ANALYSE ET MODELISATION DE LA DESACTIVATION DE CATALYSEURS A BASE DE NICKEL EN REACTION D'HYDROGENATION DU CO PDF Download
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LA DESACTIVATION D'UN CATALYSEUR NI/SIO#2 A ETE ETUDIE DANS LES CONDITIONS DE LA REACTION DE METHANATION (200-500#C). A HAUTE TEMPERATURE, C'EST LE DEPOT D'UN CARBONE ENCAPSULANT QUI EST A L'ORIGINE DE LA DESACTIVATION. NEANMOINS, LA PERTE D'ACTIVITE QUI EN RESULTE RESTE LIMITEE ET REVERSIBLE. A BASSE TEMPERATURE, LA DESACTIVATION GLOBALE S'EST AVEREE BEAUCOUP PLUS SEVERE ET IRREVERSIBLE. L'ETUDE DE L'EVOLUTION DE LA NATURE PHYSICO-CHIMIQUE DE LA SURFACE CATALYTIQUE A PERMIS DE PRECISER QUE: 1) LA REACTION CO/H#2 INDUIT UNE RESTRUCTURATION PROFONDE DU NICKEL AVEC PRINCIPALEMENT FRITTAGE ET FACETTAGE (DEVELOPPEMENT SELECTIF DE PLANS DENSES 111. 2) CETTE RESTRUCTURATION PROVOQUE UN CHANGEMENT IMPORTANT DANS LA NATURE ET CONCENTRATION DES ESPECES ADSORBEES ET CONDUIT A UNE CARBURATION DE LA SURFACE. LA RESTRUCTURATION EST DUE A UN PROCESSUS DE TYPE CHIMIQUE: LE TRANSPORT DE MATIERE SE FAIT PAR FORMATION D'ESPECES SUBCARBONYLS PENDANT LA REACTION. LE CATALYSEUR, INITIALEMENT CONSTITUE DES PETITES PARTICULES PRESENTANT UNE DISTRIBUTION DE TAILLE MONOMODALE, EVOLUE EN COURS DE REACTION VERS UN SYSTEME BIMODAL COMPOSE DE PETITES PARTICULES ET DE GROS CRISTAUX FACETTES. UN MODELE THEORIQUE IMPLIQUANT LA COEXISTENCE DE TROIS PHASES DISTINCTES DU NICKEL EST PROPOSE POUR RENDRE COMPTE DE CETTE EVOLUTION. LA DESACTIVATION GLOBALE OBSERVEE S'AVERE DONC RESULTER DE PLUSIEURS PHENOMENES CONCOMITANTS ET INTERDEPENDANTS: 1) LE FRITTAGE, 2) LA RESTRUCTURATION ET LE LISSAGE DE LA SURFACE, 3) LA CARBURATION DE LA SURFACE. EN VUE DE LIMITER LA DESACTIVATION, LE CATALYSEUR A ETE MODIFIE PAR ALLIAGE AVEC DU CUIVRE. A BASSE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE A DES FAIBLES TENEURS PROVOQUE UN RALENTISSEMENT DU FRITTAGE EN INHIBANT LA PRODUCTION DES ESPECES SUBCARBONYLES DE NICKEL SANS PENALISER LA CONVERSION. A HAUTE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE INDUIT LA FORMATION DE CARBURE DE NICKEL MASSIQUE. DES TENEURS EN CUIVRE ELEVEES SONT NECESSAIRES POUR LIMITER L'ACCUMULATION DES PRODUITS CARBONES MAIS AU DETRIMENT DE LA CONVERSION
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LA DESACTIVATION D'UN CATALYSEUR NI/SIO#2 A ETE ETUDIE DANS LES CONDITIONS DE LA REACTION DE METHANATION (200-500#C). A HAUTE TEMPERATURE, C'EST LE DEPOT D'UN CARBONE ENCAPSULANT QUI EST A L'ORIGINE DE LA DESACTIVATION. NEANMOINS, LA PERTE D'ACTIVITE QUI EN RESULTE RESTE LIMITEE ET REVERSIBLE. A BASSE TEMPERATURE, LA DESACTIVATION GLOBALE S'EST AVEREE BEAUCOUP PLUS SEVERE ET IRREVERSIBLE. L'ETUDE DE L'EVOLUTION DE LA NATURE PHYSICO-CHIMIQUE DE LA SURFACE CATALYTIQUE A PERMIS DE PRECISER QUE: 1) LA REACTION CO/H#2 INDUIT UNE RESTRUCTURATION PROFONDE DU NICKEL AVEC PRINCIPALEMENT FRITTAGE ET FACETTAGE (DEVELOPPEMENT SELECTIF DE PLANS DENSES 111. 2) CETTE RESTRUCTURATION PROVOQUE UN CHANGEMENT IMPORTANT DANS LA NATURE ET CONCENTRATION DES ESPECES ADSORBEES ET CONDUIT A UNE CARBURATION DE LA SURFACE. LA RESTRUCTURATION EST DUE A UN PROCESSUS DE TYPE CHIMIQUE: LE TRANSPORT DE MATIERE SE FAIT PAR FORMATION D'ESPECES SUBCARBONYLS PENDANT LA REACTION. LE CATALYSEUR, INITIALEMENT CONSTITUE DES PETITES PARTICULES PRESENTANT UNE DISTRIBUTION DE TAILLE MONOMODALE, EVOLUE EN COURS DE REACTION VERS UN SYSTEME BIMODAL COMPOSE DE PETITES PARTICULES ET DE GROS CRISTAUX FACETTES. UN MODELE THEORIQUE IMPLIQUANT LA COEXISTENCE DE TROIS PHASES DISTINCTES DU NICKEL EST PROPOSE POUR RENDRE COMPTE DE CETTE EVOLUTION. LA DESACTIVATION GLOBALE OBSERVEE S'AVERE DONC RESULTER DE PLUSIEURS PHENOMENES CONCOMITANTS ET INTERDEPENDANTS: 1) LE FRITTAGE, 2) LA RESTRUCTURATION ET LE LISSAGE DE LA SURFACE, 3) LA CARBURATION DE LA SURFACE. EN VUE DE LIMITER LA DESACTIVATION, LE CATALYSEUR A ETE MODIFIE PAR ALLIAGE AVEC DU CUIVRE. A BASSE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE A DES FAIBLES TENEURS PROVOQUE UN RALENTISSEMENT DU FRITTAGE EN INHIBANT LA PRODUCTION DES ESPECES SUBCARBONYLES DE NICKEL SANS PENALISER LA CONVERSION. A HAUTE TEMPERATURE, L'ADDITION DE CUIVRE INDUIT LA FORMATION DE CARBURE DE NICKEL MASSIQUE. DES TENEURS EN CUIVRE ELEVEES SONT NECESSAIRES POUR LIMITER L'ACCUMULATION DES PRODUITS CARBONES MAIS AU DETRIMENT DE LA CONVERSION
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LA RECHERCHE D'UNE INTERPRETATION DES PHENOMENES LIES A LA DESACTIVATION DES CATALYSEURS A BASE DE NICKEL PAR DES COMPOSES SOUFRES ET AZOTES, CONSTITUE L'OBJECTIF PRINCIPAL DE CE TRAVAIL. LA REACTION D'HYDROGENATION DU BENZENE A BASSE TEMPERATURE EST UTILISEE COMME REACTION TEST. LES CATALYSEURS ETUDIES PRESENTENT UN MAXIMUM D'ACTIVITE EN FONCTION DE LA TAILLE DES PARTICULES METALLIQUES. CETTE EVOLUTION DE L'ACTIVITE A ETE RELIEE D'UNE PART AUX QUANTITES D'HYDROGENE REVERSIBLE ADSORBE SUR LE CATALYSEUR ET D'AUTRE PART AUX QUANTITES DE BENZENE ADSORBE CAPABLE DE SE TRANSFORMER EN CYCLOHEXANE. LA PRESENCE DE COMPOSES SOUFRES CONDUIT A UNE DESACTIVATION TOTALE DES CATALYSEURS DANS UN TEMPS RELATIVEMENT COURT. NOUS AVONS MONTRE QUE CES COMPOSES PEUVENT S'ADSORBER SANS DISSOCIATION SUR LA FONCTION METALLIQUE OU SUBIR UNE HYDROGENOLYSE DE LA LIAISON CARBONE-SOUFRE. LE SOUFRE PEUT ALORS FORMER SOIT DES SULFURES SUPERFICIELS SOIT DES SULFURES INTERNES. LA PRESENCE DE COMPOSES AZOTES CONDUIT A DES COURBES DE DESACTIVATION QUI TENDENT VERS UN PALIER EN FONCTION DU TEMPS. LA TOXICITE INITIALE DES COMPOSES AZOTES A ETE RELIEE A LA PROBABILITE D'ADSORPTION DU POISON SUR UN SITE METALLIQUE. L'ACTIVITE RESIDUELLE DEPEND DE LA NATURE DU CATALYSEUR ET DU COMPOSE AZOTE. L'EFFET DU COMPOSE AZOTE SE TRADUIT PRINCIPALEMENT PAR UNE INHIBITION DE L'ADSORPTION DU BENZENE CAPABLE DE S'HYDROGENER EN CYCLOHEXANE
Author: MONICA.. ANTUNES PEREIRA DA SILVA Publisher: ISBN: Category : Languages : fr Pages : 179
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L'HYDROGENATION DU CROTONALDEHYDE A ETE ETUDIEE EN PHASES GAZEUSE ET LIQUIDE SUR DES CATALYSEURS A BASE DE NICKEL ET DE CUIVRE. L'OBJECTIF EST DE COMPARER DANS CES DEUX MILIEUX L'EFFET DE LA COMPOSITION DU CATALYSEUR SUR LES PERFORMANCES EN ACTIVITE, SELECTIVITE ET STABILITE DANS LA REACTION CONSIDEREE. LES CATALYSEURS ONT ETE PREPARES A PARTIR DES COMPLEXES AMINES DES DEUX METAUX ET DE SILICE NON POREUSE. LA CARACTERISATION DES SOLIDES (RTP, TEM, STEM, SPECTROSCOPIE IR...) A MONTRE QU'IL EXISTAIT ENTRE LES DEUX METAUX UNE INTERACTION DE TYPE ALLIAGE. L'HYDROGENATION DU CROTONALDEHYDE EN PHASE GAZEUSE A ETE ETUDIEE DANS DIFFERENTES CONDITIONS. EN REACTEUR DIFFERENTIEL LA DECROISSANCE D'ACTIVITE OBSERVEE LORS DE L'INTRODUCTION DE CUIVRE A ETE RELIEE A UN PHENOMENE DE DILUTION DE LA PHASE LA PLUS ACTIVE (NI) DANS LE CUIVRE, CE QUI A PERMIS DE PROPOSER UN MODELE POUR LE SITE ACTIF. EN MODE INTEGRAL LES EFFETS DU CUIVRE SUR LES PERFORMANCES ONT ETE INTERPRETES A PARTIR D'UNE MODELISATION DU REACTEUR INTEGRAL BASEE SUR LES DONNEES OBTENUES EN REACTEUR DIFFERENTIEL. L'ETUDE DE LA REACTION EN PHASE LIQUIDE S'EST FAITE EN REACTEUR AUTOCLAVE EN MODE DISCONTINU. LA PRESENCE DE CUIVRE ENTRAINE UNE DIMINUTION DE L'ACTIVITE SEMBLABLE A CELLE OBSERVEE EN PHASE GAZ, CE QUI NOUS A AMENE A PROPOSER LE MEME TYPE DE SITE ACTIF DANS LES DEUX MILIEUX GAZ ET LIQUIDE. ENFIN UN CHAPITRE EST CONSACRE A LA COMPARAISON DES PERFORMANCES (ACTIVITE, SELECTIVITE, STABILITE) ET DES EFFETS DU CUIVRE DANS LA REACTION D'HYDROGENATION DU CROTONALDEHYDE, SUIVANT QU'ELLE EST CONDUITE EN PHASE GAZ OU EN PHASE LIQUIDE
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LA REDUCTION CATALYTIQUE EN PHASE LIQUIDE DU VALERONITRILE A ETE ETUDIEE SUR NICKEL DE RANEY DANS LE BUT D'OBTENIR SELECTIVEMENT L'AMINE PRIMAIRE. L'EFFET DE DIFFERENTS PARAMETRES DE REACTION SUR LA VITESSE D'HYDROGENATION ET LA SELECTIVITE A ETE EXAMINE ET A PERMIS DE CONFIRMER LE RESEAU REACTIONNEL COMPLEXE AVEC REVERSIBILITE DES REACTIONS. DES CATALYSEURS NON DOPES OU PROMUS AVEC DES ELEMENTS METALLIQUES (CR, FE, CO, MO, TI...) ONT ETE PREPARES A PARTIR DES PHASES METALLURGIQUES NI#2AL#3 OU NIAL#3. LES ALLIAGES ET LES CATALYSEURS ONT ETE CARACTERISES PAR ANALYSE CHIMIQUE, STEM-EDX, XPS, SPECTROSCOPIE AUGER... LES DOPANTS FER ET CHROME AMELIORENT L'ACTIVITE ET LA SELECTIVITE DU CATALYSEUR, QUEL QUE SOIT L'ALLIAGE DE DEPART, LA REDUCTION DE LA DIPENTYLIMINE INTERMEDIAIRE SUR CES MEMES CATALYSEURS A PERMIS D'EXPLIQUER LES AMELIORATIONS DE SELECTIVITE OBSERVEES EN REDUCTION DU VALERONITRILE. L'ADSORPTION DU VALERONITRILE ET DE SES PRODUITS D'HYDROGENATION SUR CES CATALYSEURS A ETE EFFECTUEE EN PHASE LIQUIDE. LE NITRILE ET L'AMINE S'ADSORBENT SUR DES SITES DIFFERENTS; L'ADSORPTION DE VALERONITRILE EST LIEE A LA QUANTITE D'HYDROGENE CHIMISORBE
Author: MIRIAM.. AGNELLI
Author: MIRIAM.. AGNELLI
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Author: MONICA.. ANTUNES PEREIRA DA SILVA
Author: Djamal Djaouadi