Aromatisation directe du méthane sur catalyseurs à base de molybdène déposé sur ZSM-5 PDF Download
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Book Description
La disparition progressive du pétrole rend le gaz naturel de plus en plus intéressant comme source d’énergie de remplacement à moyen terme. La valorisation du méthane, qui est le constituant majeur du gaz naturel, représente donc actuellement un des défis majeurs en catalyse. Plusieurs procédés industriels permettant de transformer le méthane en hydrocarbures liquides ont déjà vu le jour. Cependant, il s’agit de procédés indirects, donc complexes et relativement coûteux, difficiles à mettre en oeuvre pour des gisements de faible taille.La réaction de déshydro-aromatisation du méthane apparaît dans ce cas comme une solution complémentaire aux procédés existants. En effet, elle permet de transformer le méthane directement, en une seule étape, en hydrocarbures aromatiques tels que le benzène, le toluène, le xylène ou le naphtalène. Toutefois, les rendements généralement atteints pour cette réaction demeurent assez faibles et la désactivation du catalyseur intervient rapidement. L’objectif du présent travail était d’agir sur ces deux points afin de rendre cette réaction exploitable industriellement.Des travaux antérieurs du laboratoire ont montré que le catalyseur Mo/ZSM-5 est particulièrement actif pour cette réaction lorsqu’il est préparé par vaporisation-réaction de MoO3. Le premier objectif de cette thèse était d’optimiser ce catalyseur en faisant varier le rapport Si/Al de la zéolithe et la charge en molybdène. La deuxième étape a ensuite visé à limiter la désactivation du catalyseur optimisé en agissant directement sur les conditions réactionnelles. L’influence de différents paramètres a été étudiée : pression totale, pression partielle du méthane, temps de contact et ajout de CO2 dans le flux réactionnel. Les études d’optimisation ainsi réalisées ont permis d’augmenter de manière significative les rendements de la réaction tout en diminuant la désactivation du catalyseur.
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La disparition progressive du pétrole rend le gaz naturel de plus en plus intéressant comme source d’énergie de remplacement à moyen terme. La valorisation du méthane, qui est le constituant majeur du gaz naturel, représente donc actuellement un des défis majeurs en catalyse. Plusieurs procédés industriels permettant de transformer le méthane en hydrocarbures liquides ont déjà vu le jour. Cependant, il s’agit de procédés indirects, donc complexes et relativement coûteux, difficiles à mettre en oeuvre pour des gisements de faible taille.La réaction de déshydro-aromatisation du méthane apparaît dans ce cas comme une solution complémentaire aux procédés existants. En effet, elle permet de transformer le méthane directement, en une seule étape, en hydrocarbures aromatiques tels que le benzène, le toluène, le xylène ou le naphtalène. Toutefois, les rendements généralement atteints pour cette réaction demeurent assez faibles et la désactivation du catalyseur intervient rapidement. L’objectif du présent travail était d’agir sur ces deux points afin de rendre cette réaction exploitable industriellement.Des travaux antérieurs du laboratoire ont montré que le catalyseur Mo/ZSM-5 est particulièrement actif pour cette réaction lorsqu’il est préparé par vaporisation-réaction de MoO3. Le premier objectif de cette thèse était d’optimiser ce catalyseur en faisant varier le rapport Si/Al de la zéolithe et la charge en molybdène. La deuxième étape a ensuite visé à limiter la désactivation du catalyseur optimisé en agissant directement sur les conditions réactionnelles. L’influence de différents paramètres a été étudiée : pression totale, pression partielle du méthane, temps de contact et ajout de CO2 dans le flux réactionnel. Les études d’optimisation ainsi réalisées ont permis d’augmenter de manière significative les rendements de la réaction tout en diminuant la désactivation du catalyseur.
Author: THI THU HA.. VU Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 156
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AU COURS DE NOTRE ETUDE, NOUS AVONS MONTRE QUE L'AROMATISATION DU METHANE ETAIT POSSIBLE NON SEULEMENT SUR UN CATALYSEUR AU MO DEPOSE SUR UNE ZEOLITHE ACIDE HZSM-5 MAIS EGALEMENT SUR D'AUTRES CATALYSEURS MOO 3/ZEOLITHE ACIDE A PORE MOYEN. NOUS AVONS MONTRE QUE L'ACETYLENE ETAIT LE PRODUIT PRIMAIRE DE LA REACTION ET NON L'ETHYLENE COMME CELA ETAIT PROPOSE DANS LA BIBLIOGRAPHIE. IL A ETE MIS EN EVIDENCE QUE LE NOMBRE DE SITES ACIDES DU SUPPORT N'ETAIT PAS UN FACTEUR DETERMINANT POUR L'ACTIVITE DU CATALYSEUR. AUSSI NOUS AVONS PROPOSE, POUR L'AROMATISATION DE METHANE, SUR MO 2C/ZEOLITHE ACIDE QUE LE METHANE SE TRANSFORME EN RADICAUX OCH, LE COUPLAGE DE CES RADICAUX PRODUISANT L'ACETYLENE. CET INTERMEDIAIRE SE TRIMERISERAIT EN BENZENE SOIT SUR MO 2C SOIT SUR LES SITES ACIDES DU SUPPORT.
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Deux types de catalyseurs à base d'oxyde de molybdène ou de vanadium supporté sur silice, actuellement les plus performants en oxydation sélective du méthane en formaldéhyde, ont été étudiés et développés dans l'optique d'une application industrielle. Une évaluation économique a permis de déterminer les performances catalytiques à atteindre pour que ce procédé de conversion directe devienne économiquement attractif par rapport au procédé industriel actuel de production du formaldéhyde en trois étapes. Les catalyseurs ont été préparés et testés. Plusieurs voies d'amélioration de leurs performances catalytiques ont été étudiées. Différentes techniques (TRP, RPE, spectroscopies Raman, IR, XANES ...) et une étude spectroscopique en conditions operando ont été mises en œuvre pour caractériser la structure du catalyseur et la nature des sites catalytiques. Un mécanisme réactionnel a été proposé pour le catalyseur VOx/SiO2, faisant intervenir des espèces vanadium avec une activation du méthane sur des ions O- résultant d'un transfert électronique avec le vanadium
Author: Tong Li Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 0
Book Description
Molybdenum carbide catalysts have been studied in dry methane reforming (DMR) and in Fischer-Tropsch synthesis (FTS). For the DMR reaction, For the DMR, different contents of Ni promoted Mo2C/Al2O3 catalysts were investigated. The results indicated nickel increased the activity and stability of Mo2C/Al2O3 catalysts. The addition of nickel promoted the re-carburization of Mo species from oxycarbide to carbides species and led to the rapid increase of activity during reaction. The different preparation methods also had a significant influence on the nickel promoted Mo2C/Al2O3 catalysts. For FTS, different supports and different promoters have been investigated for the Mo2C based catalysts. The results suggested that alumina supported catalyst exhibited higher light olefins selectivity. Increasing the potassium contents lead to a decreased in t CO hydrogenation activities and also inhibited the water gas shift reaction. However, it obviously increased the olefins selectivity and carbon chain growth properties. At last, DMR under pressure and FTS in the presence of CH4 or CO2 were investigated. The results showed that an increase in pressure led to high carbon deposition over the catalyst surface and the addition of CH4 and CO2 in the syngas decreased the CO hydrogenation activity and affect the products distribution.
Author: Jean-Philippe Tessonnier
Author: Jean-Philippe Tessonnier
Author: THI THU HA.. VU
Author: Stéphan Basso
Author: Hélène Launay
Author: Tong Li
Author: Themba Emmanuel Tshabalala