Analyses des forces photo-induites par le laser femtoseconde dans les verres à base de silice PDF Download
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Book Description
Au delà du simple dépôt d'énergie obtenu par des lasers à impulsions longues, le laser femtoseconde conduit à la création de forces agissant sur la matière qui impriment une nanostructuration en volume dans la silice classée dans les dommages de type II. Si on s'avérait capable de maîtriser ces forces, on pourrait alors dépasser les applications actuelles des lasers et ouvrir de nouvelles possibilités en sciences des matériaux. Une partie de cette thèse vise à caractériser et à comprendre les transformations induites par le laser.Dans un premier temps, cette thèse contribue à l'amélioration de nos connaissances concernant la sensibilité de l'interaction à la direction d'écriture et de la polarisation. A travers l'étude des propriétés optiques de la biréfringence linéaire et de l'analyse fine des observations des traces d'interaction, on a pu mettre en évidence son origine dans l'asymétrie spatiale du faisceau et conforter le modèle de la biréfringence de forme à l'origine d'une forte biréfringence. L'ensemble des études a permis la détermination des mécanismes physiques mis en jeu lors de l'irradiation laser en volume.La seconde découverte, également à la base de cette thèse, est la présence d'une chiralité photo-induite. Dans ce sens, nous avons étudié les propriétés circulaires mais la caractérisation de celles-ci soulève des problèmes techniques : les mesures sont faussées en raison de la présence simultanée de fortes propriétés linéaires et de faibles propriétés circulaires. Néanmoins, l'interprétation des mesures mettent en évidence la présence d'une circularité sans pour autant la quantifié.
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Au delà du simple dépôt d'énergie obtenu par des lasers à impulsions longues, le laser femtoseconde conduit à la création de forces agissant sur la matière qui impriment une nanostructuration en volume dans la silice classée dans les dommages de type II. Si on s'avérait capable de maîtriser ces forces, on pourrait alors dépasser les applications actuelles des lasers et ouvrir de nouvelles possibilités en sciences des matériaux. Une partie de cette thèse vise à caractériser et à comprendre les transformations induites par le laser.Dans un premier temps, cette thèse contribue à l'amélioration de nos connaissances concernant la sensibilité de l'interaction à la direction d'écriture et de la polarisation. A travers l'étude des propriétés optiques de la biréfringence linéaire et de l'analyse fine des observations des traces d'interaction, on a pu mettre en évidence son origine dans l'asymétrie spatiale du faisceau et conforter le modèle de la biréfringence de forme à l'origine d'une forte biréfringence. L'ensemble des études a permis la détermination des mécanismes physiques mis en jeu lors de l'irradiation laser en volume.La seconde découverte, également à la base de cette thèse, est la présence d'une chiralité photo-induite. Dans ce sens, nous avons étudié les propriétés circulaires mais la caractérisation de celles-ci soulève des problèmes techniques : les mesures sont faussées en raison de la présence simultanée de fortes propriétés linéaires et de faibles propriétés circulaires. Néanmoins, l'interprétation des mesures mettent en évidence la présence d'une circularité sans pour autant la quantifié.
Author: Samuel Turgeon Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 56
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L'étude des interactions laser-verre est d'un grand intérêt en raison des différentes applications qui en découlent. Dans le cadre de ce champ d'études, ce projet de recherche s'intéresse plus particulièrement aux interactions laser femtoseconde-verres chalcogénures, et cible lesinteractions impliquant des verres à base d'arsenic et de soufre. Des verres riches en sulfures ont été préparés dans le domaine binaire AsxS100-x avec x variant entre 10 et 40. Les verres ont été préparés dans des ampoules scellées sous atmosphère contrôlée et leurs caractéristiques thermiques, optiques et structurales ont été explorées. Les interactions laser-verre ont été étudiées en utilisant un laser femtoseconde opérant à 800 nm. Les études ont été réalisées de manière systématique en variant la puissance et le temps d'exposition du laser. Des études similaires ont également été réalisées à deux autres longueurs d'onde, soit 400 nm et 266 nm. L'interaction laser-verre chalcogénures a induit la formation de nanostructures avec des caractéristiques variant en fonction du temps d'exposition et aussi en fonction de la longueur d'onde d'irradiation. Les analyses de surface parmicroscopie électronique à balayage (SEM) et par microscopie de force atomique (AFM) ont montré une ablation de surface et une forte expansion sous irradiation à 800 nm. Différentes structures ont été formées à la surface du verre et leurs caractéristiques structurales ont été étudiées par spectroscopie Raman. Finalement, dans le but de comprendre l'effet d'ajout de soufre sur la formation des nano-structures, une corrélation a été faite entre les différentes structures observées en se basant sur les différents modèles déjà reportés dans la littérature.
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L'objet de cette thèse est l'étude de l'interaction d'un laser femtoseconde avec un support photosensible particulier: un verre phosphate dopé à l'argent appelé verre photo-luminescent (PL). Une nouvelle approche permettant de réaliser en trois dimensions dans un verre PL des nanostructures d'argent aux dimensions bien inférieures à la limite de diffraction est tout d'abord présentée. La mesure des propriétés optiques et structurales pour différentes échelles (spatiales et temporelles) a permis de proposer un mécanisme de formation des structures photo-induites qui est basé sur un jeu subtil entre les phénomènes d'absorption non-linéaire et de thermo-diffusion. La deuxième partie de cette thèse sera orientée sur les propriétés optiques (linéaires et non-linéaires) et les applications des ces nanostructures d'argent. En particulier, l'exaltation des propriétés non-linéaires des agrégats d'argent sera exploitée pour stocker optiquement de l'information en trois dimentions.
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Les verres de phosphates de zinc et gallium contenant de l'argent ont permis des développements originauxau travers de la structuration d'architectures photoniques multi-échelles innovantes en volume, en surfaceou sur fibre, et également à travers l'ingénierie de composition chimique du matériau. Un taux accru d'oxyded'argent permet de maximiser la quantité de paires au sein de la matrice vitreuse lors de la synthèse dumatériau. Ce dimère favorise les processus d'agrégation conduisant à la formation d'espèces lors del'interaction locale entre le verre et le laser femtoseconde infrarouge. Une étude par spectroscopie RPEmenée sur des échantillons irradiés par des sources ionisantes a permis de montrer que le débit de dose estprépondérant quant au contrôle des processus chimiques. Des centres à électron et à trou sont les espècesmajoritairement stabilisées à faible débit de dose, alors que la formation d'agrégats d'argent luminescentsintervient pour des puissances crête élevées typiques des lasers ultra-courts. Le caractère local de lastructuration par Direct Laser Writing a permis de créer des objets 3D originaux. L'analyse fine de ladistribution chimique au sein d'objets fluorescents a permis de montrer clairement une zone de déplétion enions argent au centre. Les effets de migration d'ions depuis le centre du faisceau laser vers le bord externea ainsi été mis en évidence. Le dopage des verres photosensibles par des ions europium a permis de montrerdes effets de synergie entre agrégats d'argent photo-inscrits et lanthanides trivalent. En effet, une exaltationde l'émission de luminescence de ces derniers à l'endroit des structurations laser a été mesurée.
Author: Thi Thao To Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 130
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La structure et la dynamique de modèles de verres à base de silice ont été étudiées à l'échelle microscopique par la méthode de la dynamique moléculaire. Pour ce faire, quatre modèles de potentiel effectif ont été testés dans la modélisation des caractéristiques structurales et des spectres vibrationnels de trois polymorphes cristallins de la silice: le quartz α, la cristobalite α et la faujasite. Alors que la structure des solides est bien décrite par les quatre modèles de champ de force, le champ de force de valence généralisé donne un meilleur accord pour les spectres vibrationnels de ces systèmes. La dynamique de sous-structures dans la silice amorphe a été analysé en calculant le spectre de la coordonnée de respiration des anneaux à trois (3R) et quatre (4R) tétraèdres SiO4 et celui de la manifestation spectrale de cette vibration dans le spectre Raman des verres modèles. Les résultats montrent que le pic caractéristique D2 dans le spectre peut être attribué au mouvement de respiration des anneaux 3R tandis qu'une telle attribution du pic D1 à la respiration des anneaux 4R est ambiguë. L'étude de verres de silice dopés par les ions Er3+ indique la formation d'amas d'ions de terre rare dès les faibles concentrations. L'augmentation du taux de dopage entraine la formation d'amas d'ions liés par des double ponts Er-O-Er, ces amas pouvant être considérés comme des précurseurs de la formation d'une phase Er2O3. L'analyse de la structure des verres montre l'accroissement important du nombre des anneaux 3R et 4R suite à la formation d'anneaux de compositions mixtes. A cause de la différence de masse entre atomes Er et Si et des constantes de force de liaisons, la dynamique des liaisons Er-O est découplée de celle de la matrice silicique. Ceci se manifeste par l'augmentation de l'intensité à basses fréquences dans la densité d'états vibrationnels des verres dopés.
Author: Arnaud Royon Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 0
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Three-dimensional femtosecond laser structuring has a growing interest because of its ease of implementation and the numerous possible applications in the domain of photonic components. Structures such as waveguides, diffraction gratings, optical memories or photonic crystals can be fabricated thanks to this technique. Its use with oxide glasses is promising because of several advantages; they are resistant to flux and ageing, their chemical composition can easily be changed to fit the well-defined requirements of an application. They can already be found in Raman amplifiers, optical fibers, fiber lasers, and other devices. This thesis is based on two axes. The first axis consists in characterizing the linear and nonlinear optical properties of bulk vitreous materials in order to optimize their composition with a particular application in view. Within this context, the nonlinear optical properties, their physical origins (electronic and nuclear) as well as their characteristic response times (from a few femtoseconds to a few hundreds of picoseconds) are described within the Born-Oppenheimer approximation. Fused silica and several sodium-borophosphate glasses containing different concentrations in niobium oxide have been studied. Results show that the nonlinear optical properties of fused silica are mainly from electronic origin, whereas in the sodium-borophosphate glasses, the contribution from nuclear origin becomes predominant when the concentration of niobium oxide exceeds 30%. The second axis is based on the structuring of materials. Three commercially available fused silica samples presenting different fabrication conditions (therefore distinct impurity levels) and irradiated with a near infrared femtosecond laser have been studied. The laser induced defects have been identified by means of several spectroscopic techniques. They show the formation of color centers as well as a densification inside the irradiated area. Their linear refractive index and nonlinear third-order susceptibility properties have been measured. Moreover, the structuring of fused silica at the subwavelength scale into “nanogratings” is observed and the form of birefringence induced by these structures is discussed. In addition to the fused silica samples, several oxide glasses presenting very distinct chemical compositions have been studied. A sodium-borophosphate glass containing niobium oxide exhibits micro-cracks and nano-crystallites following irradiation. A silicate glass with or without a silver component reveals fluorescent rings or “nanograting” structures. A zinc phosphate glass containing silver also presents fluorescent ring structures, with a size of the order of 80 nm, well below the diffraction limit. Pump-probe microscope techniques have been performed on this glass to investigate the laser-glass interaction. The absorption mechanism is determined to be four-photon absorption. The generated free electron density is ~ 1017 cm-3, which suggests the conclusion that an electron gas rather than a plasma is formed during the laser irradiation.
Author: Marie Vangheluwe Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 199
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La structuration laser femtoseconde de verres d'oxydes est aujourd'hui un domaine de recherche en pleine expansion. L'interaction laser-matière est de plus en plus utilisée pour sa facilité de mise en œuvre et les nombreuses applications qui découlent de la fabrication des composants photoniques, déjà utilisés dans l'industrie des hautes technologies. En effet, un faisceau d'impulsions ultracourtes focalisé dans un matériau transparent atteint une intensité suffisante pour modifier la matière en trois dimensions sur des échelles micro et nanométriques. Cependant, l'interaction laser-matière à ces régimes d'intensité n'est pas encore complètement maîtrisée, et les matériaux employés ne sont pas entièrement adaptés aux nouvelles applications photoniques. Par ce travail de thèse, nous nous efforçons donc d'apporter des réponses à ces interrogations. Le mémoire est articulé autour de deux grands volets. Le premier aborde la question de l'interaction de surface de verres avec de telles impulsions lumineuses qui mènent à l'auto-organisation périodique de la matière structurée. L'influence du dopage en ions photosensibles et des paramètres d'irradiation est étudiée afin d'appuyer et de conforter le modèle d'incubation pour la formation de nanoréseaux de surface. À travers une approche innovante, nous avons réussi à apporter un contrôle de ces structures nanométriques périodiques pour de futures applications. Le second volet traite de cristallisation localisée en volume induite en grande partie par l'interaction laser-matière. Plusieurs matrices vitreuses, avec différents dopages en sel d'argent, ont été étudiées pour comprendre les mécanismes de précipitation de nanoparticules d'argent. Ce travail démontre le lien entre la physicochimie de la matrice vitreuse et le caractère hors équilibre thermodynamique de l'interaction qui influence les conditions de nucléation et de croissance de ces nano-objets. Tous ces résultats sont confrontés à des modélisations de la réponse optique du plasmon de surface des nanoparticules métalliques. Les nombreuses perspectives de ce travail ouvrent sur de nouvelles approches quant à la caractérisation, aux applications et à la compréhension de l'interaction laser femtoseconde pour l'inscription directe de briques photoniques dans des matrices vitreuses.
Author: Alexandre Douaud Publisher: ISBN: Category : Languages : en Pages : 98
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Dans les domaines de l'optique et de l'électronique, la fabrication de structures nano et microscopiques organisées nécessitent l'utilisation de méthodes coûteuses d'un point de vue énergétique mais aussi de temps de travail et de quantité de matériel : dans la plupart des cas, les structures sont fabriquées par le biais de photo-lithographie, de gravure, et de FIB (sonde ionique focalisée) sur des matériaux tels que le silicium. Ces méthodes, bien que très utilisées et maîtrisées, produisent des structures dont la surface possède une certaine rugosité causée par le processus de gravure. Une alternative, plus simple et moins coûteuse, se trouve dans l'exploitation du phénomène de démouillage qui peut se définir comme étant une diffusion de la matière gouvernée par des forces interfaciales tentant de réduire la surface entre deux matériaux. En plus des effets décrits ci-après, le démouillage permet d'obtenir une réduction de la rugosité de la surface ; propriété très importante pour une application optique. Le phénomène de démouillage est bien connu dans la littérature et particulièrement dans le domaine des recouvrements polymériques (peintures, traitements de surface, etc.) puisqu'il s'agit d'un e et néfaste causant une réduction de la surface de la couche polymérique appliquée sur un matériau (décollement, formation de gouttelettes, etc.). Mais lorsque ce phénomène est contrôlé et appliqué aux couches-minces, il peut s'avérer très intéressant pour la fabrication de structures à l'échelle microscopique voire nanoscopique. De nos jours il existe plusieurs exemples de couches-minces polymériques ayant subit un démouillage contrôlé pour des applications telles que le développement de surfaces anti-réflectives. De même, le démouillage a été appliqué à des couches-minces métalliques pour former des structures possédant des propriétés plasmoniques (Au, Ag) ou magnétiques (FePt). L'application du démouillage aux systèmes vitreux reste cependant peu développée, mais possède d'attrayantes propriétés, particulièrement pour les verres de chalcogénures. Dans cette thèse, nous discutons des différents types de démouillages appliqués aux couches minces de verres de chalcogénures, et plus particulièrement au système Agx(As20S80)100-x. L'avantage de ce système réside dans sa bonne transmission dans l'infrarouge proche et moyen, permettant ainsi de possibles applications dans cette région sous formes de guides d'ondes, résonateurs, etc. Deux méthodes de démouillages sont étudiées : la première, thermique ; la deuxième, photoII induite. Pour le démouillage induit thermiquement, les couches-minces doivent subir un traitement thermique à des températures supérieures à la température de transition vitreuse du verre a n d'obtenir une viscosité suffisamment faible pour que la tension interfaciale entre la couche-mince et le substrat cause le démouillage de l'échantillon. Cette méthode permet l'obtention de structures circulaires quasiment hémisphériques dont la taille et la forme sont contrôlables par changement de la composition chimique et des paramètres thermiques. Pour le démouillage photo-induit, nous avons utilisé différents lasers à ondes entretenues (CW) dont les longueurs d'onde d'émission sont proches de celles des bandes interdites des différentes couches-minces. Le démouillage ainsi causé par l'irradiation laser est différent du démouillage induit thermiquement. L'exposition au faisceau laser va créer des structures démouillées linéairement et de manière perpendiculaire au champs électrique du faisceau incident. En plus du phénomène de démouillage, lorsque la couche-mince est irradiée par un faisceau laser de longueur d'onde proche de celle de la bande interdite, il apparaît un processus photoanisotropique de biréfringence. Nous avons étudié l'impact des différents paramètres liés au faisceau laser tels que la densité de puissance et le temps d'exposition. Ce processus est indépendant du démouillage et va apparaître avant celui-ci.
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La recherche de nouvelles de technologies de rupture pour le développement de systèmes photoniques performants, compacts et à moindre consommation énergétique représente un défi majeur dans le domaine des matériaux. A cette problématique, l'inscription laser directe dans les matériaux vitreux transparents est une approche à fort potentiel. En effet, par modification multi-échelle (du nanoscopique au macroscopique) en trois dimensions, une multitude de fonctionnalités peut être incrémentée par cette technique tout-optique. Une approche novatrice repose sur l'irradiation laser femtoseconde de verres non conventionnels, dont la photosensibilité a été améliorée en amont, dès la conception du verre. Ainsi, dans un verre comportant des ions argent, l'inscription laser directe permet le déploiement de nombreuses fonctionnalités reposant sur la photochimie induite de l'argent, sans pour autant affecter la qualité optique de la matrice vitreuse. Une telle photostructuration permet notamment dans les verres phosphates de générer de nouvelles espèces moléculaires correspondant à des agrégats d'argent. Sur des échelles sub-microniques et en trois dimensions, la formation contrôlée de ces espèces permet la création maîtrisée de plusieurs propriétés optiques à très fort contraste optique : fluorescence, variation d'indice de réfraction, génération de seconde et troisième harmonique, voire développement de nanoparticules métalliques plasmoniques.Les travaux exposés dans cette thèse traitent d'aspects théoriques et technologiques en science des verres, s'articulant autour de la photochimie de l'argent. Premièrement, dans un système vitreux phosphate P2O5 - Ga2O3 - Na2O dopé à l'argent (GPN:Ag), une étude détaillée portant sur les relations structure-propriété a été réalisée. Grâce à cette étude, une corrélation entre la structure vitreuse, l'environnement de l'argent et la photosensibilité des verres a pu être mise en évidence. Deuxièmement, deux compositions du système vitreux GPN:Ag, respectivement de faible et forte photosensibilité, ont été soumises à l'implémentation de deux fonctionnalités : l'inscription laser de structures résilientes aux rayons X et le fibrage de ces verres. L'apport de ces fonctionnalités atteste des fortes potentialités et valeurs ajoutées de cette famille de verre GPN:Ag pour l'élaboration de capteurs intégrés et/ou fibrés de rayons X. Parallèlement, l'étude réalisée entre deux verres phosphates à l'argent avec ou sans ions co-mobiles (sodium, fluor) a permis de mieux appréhender la propriété de réinscription laser, corrélée à la gestion du réservoir d'ions argent. Par approche tout-optique, des périodicités spatiales de 200 à 300 nm ont ainsi pu être obtenues dans une composition GPN:Ag spécialement élaborée. La maîtrise conjointe de la synthèse de verres spéciaux et de la structuration laser, a conduit à la première démonstration de réseaux de Bragg intégrés à des guides d'onde, uniquement sous-tendus par la photochimie de l'argent sous irradiation laser. Troisièmement, un nouveau système vitreux d'oxydes lourds Ga2O3 - Ge2O - K2O (GGK), compatible avec la photochimie de l'argent, a été considéré. Ce système vitreux est très intéressant car il possède une fenêtre de transmission étendue jusque dans l'infrarouge moyen. Par frittage flash de poudre de verre GGK, des pastilles transparentes amorphes et vitrocéramisées de phase non-centrosymétrique KGaGeO4 ont pu être obtenues. Conjointement, l'introduction d'argent dans le verre GGK étant délicate, une étude substituant des ions potassium par du baryum a mis en évidence la stabilisation de l'argent dans la matrice vitreuse. En perfectionnant les rapports cationiques de ces verres GGK avec du baryum, un verre accueillant la photochimie de l'argent a pu être élaboré et photostructuré par laser. Ce nouveau verre ouvre alors le large potentiel de structuration laser à l'argent pour la gamme de longueur d'onde d'intérêt entre 3 et 5 μm.
Author: Rudy Desmarchelier
Author: Rudy Desmarchelier
Author: Jean-Philippe Bérubé
Author: Samuel Turgeon
Author: Matthieu Bellec
Author: Jean-Charles Desmoulin
Author: Thi Thao To
Author: Arnaud Royon
Author: Marie Vangheluwe
Author: Alexandre Douaud
Author: Théo Guerineau