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Author: Valérie Drillet
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Parmi les interactions roche-solution, la dissolution des mineraux est une des plus importantes reactions. Afin de modeliser la migration d'un bouchon alcalin dans une roche reservoir, des donnees de cinetique de dissolution des mineraux sont indispensables. Cette etude traite de la cinetique de dissolution des argiles, pour laquelle peu d'informations existent dans la litterature. La dissolution de la kaolinite a ete etudiee a des ph compris entre 11 et 13 et pour trois temperatures: 30, 47 et 55c. Les experiences ont ete menees en injectant la solution d'attaque dans un reacteur parfaitement agite contenant le mineral en suspension. En regime stationnaire, la vitesse de dissolution est calculee directement a partir des concentrations de si et al dans l'effluent. Les experiences preliminaires ont ete menees sur le quartz et ont conduit a des resultats en bon accord avec ceux de thornton & radke (1985). Quant a la kaolinite, les resultats ont montre une augmentation rapide de la dissolution avec la temperature, ainsi qu'une baisse tres sensible avec la concentration de si et al en solution. L'ensemble des donnees concernant la cinetique de dissolution de la kaolinite a pu etre interprete en considerant une extraction/integration d'une complexe kaolinite constitue des especes si(oh)4 et al(oh)4

Author: VALERIE.. DRILLET
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PARMI LES INTERACTIONS ROCHE-SOLUTION, LA DISSOLUTION DES MINERAUX EST UNE DES PLUS IMPORTANTES REACTIONS. AFIN DE MODELISER LA MIGRATION D'UN BOUCHON ALCALIN DANS UNE ROCHE RESERVOIR, DES DONNEES DE CINETIQUE DE DISSOLUTION DES MINERAUX SONT INDISPENSABLES. CETTE ETUDE TRAITE DE LA CINETIQUE DE DISSOLUTION DES ARGILES, POUR LAQUELLE PEU D'INFORMATIONS EXISTENT DANS LA LITTERATURE. LA DISSOLUTION DE LA KAOLINITE A ETE ETUDIEE A DES PH COMPRIS ENTRE 11 ET 13 ET POUR TROIS TEMPERATURES: 30, 47 ET 55C. LES EXPERIENCES ONT ETE MENEES EN INJECTANT LA SOLUTION D'ATTAQUE DANS UN REACTEUR PARFAITEMENT AGITE CONTENANT LE MINERAL EN SUSPENSION. EN REGIME STATIONNAIRE, LA VITESSE DE DISSOLUTION EST CALCULEE DIRECTEMENT A PARTIR DES CONCENTRATIONS DE SI ET AL DANS L'EFFLUENT. LES EXPERIENCES PRELIMINAIRES ONT ETE MENEES SUR LE QUARTZ ET ONT CONDUIT A DES RESULTATS EN BON ACCORD AVEC CEUX DE THORNTON & RADKE (1985). QUANT A LA KAOLINITE, LES RESULTATS ONT MONTRE UNE AUGMENTATION RAPIDE DE LA DISSOLUTION AVEC LA TEMPERATURE, AINSI QU'UNE BAISSE TRES SENSIBLE AVEC LA CONCENTRATION DE SI ET AL EN SOLUTION. L'ENSEMBLE DES DONNEES CONCERNANT LA CINETIQUE DE DISSOLUTION DE LA KAOLINITE A PU ETRE INTERPRETE EN CONSIDERANT UNE EXTRACTION/INTEGRATION D'UNE COMPLEXE KAOLINITE CONSTITUE DES ESPECES SI(OH)4 ET AL(OH)4

Author: Eric Cadoré
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Languages : fr
Pages : 282

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LES OBJECTIFS DE CE TRAVAIL SONT D'AMELIORER NOTRE CONNAISSANCE DES MECANISMES ELEMENTAIRES QUI CONTROLENT LA DISSOLUTION DU QUARTZ ET D'ETABLIR DES LOIS CINETIQUES RENDANT COMPTE AVEC PRECISION DES VITESSES DE DISSOLUTION DE CE MINERAL DANS LES SOLUTIONS NATURELLES. EN PREMIER LIEU, L'EXPRESSION GENERALE DE LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ A ETE ETABLIE EN COMBINANT LES CONCEPTS DE LA CHIMIE DE COORDINATION SURFACIQUE DES MINERAUX AVEC CEUX DE LA THEORIE CINETIQUE DE L'ETAT TRANSITOIRE. CETTE DOUBLE APPROCHE A PERMIS LA DETERMINATION PRECISE, EN FONCTION DE LA COMPOSITION DE LA SOLUTION D'ATTAQUE, DE LA STOECHIOMETRIE, DE LA CHARGE ET DE LA CONCENTRATION SURFACIQUE DES COMPLEXES REACTIONNELS QUI CONTROLENT LA REACTION CHIMIQUE A LA SURFACE DU QUARTZ. ELLE A PERMIS EGALEMENT LE CALCUL DES CONSTANTES DE VITESSE DE DECOMPOSITION DE CES PRECURSEURS A PARTIR DES GRANDEURS THERMODYNAMIQUES APPROPRIEES (CONSTANTE D'EQUILIBRE ET ENTHALPIE DE PROTONATION LORS DE LA REACTION DE FORMATION DU COMPLEXE ACTIVE). DES MESURES ELECTROCINETIQUES, DES ESSAIS DE TITRATION DE SURFACES AINSI QUE DES ESSAIS DE DISSOLUTION EN REACTEUR FERME A 25C ONT ETE REALISES SUR DES POUDRES DE QUARTZ BIEN CRISTALLISE OU SOUMIS A DES BROYAGES DE DIFFERENTES DUREES. POUR LA PREMIERE FOIS IL EST CLAIREMENT DEMONTRE QUE LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ DEPEND FORTEMENT DU PH EN MILIEU ACIDE. LA COMPARAISON DES RESULTATS EXPERIMENTAUX AUX MODELES ISSUS DES THEORIES DEMONTRE QUE LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ EST CONTROLEE PAR LA DECOMPOSITION DE COMPLEXES TRIPLEMENT COORDONNES AU SOLIDE ET QUE LE BROYAGE MODIFIE L'INFLUENCE DU PH SUR LA VITESSE DE DISSOLUTION DU QUARTZ. LE COMPORTEMENT DU QUARTZ A ETE ETUDIE EN PRESENCE DE SODIUM OU DE PLOMB. L'ANALYSE DES RESULTATS MONTRE QUE L'ADSORPTION DU SODIUM SUR LE QUARTZ VARIE FORTEMENT AVEC LA TEMPERATURE. AU DESSUS DE 150C, LE SODIUM SUBIT UNE ADSORPTION SPECIFIQUE, COMPLEXE DE TYPE SPHERE INTERNE, QUI POLARISE FORTEMENT LES LIAISONS SI-O ET AINSI CATALYSE PLEINEMENT LA DISSOLUTION. A 25C, LE SODIUM SUBIT UNE SIMPLE ATTRACTION ELECTROSTATIQUE, COMPLEXE DE TYPE SPHERE EXTERNE. L'ACCROISSEMENT DE VITESSE OBSERVE EST DONC UN SIMPLE EFFET DE FORCE IONIQUE QUI PEUT ETRE CALCULE A L'AIDE DU MODELE CINETIQUE MIS AU POINT DANS CETTE ETUDE. PAR CONTRE LE PLOMB JOUE UN ROLE TRES IMPORTANT MEME A TEMPERATURE ORDINAIRE ET A FAIBLE CONCENTRATION. IL FORME DES 25C DES COMPLEXES DE TYPE SPHERE INTERNE. A HAUTE TEMPERATURE, A LA FOIS LE PLOMB ET LE SODIUM, PAR ADSORPTION SPECIFIQUE ET POLARISATION DES LIAISONS, CATALYSENT LA DISSOLUTION. LES RESULTATS D'ESSAIS DE DISSOLUTION DE QUARTZ DANS DES SOLUTIONS D'ACTIVITE DE L'EAU CONNUE PERMETTENT DE FORMULER L'HYPOTHESE DE LA PRESENCE DE QUATRE MOLECULES D'EAU DANS LE PRECURSEUR DU COMPLEXE ACTIVE QUI CONTROLE LA DISSOLUTION DU QUARTZ