Apport de la spectroscopie infra-rouge in situ à l'étude des réactions de complexation à l'interface solide/solution PDF Download
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Book Description
Notre étude porte sur l'identification des mécanismes de sorption des ions (poly)molybdate et (poly)tungstate sur différents substrats : les hydroxydes doubles lamellaires (LDH) et les (hydr)oxydes de fer (hématite, goethite, akaganéite et lépidocrocite). La spectroscopie infrarouge en réflexion totale atténuée (ATR-FTIR) est l'une des rares méthodes à permettre l'analyse in situ et l'observation des phénomènes de sorption en temps réel directement sur les surfaces. Il est ainsi possible d'obtenir des informations sur la spéciation de surface et de connaitre la géométrie des espèces adsorbées (monodentate, bidentate, polymère, ...). Nous avons ainsi pu déterminer la différence de réactivité entre les différents matériaux lors de la sorption. Un échange d'ion (sphère externe) impliquant les anions polyoxométalate a lieu avec les hydroxydes doubles lamellaires tandis que des complexes de sphère interne ont été observés sur les oxydes de fer, avec des géométries différentes selon la structure de surface du solide. Cette étude expérimentale a été complétée par différents calculs de spectres vibrationnels, réalisé par DFT ab initio, qui ont confirmé la géométrie de surface des espèces adsorbées observées par infra-rouge.
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Notre étude porte sur l'identification des mécanismes de sorption des ions (poly)molybdate et (poly)tungstate sur différents substrats : les hydroxydes doubles lamellaires (LDH) et les (hydr)oxydes de fer (hématite, goethite, akaganéite et lépidocrocite). La spectroscopie infrarouge en réflexion totale atténuée (ATR-FTIR) est l'une des rares méthodes à permettre l'analyse in situ et l'observation des phénomènes de sorption en temps réel directement sur les surfaces. Il est ainsi possible d'obtenir des informations sur la spéciation de surface et de connaitre la géométrie des espèces adsorbées (monodentate, bidentate, polymère, ...). Nous avons ainsi pu déterminer la différence de réactivité entre les différents matériaux lors de la sorption. Un échange d'ion (sphère externe) impliquant les anions polyoxométalate a lieu avec les hydroxydes doubles lamellaires tandis que des complexes de sphère interne ont été observés sur les oxydes de fer, avec des géométries différentes selon la structure de surface du solide. Cette étude expérimentale a été complétée par différents calculs de spectres vibrationnels, réalisé par DFT ab initio, qui ont confirmé la géométrie de surface des espèces adsorbées observées par infra-rouge.
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Ce travail rapporte la caractérisation par spectroscopie infrarouge de trois solides poreux organiques-inorganiques de type MOF (Metal Organic Framework) dénommés MIL-100(X) (MIL : Matériaux de l'Institut Lavoisier) avec X= Al3+, Fe3+ et Cr3+. Les deux premières parties décrivent l'étude du MIL-100(Fe) synthétisé selon deux modes de préparation différents. Il est montré que la réduction des centres métalliques Fe3+ en sites Fe2+CUS du matériau résulte d'une décarboxylation réductrice du ligand trimésate. De plus, le MIL-100(Fe) synthétisé à partir de nitrate de Fer révèle l'existence de groupements Fe-OH en grande quantité à l'origine de la plus forte réductibilité de ce matériau. Il est montré que l'interaction de ces hydroxyles avec des molécules de NO2 générées par la décomposition du précurseur métallique durant l'étape de synthèse créé des centres acides de Brønsted à l'origine de la plus forte activité catalytique de ce matériau. Dans le cas du MIL-100(Cr), l'adsorption de chloroforme, pyrrole et acétonitrile révèle la présence de couples acide-base spatialement proches à caractère basique marqué, à l'origine de la forte sélectivité du matériau en alcool allylique. La dernière partie met en évidence la très forte activité catalytique du MIL-100(Al), rationalisée par l'existence de sites Al3+CUS de forte acidité de Lewis. L'influence importante des impuretés sur les propriétés acides et catalytiques de ces solides montrent que seuls des MOFs d'une grande pureté peuvent être considérés comme des composés modèles. Cette étude ouvre également la possibilité d'obtenir des MOFs possédant une acidité de Bronsted sans dégrader la structure de la charpente.
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CE TRAVAIL VISE A COMPRENDRE LES PROCESSUS A L'INTERFACE ELECTROCHIMIQUE EN UTILISANT LA SPECTROSCOPIE INFRAROUGE EN GEOMETRIE ATR. LE VOLTAMPEROGRAMME DE L'INTERFACE GE / 1M HCLO#4 PRESENTE DES PICS ANODIQUES ET CATHODIQUES. LA SPECTROSCOPIE IR IN-SITU PERMET DE LES CORRELER A L'HYDROGENATION ET A L'HYDROXYLATION DE LA SURFACE, ET DE LES ASSOCIER A L'ADSORPTION DE L'HYDROGENE SUR DIFFERENTS SITES : MONOHYDRURE (TERRASSE ET MARCHE) ET DIHYDRURE. LES SURFACES (111) ET (100) S'AVERENT RUGUEUSES A L'ECHELLE ATOMIQUE, CE QUI ENTRAINE UNE AUGMENTATION DE LA SENSIBILITE IR ET LA PRESENCE DE SITES DISTINCTS DE CEUX EXISTANT SUR DES SURFACES IDEALES. ENFIN, L'ABSORPTION IR DES PORTEURS LIBRES ET DES IONS EN SOLUTION PERMET DE MONTRER QUE LE GLISSEMENT DE BANDES EST DU ESSENTIELLEMENT A DES CHARGES DE SURFACE ET NON SEULEMENT A UN EFFET DIPOLAIRE. DANS LE BUT DE REALISER LE MEME TYPE D'ETUDE SUR LES METAUX, DES DEPOTS DE METAUX (NI ET AG) SUR SEMI-CONDUCTEURS (SI ET GE) ONT ETE REALISES, ET LEURS PROPRIETES OPTIQUES ETUDIEES. L'UTILISATION DE DIFFERENTS MODELES DE MILIEU EFFECTIF (BRUGGEMAN, BERGMAN) ET L'ETUDE EX-SITU DES DEPOTS PAR MEB PERMETTENT DE DEDUIRE LE MODE DE CROISSANCE DES DEPOTS, ET D'ETUDIER L'INFLUENCE DU SUBSTRAT ET DE L'ELECTROLYTE SUPPORT. EN PARTICULIER, LE DEPOT D'AG SUR SI OBTENU EN PRESENCE DE COMPLEXANT PRESENTE DES EFFETS D'AUGMENTATION DE L'ABSORPTION IR DE L'ORDRE DE 100 (EFFET SEIRA).
Author: W. Petruk Publisher: Elsevier ISBN: 0080527337 Category : Technology & Engineering Languages : en Pages : 287
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Techniques of performing applied mineralogy investigations, and applications and capabilities of recently developed instruments for measuring mineral properties are explored in this book intended for practicing applied mineralogists, students in mineralogy and metallurgy, and mineral processing engineers. The benefits of applied mineralogy are presented by using in-depth applied mineralogy studies on base metal ores, gold ores, porphyry copper ores, iron ores and industrial minerals as examples. The chapter on base metal ores includes a discussion on the effects of liberation, particle sizes and surfaces coatings of Pb, Cu, Fe, Ca and So4- on the recoveries of sphalerite, galena and chalcopyrite. The chapter on gold discusses various methods of determining the quantities of gold in different minerals, including 'invisible' gold in pyrite and arsenopyrite, so that a balance of the distribution of gold among the minerals can be calculated. This book also discusses the roles of pyrite, oxygen, moisture and bacterial (thiobacillus ferrooxidans) on reactions that produce acidic drainage from tailings piles, and summarizes currently used and proposed methods of remediation of acidic drainage.
Author: Agnes Buka Publisher: World Scientific ISBN: 1848167997 Category : Science Languages : en Pages : 299
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The book intends to give a state-of-the-art overview of flexoelectricity, a linear physical coupling between mechanical (orientational) deformations and electric polarization, which is specific to systems with orientational order, such as liquid crystals. Chapters written by experts in the field shed light on theoretical as well as experimental aspects of research carried out since the discovery of flexoelectricity. Besides a common macroscopic (continuum) description the microscopic theory of flexoelectricity is also addressed. Electro-optic effects due to or modified by flexoelectricity as well as various (direct and indirect) measurement methods are discussed. Special emphasis is given to the role of flexoelectricity in pattern-forming instabilities. While the main focus of the book lies in flexoelectricity in nematic liquid crystals, peculiarities of other mesophases (bent-core systems, cholesterics, and smectics) are also reviewed. Flexoelectricity has relevance to biological (living) systems and can also offer possibilities for technical applications. The basics of these two interdisciplinary fields are also summarized.
Author: Jerome V. Moloney Publisher: Springer Science & Business Media ISBN: 9780387985817 Category : Business & Economics Languages : en Pages : 270
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Mathematical methods play a significant role in the rapidly growing field of nonlinear optical materials. This volume discusses a number of successful or promising contributions. The overall theme of this volume is twofold: (1) the challenges faced in computing and optimizing nonlinear optical material properties; and (2) the exploitation of these properties in important areas of application. These include the design of optical amplifiers and lasers, as well as novel optical switches. Research topics in this volume include how to exploit the magnetooptic effect, how to work with the nonlinear optical response of materials, how to predict laser-induced breakdown in efficient optical devices, and how to handle electron cloud distortion in femtosecond processes.
Author: David Adler Publisher: Springer Science & Business Media ISBN: 1489922601 Category : Science Languages : en Pages : 448
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The Institute for Amorphous Studies was founded in 1982 as the international center for the investigation of amorphous mate rials. It has since played an important role in promoting the und er standing of disordered matter in general. An Institute lecture series on "Fundamentals of Amorphous Materials and Devices" was held during 1982-83 with distinguished speakers from universities and industry. These events were free and open to the public ,and were attended by many representatives of the scientific community. The lectures themselves were highly successful inasmuch as they provided not only formal instruction but also an opportunity for vigorous and stimulating debate. That last element could not be captured within the pages of a book I but the lectures concentrated on the latest advances in the field I which is why their essential contents are he re reproduced in collective form. Together they constitute an interdisciplinary status report of the field. The speakers brought many different viewpoints and a variety of back ground experiences io bear on the problems involved I but though language and conventions vary I the essential unity of the concerns is very clear I as indeed are the ultimate benefits of the many-sided approach.
Author: Athenaïs Davantes
Author: Athenaïs Davantes
Author: Florian Faucher
Author: 
Author: Fouad Maroun
Author: W. Petruk
Author: Agnes Buka
Author: Jerome V. Moloney
Author: David Adler