QUI RENDENT COMPTE AVEC PRECISION DES VITESSES DE DISSOLUTION/PRECIPITATION DE LA KAOLINITE DANS UN LARGE DOMAINE D'AFFINITE CHIMIQUE
Author: Jean-Marie Gautier Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages :
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT D'ETABLIR DES MODELES CINETIQUES DECRIVANT LA DISSOLUTION/CRISTALLISATION DES SILICATES DE LA CROUTE TERRESTRE. LA CINETIQUE DE DISSOLUTION DE GRAINS BROYES DE FELDSPATH RICHE EN POTASSIUM A ETE ETUDIEE A 150\C ET PH 9 GRACE A UN REACTEUR A CIRCULATION. DANS LE CADRE DE LA THEORIE DE L'ETAT TRANSITOIRE, NOS MESURES SONT EN ACCORD AVEC LE CONTROLE DE LA VITESSE DE DISSOLUTION PAR LA DECOMPOSITION D'UN COMPLEXE DE SURFACE RICHE EN SILICE ET PAUVRE EN ALUMINIUM. DES EXPERIENCES DE CINETIQUE DE DISSOLUTION DE GRAINS BROYES DE QUARTZ NATUREL ET SYNTHETIQUE ONT ETE EFFECTUEES A 200\C DANS L'EAU DEMINERALISEE GRACE A UN REACTEUR A CIRCULATION. NOS RESULTATS SONT EN ACCORD AVEC UN PROCESSUS DE DISSOLUTION AU NIVEAU DE GRADINS ET DE KINKS QUI SE DEVELOPPENT A PARTIR DE BORDS CONVEXES ET DE SOMMETS OU GENERES DIRECTEMENT PAR LE BROYAGE. DES PUITS DE CORROSION SONT APPARUS A LA SURFACE DES GRAINS DE QUARTZ NATUREL LORS D'EXPERIENCES DE LONGUE DUREE. NOS RESULTATS MONTRENT QUE LES FACES LATERALES DES PUITS DE CORROSION SE DISSOLVENT BEAUCOUP PLUS LENTEMENT QUE LE RESTE DE LA SURFACE DES GRAINS. LES ESSAIS DE CINETIQUE DE CRISTALLISATION ONT ETE CONDUITS EN MILIEU NEUTRE A 200\C SUR DES POUDRES ISSUES D'EXPERIENCES DE DISSOLUTION. LES MESURES REALISEES PRES DE L'EQUILIBRE MONTRENT QUE LA CRISTALLISATION S'EFFECTUE AU NIVEAU DES GRADINS ET DES KINKS ISSUS DE LA DISSOLUTION OU GENERES PAR LE BROYAGE. LES VITESSES ELEVEES OBSERVEES LOIN DE L'EQUILIBRE SONT EN ACCORD AVEC UN PROCESSUS DE NUCLEATION DE SURFACE. DES ECHANGES SURFACE-SOLUTION A PROXIMITE DE L'EQUILIBRE A 200\C ONT ETE MIS EN EVIDENCE PAR MARQUAGE ISOTOPIQUE D'UNE SOLUTION DE SILICE EN CONTACT AVEC UNE POUDRE DE QUARTZ NATUREL. L'ANALYSE DES RESULTATS MONTRE L'EXISTENCE DE: (I) UNE REACTION D'ECHANGE DE SI ENTRE LA SURFACE ET LA SOLUTION ET (II) UN PHENOMENE DE DISSOLUTION/RECRISTALLISATION LIE A LA MINIMISATION DE L'ENERGIE LIBRE DE GIBBS DE LA SURFACE DES GRAINS.
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L'OBJECTIF DE CE TRAVAIL ETAIT D'ETABLIR DES MODELES CINETIQUES DECRIVANT LA DISSOLUTION/CRISTALLISATION DES SILICATES DE LA CROUTE TERRESTRE. LA CINETIQUE DE DISSOLUTION DE GRAINS BROYES DE FELDSPATH RICHE EN POTASSIUM A ETE ETUDIEE A 150\C ET PH 9 GRACE A UN REACTEUR A CIRCULATION. DANS LE CADRE DE LA THEORIE DE L'ETAT TRANSITOIRE, NOS MESURES SONT EN ACCORD AVEC LE CONTROLE DE LA VITESSE DE DISSOLUTION PAR LA DECOMPOSITION D'UN COMPLEXE DE SURFACE RICHE EN SILICE ET PAUVRE EN ALUMINIUM. DES EXPERIENCES DE CINETIQUE DE DISSOLUTION DE GRAINS BROYES DE QUARTZ NATUREL ET SYNTHETIQUE ONT ETE EFFECTUEES A 200\C DANS L'EAU DEMINERALISEE GRACE A UN REACTEUR A CIRCULATION. NOS RESULTATS SONT EN ACCORD AVEC UN PROCESSUS DE DISSOLUTION AU NIVEAU DE GRADINS ET DE KINKS QUI SE DEVELOPPENT A PARTIR DE BORDS CONVEXES ET DE SOMMETS OU GENERES DIRECTEMENT PAR LE BROYAGE. DES PUITS DE CORROSION SONT APPARUS A LA SURFACE DES GRAINS DE QUARTZ NATUREL LORS D'EXPERIENCES DE LONGUE DUREE. NOS RESULTATS MONTRENT QUE LES FACES LATERALES DES PUITS DE CORROSION SE DISSOLVENT BEAUCOUP PLUS LENTEMENT QUE LE RESTE DE LA SURFACE DES GRAINS. LES ESSAIS DE CINETIQUE DE CRISTALLISATION ONT ETE CONDUITS EN MILIEU NEUTRE A 200\C SUR DES POUDRES ISSUES D'EXPERIENCES DE DISSOLUTION. LES MESURES REALISEES PRES DE L'EQUILIBRE MONTRENT QUE LA CRISTALLISATION S'EFFECTUE AU NIVEAU DES GRADINS ET DES KINKS ISSUS DE LA DISSOLUTION OU GENERES PAR LE BROYAGE. LES VITESSES ELEVEES OBSERVEES LOIN DE L'EQUILIBRE SONT EN ACCORD AVEC UN PROCESSUS DE NUCLEATION DE SURFACE. DES ECHANGES SURFACE-SOLUTION A PROXIMITE DE L'EQUILIBRE A 200\C ONT ETE MIS EN EVIDENCE PAR MARQUAGE ISOTOPIQUE D'UNE SOLUTION DE SILICE EN CONTACT AVEC UNE POUDRE DE QUARTZ NATUREL. L'ANALYSE DES RESULTATS MONTRE L'EXISTENCE DE: (I) UNE REACTION D'ECHANGE DE SI ENTRE LA SURFACE ET LA SOLUTION ET (II) UN PHENOMENE DE DISSOLUTION/RECRISTALLISATION LIE A LA MINIMISATION DE L'ENERGIE LIBRE DE GIBBS DE LA SURFACE DES GRAINS.
Author: J. C. Touray Publisher: Elsevier Masson ISBN: Category : Chemical kinetics Languages : fr Pages : 132
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Courte synthèse envisageant la dissolution des minéraux sous l'aspect du "transfert des éléments chimiques d'une phase solide à une solution aqueuse". Huit chapitres : Approche descriptive - Caractères et propriétés de l'interface minéral-solution - Vitesse de dissolution des minéraux - Phénomènes de transport et dissolution minérale - La règle du produit de solubilité - L'interprétation des courbes cinétiques de dissolution obtenues en système fermé - La dissolution des feldspaths - La dissolution du chrysotile. [SDM].
Author: Valérie Drillet
Author: Valérie Drillet
Author: VALERIE.. DRILLET
Author: Eric Cadoré
Author: Jean-Luc Devidal
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Author: Nita L. Jenkins-Smith
Author: Jean-Marie Gautier
Author: JEAN-MARIE.. GAUTIER
Author: J. C. Touray