Caractérisation des catalyseurs au nickel déposé sur oxydes minéraux et étude de leurs propriétés catalytiques dans les réactions d'hydrodésalkylation du toluène, d'hydrogénation du benzène et du dioxyde de carbone et d'hydrogénolyse du n-butane PDF Download

Author: Yann-Yehya Kachaya
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Pages : 153

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Author: Sonia Maria Hickel Probst
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Pages : 109

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ETUDE DES MODIFICATIONS DES PROPRIETES DU NICKEL SUR SUPPORT D'OXYDES DE TERRES RARES (LANTHANE ET CERIUM) EN COMPARANT AVEC D'AUTRES SUPPORTS. LES CARACTERISATIONS PHYSICOCHIMIQUES (REDUCTION CHIMIQUE, ADSORPTION-DESORPTION A TEMPERATURE PROGRAMMEE) MONTRENT QUE LES OXYDES DE TERRES RARES SONT DES SUPPORTS FACILEMENT REDUCTIBLES. TOUTEFOIS LES MESURES DE CHIMISORPTION NE PERMETTENT PAS DE DETERMINER LA TAILLE DES PARTICULES EN RAISON D'INTERACTIONS ELECTRONIQUES ENTRE LE METAL ET LE SUPPORT. C'EST POURQUOI, LES CATALYSEURS SONT CARACTERISES PAR DES REACTIONS D'HYDROGENATION. MISE EN EVIDENCE DE CENTRES REACTIONNELS D'ADSORPTION DU MONOXYDE DE CARBONE PAR SPECTROMETRIE INFRA ROUGE

Author: Yann-Yehya Kachaya
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Languages : fr
Pages : 72

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LES DEUX REACTIONS ETUDIEES S'AVERENT PEU SENSIBLES A LA STRUCTURE DU NICKEL ET POUR LES CATALYSEURS SUPPORTES SUR OXYDES "REDUCTIBLES" REDUITS A HAUTES TEMPERATURES, L'INTERACTION METAL-SUPPORT SEMBLE RESULTER SURTOUT D'UN RECOUVREMENT PARTIEL DE LA SURFACE METALLIQUE PAR MIGRATION D'ENTITES PROVENANT DU SUPPORT REDUIT, SANS QUE LA QUALITE DES SITES METALLIQUES SOIT RADICALEMENT MODIFIEE

Author: Abdellali El Khadiri
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Pages : 135

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DES COMPOSES NICKEL-CUIVRE-MOLYBDENE ET NICKEL-CUIVRE-CHROME ONT ETE PREPARES PAR REACTION EN SOLUTION CONCENTREE DE L'HEPTAMOLYBDATE D'AMMONIUM OU DU BICHROMATE D'AMMONIUM SUR LES COMPLEXES AMMONIACAUX DE NICKEL ET/OU DE CUIVRE. TOUS CES SOLIDES SONT ISOMORPHES DU TRIAMMINE TETRANICKEL PENTAMOLYBDATE D'AMMONIUM IDENTIFIE DANS UNE ETUDE ANTERIEURE. LES CATALYSEURS OBTENUS PAR REDUCTION DE CES COMPOSES PAR L'HYDROGENE A DES TEMPERATURES RELATIVEMENT BASSES (300#OC) ONT ETE ETUDIES DANS TROIS REACTIONS TESTS EN PHASE GAZEUSE: L'HYDROGENATION DU BENZENE, L'HYDROGENOLYSE DU N-BUTANE ET LA DECOMPOSITION DU PROPANOL-1 EN PRESENCE D'HYDROGENE. POUR LES CATALYSEURS A BASE DE MOLYBDENE, LE CUIVRE PROVOQUE UNE FORTE DECROISSANCE DE L'ACTIVITE SPECIFIQUE DANS CES REACTIONS D'HYDROGENATION OU D'HYDROGENOLYSE ALORS QUE SON EFFET EST MOINS IMPORTANT POUR LES CATALYSEURS A BASE DE CHROME. LA FORMATION DE PROPANE DANS LA REACTION DE DECOMPOSITION DU PROPANOL-1 ET CARACTERISTIQUE DE LA PRESENCE DU NICKEL. LES RESULTATS SONT INTERPRETES EN SUPPOSANT QUE LES REACTIONS D'HYDROGENATION OU D'HYDROGENOLYSE NECESSITENT DES ENSEMBLES D'ATOMES DE NICKEL ADJACENTS

Author: Marie-Pascale Sohier
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Pages : 172

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Dans ce travail, de nouvelles méthodes de préparation d'oxydes partiellement réduits, à base de terres rares et de nickel, ont été proposées et conduisent à la formation d'excellents réservoirs d'hydrogène, extrêmement actifs en hydrogénation. Les tests catalytiques mis en œuvre, hydrogénation du benzène et dosage par l'isoprène de la quantité d'hydrogène contenue dans les solides, montre que l'effet synergique le plus grand est constaté par un rapport Ni/Ce=5 et, lorsque les oxydes sont obtenus par coprécipitation des hydroxydes de Ni et ce suivie d'une décomposition à 450°C. A une étude physicochimique, par microscopie électronique, diffraction de rayons x et spectroscopie de photoélectrons, a montré que les solides sont composés de: CeO2 partiellement réduit contenant des ions Ni2+, et de particules de nickel métallique, chacune des parties possédant des propriétés catalytiques spécifiques. Des hydrogénations en pilote à haute pression d'hydrogène mettent en évidence les excellentes performances en hydrotraitement du catalyseur; ce qui présente un grand intérêt sur le plan industriel

Author: Abdelkader Mennad
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Languages : fr
Pages : 143

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Author: Anne Birot
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Languages : fr
Pages : 137

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Ce travail avait pour objectif d'étudier le comportement catalytique des catalyseurs métalliques (Rh ou Ni) supportés sur des oxydes de terres rares CexZr1-xO2 dans la réaction de vaporeformage de l'éthanol ex-biomasse. Le catalyseur 1%Rh/Ce0,50Zr0,50O2 a montré une bonne activité avec un bon rendement en hydrogène. Par la suite les travaux se sont orientés d'une part vers la compréhension des réactions d'inter-conversion entre H2, CO et CO2 qui conduisent à la formation de CH4 et d'autre part vers la caractérisation des propriétés intrinsèques des catalyseurs. Ces études nous ont confirmé le caractère basique des catalyseurs ainsi que leur activité en hydrogénation. Par ailleurs, la grande activité des catalyseurs dans la réaction d'hydrogénation de CO a permis de mettre en évidence la nécessité d'utiliser un catalyseur qui soit moins actif en hydrogénation et qu'il possède un caractère basique afin d'améliorer le rendement en hydrogène.

Author: MIRIAM.. AGNELLI
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LA DESACTIVATION D'UN CATALYSEUR NI/SIO#2 A ETE ETUDIE DANS LES CONDITIONS DE LA REACTION DE METHANATION (200-500#C). A HAUTE TEMPERATURE, C'EST LE DEPOT D'UN CARBONE ENCAPSULANT QUI EST A L'ORIGINE DE LA DESACTIVATION. NEANMOINS, LA PERTE D'ACTIVITE QUI EN RESULTE RESTE LIMITEE ET REVERSIBLE. A BASSE TEMPERATURE, LA DESACTIVATION GLOBALE S'EST AVEREE BEAUCOUP PLUS SEVERE ET IRREVERSIBLE. L'ETUDE DE L'EVOLUTION DE LA NATURE PHYSICO-CHIMIQUE DE LA SURFACE CATALYTIQUE A PERMIS DE PRECISER QUE: 1) LA REACTION CO/H#2 INDUIT UNE RESTRUCTURATION PROFONDE DU NICKEL AVEC PRINCIPALEMENT FRITTAGE ET FACETTAGE (DEVELOPPEMENT SELECTIF DE PLANS DENSES 111. 2) CETTE RESTRUCTURATION PROVOQUE UN CHANGEMENT IMPORTANT DANS LA NATURE ET CONCENTRATION DES ESPECES ADSORBEES ET CONDUIT A UNE CARBURATION DE LA SURFACE. LA RESTRUCTURATION EST DUE A UN PROCESSUS DE TYPE CHIMIQUE: LE TRANSPORT DE MATIERE SE FAIT PAR FORMATION D'ESPECES SUBCARBONYLS PENDANT LA REACTION. LE CATALYSEUR, INITIALEMENT CONSTITUE DES PETITES PARTICULES PRESENTANT UNE DISTRIBUTION DE TAILLE MONOMODALE, EVOLUE EN COURS DE REACTION VERS UN SYSTEME BIMODAL COMPOSE DE PETITES PARTICULES ET DE GROS CRISTAUX FACETTES. UN MODELE THEORIQUE IMPLIQUANT LA COEXISTENCE DE TROIS PHASES DISTINCTES DU NICKEL EST PROPOSE POUR RENDRE COMPTE DE CETTE EVOLUTION. LA DESACTIVATION GLOBALE OBSERVEE S'AVERE DONC RESULTER DE PLUSIEURS PHENOMENES CONCOMITANTS ET INTERDEPENDANTS: 1) LE FRITTAGE, 2) LA RESTRUCTURATION ET LE LISSAGE DE LA SURFACE, 3) LA CARBURATION DE LA SURFACE. EN VUE DE LIMITER LA DESACTIVATION, LE CATALYSEUR A ETE MODIFIE PAR ALLIAGE AVEC DU CUIVRE. A BASSE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE A DES FAIBLES TENEURS PROVOQUE UN RALENTISSEMENT DU FRITTAGE EN INHIBANT LA PRODUCTION DES ESPECES SUBCARBONYLES DE NICKEL SANS PENALISER LA CONVERSION. A HAUTE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE INDUIT LA FORMATION DE CARBURE DE NICKEL MASSIQUE. DES TENEURS EN CUIVRE ELEVEES SONT NECESSAIRES POUR LIMITER L'ACCUMULATION DES PRODUITS CARBONES MAIS AU DETRIMENT DE LA CONVERSION

Author: Fabien Ocampo
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Languages : fr
Pages : 195

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Des catalyseurs à base de nickel sur des oxydes mixtes de cérine-zircone ont été évalués dans la réaction de méthanation du dioxyde de carbone. L'effet de la charge en Ni, du dopage par des métaux nobles, de la méthode de préparation et du rapport Ce/Zr sur les performances catalytiques a été examiné. Les propriétés structurelles et redox des matériaux ont également été étudiées par diverses techniques de caractérisation. Parmi d'autres facteurs, l'insertion de calions Ni2+ dans la structure de l'oxyde mixte bénéficie fortement à l'activité catalytique. En effet. elle renforce l'interaction métal-support (favorisant la dispersion du Ni) et améliore l'activité spécifique du support. Un compromis entre la proportion d'espèces Nio and Ni2+ est donc nécessaire pour optimiser les résultats catalytiques. Le système 5Ni(60-40) est le plus intéressant d'un point de vue économique et écologique. En outre, nos catalyseurs sont plus compétitifs que les autres matériaux répertoriés dans la littérature. Enfin, la désactivation a été attribuée au frittage des particules de nickel et au rejet partiel des cations Ni2+. Le système 5Ni(60-40) a ensuite été évalué dans un procédé discontinu opérant sous des flux variables de H2/C02, alimenté par des énergies décarbonées et dans un procédé alimenté par un flux gazeux issu de la vapogazéification de la biomasse. Le premier semble envisageable, et le deuxième nécessiterait une diminution préalable de la concentration en monoxyde de carbone qui empoisonne fortement nos catalyseurs. Enfin, un mécanisme réactionnel bifonctionnel a été proposé : la phase Nio active l'hydrogène et l'oxyde mixte active le dioxyde de carbone sur des sites basiques.

Author: Joaquim Miguel Badalo Branco
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Languages : fr
Pages : 50

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CETTE ETUDE TRAITE DE LA SYNTHESE, DE LA CARACTERISATION ET DE LA VALORISATION EN CATALYSE D'HYDROGENATION DES COMPOSES INTERMETALLIQUES LANI#5, LACU#2, CECU#2, PRCU#2 ET NDCU#2, PREPARES A HAUTE TEMPERATURE PAR FUSION DES METAUX. L'ACCES A DES CATALYSEURS DU TYPE NICKEL ET CUIVRE SUPPORTE SUR DES OXYDES DE TERRES RARES A PU ETRE REALISE PAR UN TRAITEMENT SOUS AIR PUIS SOUS HYDROGENE. LA CARACTERISATION DES MATERIAUX A ETE EFFECTUEE PAR PLUSIEURS TECHNIQUES: ANALYSE THERMIQUE, MICROSCOPIE ELECTRONIQUE, DIFFRACTION DES RAYONS X, MESURE D'AIRE SPECIFIQUE. TOUS LES COMPOSES SONT ACTIFS EN CATALYSE D'HYDROGENATION DE L'OXYDE DE MESITYLE, DE L'ACRYLONITRILE ET DU PROPRIONITRILE. A PARTIR DE L'OXYDE DE MESITYLE ET DE L'ACRYLONITRILE, LA REACTION D'HYDROGENATION EST SELECTIVE POUR LA FORMATION DE LA CETONE OU DU NITRILE SATURE. A PARTIR DU PROPIONITRILE, LA SELECTIVITE EN AMINE PRIMAIRE, LA N-PROPYLAMINE, DEPEND DES SYSTEMES CATALYTIQUES. LE TRAITEMENT SOUS HYDROGENE, APRES LE TRAITEMENT SOUS AIR, EXALTE L'ACTIVITE SPECIFIQUE SANS MODIFIER LA SELECTIVITE. EN PARTICULIER, LE CATALYSEUR CECUCO#2 EST PLUS ACTIF ET PLUS SELECTIF QUE DES CATALYSEURS AU CUIVRE CLASSIQUE, OBTENUS PAR IMPREGNATION SUR SILICE OU OXYDE DE LANTHANE OU OXYDE DE CERIUM